放电氧碘激光器的研究进展

放电氧碘激光器的研究进展1张学玲，王新兵华中科技大学光电子科学与工程学院，武汉（430070）E-mail：zhangxueling644@摘 要：利用O2(1∆)与碘原子的共振能量转移实现的氧碘激光器，由于其具有高功率，波长短和较低的光纤传输损耗，在工业上具有广阔的应用前景。

但目前使用的O2(1∆)发生器，是典型的气液反应系统，其产生的水汽对激发态碘原子具有较强的猝灭作用；生成O2(1∆)的反应物具有强腐蚀性和毒性，会带来环境污染问题。

寻求一种全气相、不含水和环保的O2(1∆)发生器氧碘激光器的发展方向，用气体放电的方法产生O2(1∆)，是目前国际上的研究热点。

本文详细介绍了各种放电单重态氧发生器的结构特点，以及存在的问题，考虑到射频放电的稳定性以及均匀性较好，已经广泛用于各种气体激光器的激励，认为采用射频放电生成单重态氧发生器是一种不错的选择。

关键词：化学氧碘激光器，单重氧，放电氧碘激光器中图分类号：TN248.2, TN248.51.引言氧碘激光器是利用O2(1∆)与碘原子的共振能量转移，使碘发生粒子数反转，从而辐射得到1.315µm的激光。

其中，产生O2(1∆)是氧碘激光器的关键。

传统的单重氧产生主要是通过 化学的方法：Cl2 + H2O2 + 2 MOH →O2 (1∆) + 2H2O + 2 MCl ,其中M为K, Na,Li。

由于这是一个气液放热反应,产物中含有一定量的水蒸汽,水分子对激发态碘原子的猝灭很严重, 而且过氧化氢等物质具有强腐蚀性和毒性，会带来环境污染问题。

所以研究人员在改进此系统的同时,也在努力探索其它产生O2(1∆) 的途径。

全气相的放电氧碘激光器就是一个发展方向，它仅仅依靠放电来获得O2(1∆)：O2(3Σ)+e→O2(1∆)+e。

早在1974年Zalesskii[1]就提出了一种放电氧碘激光器，他通过氧实现了激发态碘粒子数的增加，但却没能实现激光振荡。

近些年，随着放电氧碘激光器的研究不断深入，相关的理论和实验研究都不断取得突破性进展。

目前用来实现放电单重氧发生器(DSOG)的放电方式主要有直流、微波、射频等。

以下将分别介绍这几种放电方式下的放电氧碘激光器的结构特点。

2. 直流放电方式⑴2000年俄罗斯的Mikheyev[2]研究了纯氧条件下的涡流直流单重氧发生器。

采用涡流方式，主要是因为它可以实现高压强高功率下的稳定的连续波放电。

实验装置主要是一个涡流管如图1，涡流管中间是内径15mm的玻璃管，两端一边是喷嘴一边是扩散器。

而管的长度也可以通过改变电极的间距来改变，实验证明在电极间距为5∼7cm的时候单重氧的产率达到最大。

实验分别采用Cu、Ti、Al做成的阴极，证明了采用Ti、Al阴极相对于Cu可以使1.27µm 的信号提高25%。

1本课题得到了国家自然科学基金资助项目 (项目编号：60608006) 的资助。

图1 涡流放电装置⑵2004年俄罗斯的Ikonnikov和Savin也对直流放电单重氧发生器进行了研究[3]，这种发生器主要由一个石英管和两个电极组成，通过水来冷却。

他们研究了两种单重氧发生器，如图2。

其中DSOG-1采用钛电极，放电管内径24mm，长200mm。

在压强为1∼1.5Torr时，在距放电管出口50cm处，测得的单重氧浓度不到15%。

而改进后的DSOG-2采用铝电极，放电管内径10mm,长度不变，所测浓度达到23%~28%。

DSOG-1DSOG-2图2 直流单重氧发生器3. 微波放电方式⑴俄罗斯的Savin[4]，[5]在2003、2004年采用了稳态模式下的行波放电方式，用于有效的增加气体流中的单重氧。

研究采用二维（r,z）模型来计算等离子化学动力学以及热和质量在纯氧和氩氧混合气体中的转移，并且模拟行波放电的过程。

实验证实由于在顺着气体流方向的末端，单重氧的主要产生过程是：O2(1Σ)+ O（3P）→O2(1∆)+ O（3P）而O2(1Σ)主要是在管壁上淬灭的，所以Savin认为应该采用直径较大的管。

实验分别采用27w和42w的输入功率，得到的单重氧的产率Y=[O2(1∆)]/（[O2]+ [O2(1∆)]）从18~19%增加到了22%。

⑵美国的Rawlins[6]在2006年分别采用了功率为40~120W和1~2kW的微波进行研究并相应的使用了两种不同的实验装置。

其中后者采用了一种“微波驱动喷射”的放电装置，如图3，混合气体沿切线喷射管注入该装置，产生涡旋流并在微波放电腔中形成放电等离子体。

这种装置随着气体流速的增加可以成比例的增加放电功率，最高可以达到5kW，这样就可以优化单重氧的产生。

图31−5kW微波驱动喷射放电装置4. 射频放电方式⑴日本的Fujii 和Schmiedberger研究了微波和射频两种放电方式[7~11]。

他们1993年就开始了射频等离子射流单重氧发生器的研究。

射频等离子射流系统不同于其他放电方式下的单重氧发生器的显著特征是：它的上流与下流的压力比很高、10~100µs的极短停滞时间。

从第一代放电单重氧发生器（DSOG-1）到现在的第五代（DSOG-5），单重氧的产率也由4.2%达到了0.45 Torr下32%的最大值。

Schmiedberger研究的第一代到第五代射频单重氧等离子射流发生器如图4所示。

DSOG-1和DSOG-2采用纯氧或加入少量混合气体的氧来产生等离子射流，并且通过自然扩散到低压腔中。

第二代主要是在第一代的基础上在单重氧基本辐射被测量处重新校准了光纤与诊断腔的匹配，使单重氧产率提高了 3.8倍，从4.2%提高到16%~17%。

DSOG-3采用中性气体顺着射频喷嘴注入来冷却等离子射流以提高单重氧的产量。

用于冷却的混合气体在喷嘴出口5mm 的地方注入等离子体。

这种冷却注入可以使等离子射流的长度减短数毫米，并且使单重氧的产率也相应的增加（达到25%~30%）。

而DSOG-4采用了两种操作方式：冷却方式和能量转移方式。

冷却方式采用氧气和一氧化氮混合气体产生等离子射流，而用氦来冷却。

能量转移方式采用氦和一氧化氮混合气体产生等离子射流，并与中性氧的气体流混合，从而使能量转移到氧分子。

在DSOG-4中注入口更靠近喷嘴的出口就在等离子衰减的开始处，并且射频喷嘴更小，电极的直径也更小。

2003年他们开始研究DSOG-5，实验采用频率100MHz功率200W 的射频，使氩在铝喷嘴处产生等离子射流，当氩通过喷嘴与氧分子作用时，就会通过能量转移产生单重氧。

来自于氩等离子体的能量转移就是产生单重氧的主要途径。

在氧低流率的条件下单重氧可以达到了24%的产率，但是80µmol/s左右的流率对于激光实验而言太低了。

DSOG-1~DSOG-4 DSOG-5图4射频等离子射流单重氧发生器⑵俄罗斯的Rakhimova在2003、2004年研究了13.56MHz和 80MHz的射频放电单重氧产生器[12,13]。

装置如图5所示。

其中1提供射频电源，而放电主要在石英管中进行。

图5射频放电装置Rakhimova认为根据能量沉积可以把射频放电分成三种模式：Ⅰ模式：W 〈100J/mmole;Ⅱ模式：100 J/mmole〈W〈200 J/mmole；Ⅲ模式：W〉200 J/mmole。

Ⅰ模式即α模式，而Ⅲ模式就是射流模式。

实验表明在α模式中，单重氧的产生效率更高，而在射流模式中由于大量能量损失在近电极层，效率会下降1∼2%。

通过分别采用13.56MHz 和 80MHz的射频证实了能量沉积在150 J/mmole范围内，采用80MHz的射频单重氧的产率是采用13.56MHz的1.3∼2倍。

由此可以说明提高射频频率对于提高单重氧的产率很有帮助。

他们还证实随着压强和能量沉积的增加，单重氧的浓度会达到饱和。

所以应避免氧分压大于10Torr而且能量沉积较大情况。

另外由于一些金属氧化物的表面有很高的氧原子损耗率，所以可以在电极处的放电管壁覆盖上氧化汞来去除氧原子。

氧化贡的使用就避免了随着射频功率的增加而造成单重氧浓度的饱和。

⑶俄罗斯的Ionin以前也曾做过电子束产生单重氧，在O2:Ar:CO=1:1:0.05、总气体压强30Torr时产率达到了7%，但实验设备复杂而庞大[14]。

后来Ionin开始研究自持和非自持的射频板条单重氧发生器[15]。

实验设备如图6。

在1.5升的内容量内，有两个用水冷却的铝电极，放电间距3mm,放电面积285∗30mm2。

而且这个设备可以通过插入用不同物质做成的材料来灵活的改变电极的材料。

由于电极间距很小，所以电极的材料会影响板条射频放电的等离子动力学过程。

铜是一种对单重氧有很强淬灭作用的物质，而使用钽或者铝电极就可以获得很高的单重氧产率。

在研究非自持放电时，研究人员使用了一种通过重复高压脉冲来获得外部电离的设备，如图7。

高达1500伏的直流电压加在铜电极（1）上，脉冲电压加在铝电极（2）上，而工作介质被陶瓷盘（3）限制。

中空的电极（1）和电极（2）有一个通用的水冷循环。

沿着铜电极放电腔长为95mm，内部电极的间距为20mm，最小的尺寸（板条的高度）只有2mm。

实验测得在氧气和氦气1：4混合，气体压强200Torr时，单重氧的浓度达到了1.5*1016cm-3，产率达到了10.6%。

图 6 射频板条放电结构图 7非自持放电系统⑷2004年美国的Carroll通过射频放电产生的O2(1∆)成功泵浦碘获得1.315µm的连续波激光振荡，输出功率达到了220mW[16]。

实验装置如图8。

实验采用13.56MHz的射频作用于两个内部空心电极，产生直径约4.9cm长约25cm的等离子区。

Carroll认为放电的稳定性和温度的控制对于获得有效的增益都是十分关键的。

他采用超音速腔来降低气体流的温度和改变从碘原子到激发态碘的反应平衡，并在光腔中采用了两面反射率为99.99%的反射镜获得了约0.0067%cm-1的增益。

在亚音速管和超音速腔中压强分别为12.6Torr和1.55Torr时，采用450W 的射频功率，可以获得207mW的激光输出，而这时O2(1∆)的产率≈17%，亚音速管中的温度≈410K。

但是维持激光持续振荡是在射频功率为260W时，这时估计O2(1∆)的产率为12%，激光功率相对稳定在220mW±10 mW，可持续约为33min。

⑸2004年中国科学院大连物理化学研究所的李国富[17]等人在133~399Pa 压力条件下,对纯氧,及氧气与氩气的混合气体的射频放电产生O2(1∆) 进行了理论模拟和实验研究,得到的O2(1∆) 产率最高可达到17.5 %。

图 8射频放电实验装置5. 结论由于氧是一种负电性气体，采用直流放电难以获得稳定的辉光放电。