N_2分子高次谐波产生过程的多轨道效应

N_2分子高次谐波产生过程的多轨道效应激光技术的发展会直接影响着激光与物质相互作用研究的发展。

而激光与原子分子的相互作用有很多的现象产生,例如高次谐波的发射（HHG）就是其中的一个非线性的过程。

线偏振强激光与原子分子作用产生了从红外到极紫外甚至软X 波段的超宽频带相干辐射。

现在随着各种先进激光的出现,对于高次谐波的研究不仅仅局限在线偏振下,更加复杂多样的激光脉冲形式使我们研究的高次谐波有了更多新奇的现象。

例如,双圆脉冲场驱动原子可以产生圆偏振的高次谐波。

目前人们对原子的高次谐波的研究取得了一系列的研究进展,因为原子相比分子来说有较简单的结构,所以一开始就被广泛运用与探究。

分子与原子相比较,因为分子外层电子占据轨道能级间隔小,且具有相对复杂的轨道对称性和额外振动、转动自由度,分子的谐波发射相对这些因素都会有很大的依赖性,因此对于更为复杂的分子的高次谐波的研究会面临很大的困难与挑战。

这些依赖关系的系统研究对人们清晰认识强激光与原子分子作用规律有着重要意义。

我们在本文中着眼于其中一方面,从相对简单的N₂分子开始,研究多轨道效应对其高次谐波产生过程的影响。

本文通过强场近似方案数值模拟计算了准直N₂分子在红外线
偏振激光脉冲和双圆场作用下产生的高次谐波。

研究了在连续改变
N₂分子轴和激光极化方向夹角的情况下,N₂单一独立分子轨道HOMO和HOMO-1分别产生的高次谐波随角度的变化规律,HOMO和HOMO-1轨道共同产生的总的谐波与独立轨道谐波的异同,多轨道效应对N₂分子高次谐波谱的“最小值”结构特征的影响,以及在双圆场下HOMO和HOMO-1
独立分子轨道产生谐波的谱的禁戒情况、谐波极化情况,多轨道效应对双圆场谐波的影响。

我们的理论研究结果表明,在线偏振激光脉冲作用下,对于准直
N₂分子HOMO轨道产生的谐波,其强度随准直角（分子轴与激光极化方向的夹角）的增大而减小,HOMO-1轨道产生的谐波强度随准直角度增大而增大。

在小角度时HOMO轨道产生的谐波强于HOMO-1轨道产生的谐波,大角度时HOMO-1轨道谐波反超HOMO轨道谐波。

在一定的准直角下,两轨道独立产生的高
次谐波强度通常相差较大,在总的谐波产生过程中总是某个轨道占主导贡献,使
得两轨道产生的高次谐波间的相干性对总的多轨道共同产生的谐波影响不大。

随着N₂分子准直角的增加,由于对总的高次谐波产生起支配地位的轨道,从HOMO轨道逐渐转变为HOMO-1轨道,因此总的谐波强度随角度的变化,表现为先减小后增大。

多轨道总谐波谱上“最小值”点的位置出现在两独立轨道谐波强度随角度变化曲线的交叉点处。

总的N₂分子谐波谱的“最小值”结构,与通常
认为的起主要贡献的HOMO轨道的谐波“最小值”位置相比,在频率上向高频方向移动,在角度上向小角度方向移动。

在双圆场激光脉冲（圆偏振脉冲与反向旋转的二倍频圆偏振脉冲的组合脉冲）作用下,由于在“三瓣”形式的电场驱动下,
电子在每个三分之一低频周期内经历一次电离—重碰发射谐波过程。

相邻一个低频周期内的三个“花瓣”电场的方向都不同,使得电子从束缚态轨道波包中电离出来到再次与母离子波包重碰,所经历的束缚波包都是不同的,
因此造成准直N₂分子单一轨道产生的谐波,3q次谐波抑制的规则被打破。

而对于谐波电场的规律,因为单一分子轨道波函数不具有良好的旋转对称性的原因,造成准直N₂分子单一轨道产生的谐波,虽然保留了原子
谐波的旋转方向的规律,但不再是像原子谐波那样的圆偏振而变为了椭圆偏振。

而且谐波电场椭圆的长轴方向由分子轨道的对称性决定,随分子轨道的旋转而同向同步旋转。

我们还发现,对于双圆场驱动下N₂分子两个轨道共同产生的总谐波,两轨道相干叠加的谐波与非相干叠加的谐波存在显著区别。

说明谐波产生过程中,不但多轨道效应是重要的,而且多轨道谐波间的干涉效应也是非常重要的,这种干涉效应会带来特定阶次谐波的增强或抑制。

致使在多轨道共同贡献的总的相干叠加谐波,谐波谱的3q禁戒规律重新出现了,单一阶次谐波电场的椭圆率变大,向靠近圆偏振方向发展。

说明N₂分子HOMO和HOMO-1轨道谐波间的相干效应在总的谐波产生过程中起着至关重要的作用,它的作用使得谐波谱的结构特征发生了本质性变化。

这篇在红外线偏振激光脉冲和双圆场作用下N₂分子高次谐波的研究工作,使人们对复杂光场驱动下简单分子的高次谐波的新的特性和规律有一个初步认识,为人们研究复杂光场下分子的高次谐波积累了经验。