日落黄在FTO导电玻璃上的电解降解研究

㊀第４１卷第５期
２０２０年９月闽江学院学报
ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＩＮＪＩＡＮＧＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＶｏｌ.４１Ｎｏ.５Ｓｅｐｔ.２０２０
ＤＯＩ:１０.１９７２４/ｊ.ｃｎｋｉ.ｊｍｊｕ.２０２０.０５.０１３
日落黄在ＦＴＯ导电玻璃上的电解降解研究
郑国才１ꎬ２ꎬ３ꎬ陈毅挺１ꎬ２ꎬ３
(１.闽江学院海洋学院ꎬ福建福州３５０１０８ꎻ
２.绿色材料与化工福建省高校工程研究中心ꎬ福建福州３５０１０８ꎻ
３.福建省中国漆新型材料工程研究中心ꎬ福建福州３５０１０８)
摘要:研究日落黄在ＦＴＯ导电玻璃上的电解降解条件ꎬ并考察了电解质种类与溶度㊁日落黄起始浓度㊁电解电压㊁溶液ｐＨ等因素对日落黄脱色率的影响ꎮ结果表明ꎬ控制溶液ｐＨ为７.２４ꎬ对含有３.０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄(７.０ｇ Ｌ－１)溶液施加１０Ｖ的电解电压１０ｍｉｎ后ꎬ日落黄的脱色率可达到９３.９６％ꎮ
关键词:日落黄ꎻＦＴＯ导电玻璃ꎻ电解ꎻ降解
中图分类号:Ｘ７８８㊀㊀㊀㊀㊀文献标识码:Ａ㊀㊀㊀㊀文章编号:１００９－７８２１(２０２０)０５－００９２－０６ＴｈｅＥｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓＤｅｇｒａｄａｔｉｏｎｏｆＳｕｎｓｅｔＹｅｌｌｏｗｏｎＦＴＯ
ＺＨＥＮＧＧｕｏｃａｉ１ꎬ２ꎬ３ꎬＣＨＥＮＹｉｔｉｎｇ１ꎬ２ꎬ３
(１.ＯｃｅａｎＣｏｌｌｅｇｅꎬＭｉｎｊｉａｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＦｕｚｈｏｕꎬＦｕｊｉａｎꎬ３５０１０８ꎬＣｈｉｎａꎻ２.ＦｕｊｉａｎＰｒｏｖｉｎｃｉａｌＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔｅｒｏｆＧｒｅｅｎＭａｔｅｒｉａｌｓａｎｄＣｈｅｍｃｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇꎬ
ＦｕｚｈｏｕꎬＦｕｊｉａｎꎬ３５０１０８ꎬＣｈｉｎａꎻ
３.ＦｕｊｉａｎＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＲｅｓｅａｒｃｈＣｅｎｔｅｒｏｆＮｅｗＣｈｉｎｅｓｅＬａｃｑｕｅｒＭａｔｅｒｉａｌꎬＦｕｚｈｏｕꎬＦｕｊｉａｎꎬ３５０１０８ꎬＣｈｉｎａ)
Ａｂｓｔｒａｃｔ:ＴｈｅｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗｏｎＦＴＯｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅｇｌａｓｓｗａｓｓｔｕｄｉｅｄ.Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆｔｈｅｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅｔｙｐｅａｎｄｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎꎬｉｎｉｔｉａｌｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗꎬｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｉｃｖｏｌｔａｇｅａｎｄｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌａｃｉｄｉｔｙｏｎｔｈｅｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗｗｅｒｅｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ.Ｔｈｅｒｅ￣ｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｕｎｄｅｒｔｈｅｏｐｔｉｍｕｍｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｃａｌｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓꎬｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｉｃｖｏｌｔａｇｅｗａｓ１０Ｖꎬｔｈｅｉｎｉｔｉａｌｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗｓｏｌｕｔｉｏｎ(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ３.０ｇ Ｌ－１ｓｏｄｉｕｍｃｈｌｏｒｉｄｅｗａｓｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓｄｅｇｒａｄａｅｄｆｏｒ１０ｍｉｎꎬｔｈｅｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗｃｏｕｌｄｒｅａｃｈ９３.９６％.
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ:ｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗꎻＦＴＯｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅｇｌａｓｓꎻｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓꎻｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ
日落黄(图１)ꎬ由对氨基苯磺酸重氮化后与薛佛氏盐偶合制得ꎬ是一种合成着色剂ꎬ用于食品㊁化妆品和药品等领域[１－３]ꎮ作为一种橙色偶氮染料ꎬ日落黄若在生产或使用过程中进入水体ꎬ将对环境产生严重的污染ꎮ因此需要开发一种效率高㊁成本低和能耗少的处理方法ꎬ以减轻其对生态环境和人体健康的影响[４－７]ꎮ
㊀㊀收稿日期:２０２０－０３－３１
㊀㊀基金项目:福建省高等学校新世纪优秀人才支持计划(闽教科[２０１８]４７号)ꎻ福建省自然科学基金(２０１９Ｊ０１７５７)ꎻ绿色能源与环境催化福建省高校重点实验室开放课题(ＦＪ－ＧＥＥＣ２０１８０５)ꎻ福建
省中国漆新型材料工程研究中心开放课题(２０２０)
㊀㊀通信作者:陈毅挺(１９７８ )ꎬ男ꎬ福建莆田人ꎬ教授ꎬ博士ꎬ主要研究方向为化学传感器ꎮ
第５期郑国才ꎬ等:日落黄在ＦＴＯ导电玻璃上的电解降解研究㊀㊀目前ꎬ日落黄的处置方式主要有物理法[８]㊁光催化法[９－１１]㊁生物法[１２]和电化学法[１３－１５]等ꎮ由于电化学法具有装置结构简单紧凑㊁运转简单易自动化㊁操作维护方便和氧化还原能力强等特点ꎬ如今已广泛应用于染料废水的降解脱色处理ꎮ根据电化学原理ꎬ本研究采用ＦＴＯ导电玻璃和铂丝分别作为电解装置的阳极和阴极ꎬ通过电化学法降解处理日落黄废水ꎬ并探讨各种影响因素如电解质种类与溶度㊁外加电解电压等因素对日落黄溶液脱色率的影响ꎮ
图１㊀日落黄结构式
Ｆｉｇ.１㊀Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌｆｏｒｍｕｌａｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
１㊀实验部分
１.１㊀主要试剂与仪器日落黄(分析标准品ꎬ阿拉丁)ꎻ磷酸(ＡＲꎬ上海品杰化学试剂有限公司)ꎻ乙酸(ＡＲꎬ中国化学试
剂研究所)ꎻ氯化钠㊁硝酸钠㊁硫酸钠㊁硼酸(ＡＲꎬ上海久亿化学试剂有限公司)ꎻ去离子水(自制)ꎮＢＳ－２１４Ｄ型电子分析天平(北京赛多利斯仪器系统有限公司)ꎻｐＨ/ＩＳＥ－８２８型测试仪(美国奥立龙)ꎻＷＳ－ＹＬ型数字稳压稳流电源(南京桑力电子设备厂)ꎻ７２２型可见分光光度计(上海光谱仪器有限公司)ꎮ１.２㊀实验方法
将日落黄溶液装于３ｃｍ的比色皿中ꎬ置于可见分光光度计暗盒里ꎬ施加电压进行电化学降解ꎬ每隔一定时间检测日落黄溶液在最大吸收波长４８１ｎｍ的吸收值ꎬ其降解效果脱色率详见如
下计算式:Ｒ/％＝(Ａ０－Ａ)/Ａ０ˑ１００％
式中ꎬＡ０为日落黄处理前的吸光度ꎻＡ为日落黄处理后的吸光度ꎻＲ为日落黄的脱色率ꎮ２㊀结果与讨论
２.１㊀电解质种类对日落黄脱色率的影响实验分别配置含不同电解质(７.３ｇ Ｌ－１氯化钠㊁１０.６ｇ Ｌ－１硝酸钠㊁１７.８ｇ Ｌ－１硫酸钠)的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)ꎬ并通过电源施加１０Ｖ的电压ꎬ电化学电解３０ｍｉｎ后于４８１ｎｍ测定不同时刻的脱色率ꎬ实验结果详见图２ꎮ由图２可知ꎬ氯化钠㊁硝酸钠和硫酸钠３种电解质对日落黄溶液的脱色均有效果ꎮ随着电解
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闽江学院学报第４１卷
图２㊀不同电解质对日落黄脱色率的影响
Ｆｉｇ.２㊀Ｅｆｆｅｃｔｏｆｄｉｆｆｅｒｅｎｔｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｔｅｓｏｎｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
时间增加ꎬ氯化钠对电化学降解日落黄的效果明显优于硝酸钠和硫酸钠ꎬ可能是由于氯化钠在电解脱色过程可生成氧化性强的活性氯ꎬ从而提升脱色效果[１６]ꎮ同时ꎬ考虑到所用的氯化钠价格便宜且用量少ꎬ故选用氯化钠作为电解质ꎮ２.２㊀电解质浓度对日落黄脱色率的影响
分别配制含有２㊁３㊁６㊁１２㊁１８㊁２４和３０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)ꎬ施
加１０Ｖ的电解电压ꎬ测定不同时刻日落黄溶液的脱色率ꎬ实验结果详见图３ꎮ图３㊀氯化钠浓度对日落黄脱色率的影响
Ｆｉｇ.３㊀ＥｆｆｅｃｔｏｆｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆＮａＣｌｏｎｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
从图３可知ꎬ随着氯化钠浓度的提高ꎬ日落黄脱色率整体呈现先上升后下降的趋势ꎬ当氯化钠质量浓度为３.０ｇ Ｌ－１时日落黄的脱色率最高ꎮ这应该是由于电极表面的活性氯和羟基自由基的量随着氯化钠浓度增大而升高ꎬ从而使日落黄的脱色率显著提升[１６]ꎻ但当氯化钠浓度过高时ꎬ阻碍了日落黄扩散到电极表面反应[１７]ꎬ导致了脱色率下降ꎬ故综合考虑实验选择氯化钠质量浓度为３.０ｇ Ｌ－１ꎮ
２.３㊀外加电压对日落黄脱色率的影响对含有３.０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)ꎬ分别施加３㊁５㊁６㊁８㊁１０㊁１２Ｖ
的电解电压ꎬ其日落黄的脱色情况如图４所示ꎮ从图４可见ꎬ当外加电压逐渐增大时ꎬ日落黄的电解降解效果更好ꎮ当外加电压为１０Ｖ时ꎬ
４９
第５期郑国才ꎬ等:日落黄在ＦＴＯ导电玻璃上的电解降解研究图４㊀电解电压对日落黄脱色率的影响
Ｆｉｇ.４㊀Ｅｆｆｅｃｔｏｆｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓｖｏｌｔａｇｅｏｎｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
日落黄的脱色率最高ꎬ而电压高于１０Ｖ后ꎬ脱色率有少许降低ꎬ可能是由于电压过大ꎬ电流强度增大ꎬ电极表面的析氧副反应加剧[１８]ꎬ参与降解的有效面积减小ꎬ使得日落黄的脱色率下降ꎮ故选用１０Ｖ为脱色过程中的电解电压ꎮ２.４㊀初始ｐＨ对日落黄脱色率的影响
溶液ｐＨ的不同ꎬ会影响自由基的产生以及电极的性能[１９]ꎮ考察不同初始ｐＨ对日落黄脱
色率的影响ꎬ实验结果详见图５ꎮ图５㊀不同ｐＨ对日落黄脱色率的影响
Ｆｉｇ.５㊀ＥｆｆｅｃｔｏｆｐＨｏｎｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
从图５可见ꎬ溶液酸碱度对日落黄脱色率效果具有一定的影响ꎬ当ｐＨ为７.２４与７.５１时ꎬ日落黄的脱色率最高ꎬ考虑到中性溶液降解后对环境的影响小ꎬ故本实验选用的ｐＨ为７.２４ꎮ
２.５㊀日落黄起始浓度对日落黄脱色率的影响配制具有不同浓度的日落黄溶液ꎬ控制电解电压为１０Ｖꎬ监测日落黄溶液在４８１ｎｍ的吸光度变化情况ꎬ从而得到不同起始浓度日落黄溶液的降解脱色率(图６)ꎮ
从图６可见ꎬ当日落黄的初始浓度为５.０~７.０ｇ Ｌ－１时脱色率相当ꎮ而当日落黄的初始浓度大于７.０ｇ Ｌ－１后ꎬ脱色率有所下降ꎮ考虑到在相同的电解时间下低浓度的日落黄的实际去除量要比高浓度下情况小得多[２０]ꎬ故选择处理的溶液中日落黄的初始浓度为７.０ｇ Ｌ－１ꎮ
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闽江学院学报第４１卷
图６㊀日落黄起始浓度对日落黄脱色率的影响
Ｆｉｇ.６㊀Ｅｆｆｅｃｔｏｆｉｎｉｔｉａｌｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗｏｎｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
２.６㊀电解时间对日落黄脱色率的影响
控制电解电压为１０Ｖꎬ对含有３.０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)进行电
解处理ꎬ其脱色率变化如图７所示ꎮ图７㊀电解时间对日落黄脱色率的影响
Ｆｉｇ.７㊀Ｅｆｆｅｃｔｏｆｅｌｅｃｔｒｏｌｙｓｉｓｔｉｍｅｏｎｄｅｃｏｌｏｒｉｚａｔｉｏｎｒａｔｅｏｆｓｕｎｓｅｔｙｅｌｌｏｗ
从图７可见ꎬ当电解时间增加时ꎬ日落黄电解降解效果逐渐变好ꎬ这可能是随着电解反应的进行ꎬ电极表面的羟自由基和活性氯的量不断增大ꎬ从而提高了日落黄的脱色效果ꎮ当电解时间高于１０ｍｉｎ后ꎬ大部分的日落黄应该已被降解ꎬ故日落黄脱色率趋于平缓ꎮ所以选择电解时间为１０ｍｉｎꎮ２.７㊀重复性实验在最佳降解条件下ꎬ即控制外加电压为１０Ｖꎬ对含有３.０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)进行电解处理１０ｍｉｎꎬ进行５次重复性试验ꎬ结果得到日落黄的脱色率为９３.９６％ꎬ其相对标准偏差为２.６９％ꎮ而在不施加外加电压的情况下ꎬ含有３.０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)在自然光条件下放置１ｄꎬ其４８１ｎｍ的吸光度无明显变化ꎮ综上可知ꎬ使用该工艺处理日落黄溶液不需要加入化学氧化剂和还原剂ꎬ处理费用低廉ꎬ且使用设备简单ꎬ脱色效果令人满意ꎮ ６９
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第５期郑国才ꎬ等:日落黄在ＦＴＯ导电玻璃上的电解降解研究
３㊀结论
通过电化学法探究了日落黄在ＦＴＯ导电玻璃上的电解实验工艺ꎬ考察了外加电压㊁电解时间㊁溶液ｐＨ等降解条件对日落黄脱色率的影响ꎮ结果表明ꎬ控制电解电压为１０Ｖꎬ对含有３.０ｇ Ｌ－１氯化钠的日落黄溶液(７.０ｇ Ｌ－１ꎬｐＨ７.２４)进行电解处理１０ｍｉｎ后ꎬ脱色率可达到９３.９６％ꎮ利用电化学原理在ＦＴＯ导电玻璃上电解降解日落黄的这项工艺为今后实际开发应用的可行性提供了实验支撑ꎮ
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[责任编辑:金㊀甦]。