CeO2对RuO2-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

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CeO2改性微波诱导催化剂CuO／γ-Al2O3催化氧化处理偶氮染料废水

３ｈｎｑｎａｆｎｎｉｎｅｔｎｕｔｏ，Ｌｄ．ＣｏｇｉｇＳｎｅｇＥｖｒｍｎａＩｄｓｙＣ．ｔｏｌｒ，Ｃｏｇｉｇ４０８ｈｎｑｎ０００，Ｃｉａｈｎ）
Ａｂｔａｔｅｏｅｉｕ￣一Ａ２３ｃｔｌｓｒｐｒｄｂｈｉｐｎｓｒｃ：ＣＯ２ｄｐｄｗｔＣＯ／ｈ１Ｏａａｙｔｐｅａｅｙｔｅｄｐｉｇ—ｃｃｎｔｎｍｅｏｓ印一ｌａｉａｉｔｄｗａｏｈ
微波诱导氧化技术是近年来发展起来的一种
ＣＯ与金属元素之间的协同作用对提高催化剂的ｅ
摘
要：用浸渍焙烧法制备了掺杂有ＣＯ改性的ＣＯ￣一Ｉ，采ｅｕ／Ａ催化剂，０在常温常压下采用微波
诱导氧化技术，将废水中有机污染物氧化分解。以甲基橙模拟偶氮染料废水为目标降解物，考察了该催化剂在微波诱导氧化工艺（ＩＰ中的催化活性。在微波功率为７０的条件下对于２ｍＬ的甲基橙ＭＯ）２Ｗ５ｇ－模拟废水，催化剂投加量为ｌｇ・～，ｏＬ处理２ｎ后，色率可达９．％，明该催化剂有较高的催化活ｍｉ脱５４说
，
（．ｕｎｚｏｉｎｎｉｎｎａＡｐｒｔｓｏ，Ｌｄ，ｕｎｚｏ１４５，ｈｎ；１ＧａｇｈｕＢｊｇＥｖｏｍｅｔｐａａｕ．ｔ．Ｇａｇｈｕ５０４ＣｉａｉｒｌＣ
２．ＧａｍｉｇＳｗｇｓｏａ．，ＬｄｏｎｅａｅＤｉｐｓｌＣｏｔ．，ＧｕｎｄｎｅｓａｎｔｕｔｎＧｒｕａｇｏｇＯｖｒｅｓＣｏｓｒｃｉｏｐ，Ｆｓａ２５０，Ｃｈｎｏｏｈｎ５８０ｉａ；

通过NH3选择性催化还原NO的一种新型催化剂CeO2Al2O3

改性CeO2催化H2O2降解有机物的研究(文献翻译)1 通过NH3选择性催化还原NO的一种新型催化剂CeO2/Al2O3Yuesong Shen, Shemin Zhu *, Tai Qiu, Shubao Shen 文摘:负载在活性陶瓷上的CeO2/Al2O3催化剂已经被制备,并进行了N2-BET,XRD,TEM和NH3-TPD等表征。

对于反应温度和CeO2与Al2O3在CeO2/Al2O3/ATS催化剂上的相互作用对用氨选择性还原NO的影响进行了研究。

结果显示在温度范围250-350℃在3000空速条件下,含量为9%(重量)的氧化铝和13%氧化铈的催化剂具有最高的活性。

同时在CeO2/Al2O3上的发生的NO 选择性催化还原可能是一个氧化还原过程。

关键词:CeO2/Al2O3催化剂催化活性 SCR机制1.介绍用氨选择性催化还原(SCR)的技术一致被视为最有前途的对于削减来自固定来源的氮氧化物的排放的技术之一,因为该反应具有选择性、高效性和经济性等特点。

用于减少氮氧化物排放的SCR催化剂的类型包括贵金属、过渡金属氧化物和离子交换沸石。

过渡金属氧化物催化剂是可能的最佳的这类催化剂,由于其优越的水热稳定性,良好的抗硫,成本低的特点。

然而,在目前,他们中的一些,如商业V基的脱硝催化剂因为原料有毒性,及成本较高,限制了其广泛的应用。

因此,开发一个具有无毒,无污染,效率高,成本低的优点的脱硝催化剂,具有十分重要的意义和经济价值。

具有高储氧,d电子轨道,良好的抗硫性,和优秀的氧化还原性的铈基氧化物受到了广泛的关注。

一种新型的CeO2/ACF[13]催化剂在低温条件下对于用氨的NO的SCR反应具有高活性。

徐等人报道了,一种新型的Ce/TiO2催化剂表现优异的对N2的选择性和对SO2和H2O的高耐性。

因此,基于铈的氧化物可能成为V基催化剂的一个潜在的替代品。

然而,很少有报道集中在利用CeO2/Al2O3催化剂通过NH3减少NO上。

助剂CeO2对CoAl2O3催化剂上F-T合成反应性能的影响

助剂CeO2对CoAl2O3催化剂上F-T合成反应性能的影响
助剂CeO2对Co/Al2O3催化剂上F-T合成反应性能的影响
在用于F-T合成的Co/Al2O3催化剂中加入少量助剂,能够提高CO 转化率和C5+烃选择性.主要考察了助剂CeO2添加量和催化剂焙烧温度等因素对F-T合成反应的影响,并通过程序升温还原、程序升温氧化及X射线衍射等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在Co/Al2O3催化剂中加入少量CeO2(n(Ce)/n(Co)=0.1～0.14),能够有效提高催化剂的催化活性和C5+烃选择性;焙烧温度则以相反的趋势控制F-T反应活性和链增长几率;助剂的加入降低了催化剂的起始还原温度,改善了催化剂的还原性能.但是,催化剂的积碳量有所增加,经10h反应后,催化剂上存在两种类型的积碳.
作者：代小平余长春沈师孔作者单位：石油大学(北京)中国石油天然气集团公司催化重点实验室, 北京102249 刊名：催化学报 ISTIC SCI PKU英文刊名：CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS 年，卷(期)：2001 22(2) 分类号：O643 关键词：费-托合成二氧化铈钴催化剂氧化铝程序升温还原程序升温氧化积碳。

纳米CeO2对Al2O3／Cr2O3陶瓷涂层组织及性能的影响

５月
纳米ＣＯ对Ａ２３ｒ３ｅ２１／２陶瓷涂层组织及ＯＣ０性能的影响
王挺，李建国，李广东，杜茂华
（内蒙古工业大学材料科学与工程学院，内蒙古呼和浩特００５）１０１摘要：采用亚音速氧乙炔火焰喷涂制备涂层。过在Ａ：３ｒ，基的陶瓷粉体中添加不同数量的纳米ＣＯ，通１／２为ＯＣ０ｅ探讨其对
ａｄｃｍｐｃ，ｈｅｒｒｓｔｎｅ，ｅａｈｓｏｔｎｈａｄｔｅｍｉｒａｄｅｓｒａｈｔｅｂｓｒｓｅｔｅｙｎｏａｔｔｅｗａｉａｃｔｄｅｉｎｓｒｇｎｈｃｏｈｒｎｓｅｃｈｅｔｅｐｃｉｌ．ｅｓｈｅｔｖＫｅｒｓｎｎｍｅｅＯ２ｃｒｍｉｃａｉｇｍｉｒｓｕｔｒ；ａｅｉｔｎｅｙｗｏｄ：ａｏｔｒＣｅ；ｅａｃｏｔ；ｃｏｔｃｕｅｗｅｒｓｓｃｎｒｒａ
ＷＡＮＧＴｎ，Ｉｉｎｇｏ，ＩＧａｇｄｎＤＵＭａ — ｕｉｇＬａ－ｕＬｕｎ－ｏｇ，ｏｈａＪ
（ｏｌｇｆＭａｅｉｌＳｉｎｅａｄＥｇｎｅｎＩｎｒＭｏｇｌｎＵｉｅｓｔｆＴｃｎｌｇＣｌｅｏｔｒａｓｃｅｃｎｎｉｅｒｇ，ｎｅｎｏｉｎｖｒｉｏｅｈｏｏｙ，Ｈｏｈｔ０５，ｉｈｎ）
Ａｌｒｃ：ｈｏｏｉｏｔｇｉｐｅａｅｙｔｅｍｅｈｄｏｕｓｎｃｏｙｅａｅｙｅｅｆｍｅｓｒｙｎ．Ｂｄｉｇｖｒｂｅ￣ｔａｔＴｅｃｍｐｓｅｃａｉｓｒｐｒｄｂｈｔｏｆｓｂｏｉｘｇｎ— ｃｔｌｎａｐａｉｇｙａｄｎａｉｌｔｎｌａ

CeO2含量对MgO-Al2O3-SiO2系玻璃结构和晶化特性的影响

CeO2含量对MgO-Al2O3-SiO2系玻璃结构和晶化特性的影响陈国华;刘心宇【期刊名称】《中南大学学报（自然科学版）》【年(卷),期】2006(037)001【摘要】采用熔融法制备了不同氧化铈含量的MgO-Al2O3-SiO2系玻璃;采用差热分析方法研究了氧化铈含量对MgO-Al2O3-SiO2系玻璃转变温度和晶化峰值温度的影响以及该系玻璃的晶化机理;采用红外光谱技术研究了氧化铈对玻璃结构的影响,并验证了玻璃的差热分析结果;采用X射线粉末衍射分析方法对经900℃热处理后不同氧化铈含量的玻璃样品进行了晶相分析. 研究结果表明:加入少量的氧化铈(w(CeO2)≤4%)能降低玻璃的转变温度,有利于玻璃粉体的烧结和促进α-堇青石相的形成,但氧化铈含量超过4%时将起相反作用;玻璃的析晶难易程度和析晶峰温度的高低不存在相互对应关系;玻璃的析晶活化能随着氧化铈含量的增加而增加;所有玻璃的晶化为表面晶化.【总页数】5页(P6-10)【作者】陈国华;刘心宇【作者单位】桂林电子工业学院,信息材料科学与工程系,广西,桂林,541004;中南大学,材料科学与工程学院,湖南,长沙,410083;桂林电子工业学院,信息材料科学与工程系,广西,桂林,541004;中南大学,材料科学与工程学院,湖南,长沙,410083【正文语种】中文【中图分类】TQ171【相关文献】1.晶核剂对MgO-Al2O3-SiO2系微晶玻璃析晶的影响 [J], 徐长伟;于欣;张家宝;李盈;刘博2.氧化锌对MgO-Al2O3-SiO2系玻璃结构和性能的影响 [J], 陈国华3.晶化时间对MgO-Al2O3-SiO2系微晶玻璃显微结构及性能的影响 [J], 马丽;刘立强;王峰;张大江4.CeO2对CaO—MgO—Fe2O3—Al2O3—SiO2系玻璃晶化的影响 [J], 李彬;齐琳琳5.MgO-Al2O3-SiO2系玻璃受控晶化研究 [J], 邢军;宋守志;刘渭萍;王玉新因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。

AuCeO2催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

AuCeO2催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究
Au/CeO2催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究
采用水溶液沉淀法和沉积-沉淀法分别制备了CeO2载体及相应Au/CeO2催化剂,以CO氧化反应为表征反应,考察了载体制备条件,催化剂的焙烧温度、预处理温度和气氛以及活性组分负载量对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET、XRD和TEM表征,分析了影响催化剂活性的原因.结果表明,载体的制备条件对催化剂的活性有一定影响,经微波处理的载体负载活性组分后,由于活性组分和载体的.接触较紧密,因此有利于催化剂活性的提高.催化剂的最佳焙烧温度为300℃,最佳活化温度为300℃,气氛为空气,最佳金负载量为4%.
作者：海锋李彦锋白风荣萨嘎拉召日格照日格图贾美林 HAI feng LI Yan-feng BAI Feng-rong SAGALA ZHAORIGE ZHAORIGETU JIA Mei-lin 作者单位：海锋,HAI feng(内蒙古师范大学,化学与环境科学学院,内蒙古,呼和浩特,010022;兰州大学,化学化工学院,甘肃,兰州,730000)
李彦锋,LI Yan-feng(兰州大学,化学化工学院,甘肃,兰州,730000)
白风荣,BAI Feng-rong(内蒙古工业大学,化工学院,内蒙古,呼和浩特,010051)
萨嘎拉,召日格,照日格图,贾美林,SAGALA,ZHAORIGE,ZHAORIGETU,JIA Mei-lin(内蒙古师范大学,化学与环境科学学院,内蒙古,呼和浩特,010022)
刊名：分子催化ISTIC PKU 英文刊名：JOURNAL OF MOLECULAR CATALYSIS(CHINA) 年，卷(期)： 2007 21(4) 分类号：O643.3 关键词：金催化剂 CeO2 CO催化氧化。

CeO2掺杂对二氧化锡电极力学性能的影响

表1不同ceo2含量对断裂韧性和硬度的影响table1influenceofdifferentceo2ontoughnessandhardness样品断裂韧性mpam12维氏硬度gpa备注均为三点平均值1无ceo2205ceo231ceo2根据氧化铈的加入量不同可以看出3样品的230455233493238579断裂韧性有一定的提高并且其断裂的裂纹分布也有明显的区别无氧化铈的样品其裂纹沿着菱形压痕呈花瓣式向外扩散而加入氧化铈后其裂纹主要集中在菱形压痕的四个角上
从而影响烧结和电极的力学性能。
（ 1）通过掺杂一定量的稀土元素氧化铈，能够在烧成过程中使二氧化锡晶体生长的较完整，晶相界面结合好，低熔物分散均匀，从而提高了电极的强度、韧性和抗折性能。（2）对电极的常温电阻的降低有明显作用。（ 3）氧化铝杂质对氧化锡电极力学性能也有一定影响。参考文献：
[1] 宁伟 , 等 . 电加热料道 [J]. 玻璃与搪瓷 , 2000, 6.28(6: 48-51. [2] 宁伟 . 玻璃全电熔炉技术研究与应用中的若干问题 [A]. 全国玻璃电熔技术及配套钼电极应用研讨会论文汇编 [C]. 2002: 42-57. [3] 史志铭 , 等 . CeO2 对堇青石陶瓷的相组成和性能的影响 [J].清华大学学报 , 2001, 41(10): 1-4. [4] 许崇海 . 稀土添加剂陶瓷刀具材料增韧机制的微观结构的观察 [J]. 电子显微学报 , 1998, 18(4): 443-448. [5] 吴金根 . 氧化铈 (CeO2) 在增韧陶瓷材料中的应用 [J]. 安徽化工 , 1995, 80: 27-30. [6] 王矝奉 ,等 . CeO2 掺杂引起 SnO2 压敏电阻的晶粒尺寸效应 [J]. 电子元件与材料 , 2003, 22(11): 31-35. [7] 王敬轩 . 稀土在搪瓷与玻璃中的应用 [J]. 玻璃与搪瓷 , 1999, 27(5): 62-69. [8] 高琨 ,等 . 稀土 Ce 对 SnO2・Co2O3・Nb2O5 压敏性能的影响 [J]. 压电与声光 , 2003, 25(4): 280-283. [9] 王元生 , 等 . 二氧化锡纳米粉掺杂及其显微结构 [J]. 材料研究学报 , 1998, 12(5): 531-534.

催化湿式氧化催化剂处理有机废水

催化湿式氧化催化剂处理有机废水在过去的几十年里，快速的工业化和城市化进程导致石油、化工、制药、纺织等行业大量高毒性难降解的有机化合物废水排放到自然界，对环境安全和人类健康造成严重威胁。

随着世界各国对环境治理的日益重视，废水的深度处理技术成为研究的热点。

高级氧化技术包括芬顿、湿式空气氧化、双氧水氧化和光催化等是处理高毒性难降解有机污染物的日渐成熟的技术，在废水处理领域应用广泛。

湿式空气氧化(W AO)技术是一种废水处理的高级氧化技术。

W AO技术在高温高压下产生诸如径基自由基等活性物种，被认为在处理高浓度有机物废水(化学需氧量(COD)10-100g/L)或难生物直接降解有毒污染物方面具有很大的潜力。

W AO工艺可将高毒性难生物降解有机化合物在它们被释放到环境中之前分解成毒性较低、易于处理的小分子有机物。

一般来说，这个反应过程在较高温度(200-3259)和压力(5-15MPa)下通过产生活性氧物种来进行。

废水在气液固三相反应器中的停留时间在15分钟到120分钟的范围内，COD的去除程度可以通常为75%-90%。

W AO工艺的一个主要缺点是无法实现有机物的完全矿化。

一些最初存在于废水中或氧化过程中积聚在液相中的小分子量含氧化合物(例如甲醇、乙酸和丙酸等)很难进一步转化为二氧化碳和水，达到完全矿化。

此外，废水中有机氮化合物的主要转化产物为氨，而氨在WAO的运行条件下也很稳定，难以进一步转化处理。

这些物质如果想完全转化可能需要更高的反应温度和压力。

因此，W AO过程在一些情况下被认为是废水预处理步骤，需要额外的处理过程配合。

为了缓和W AO工艺中严苛的温度和压力操作条件，研究者将催化剂引入到W AO体系中一起使用，这种含催化剂的操作过程被称为催化湿式氧化(CWAO)。

在CW AO中，难降解有机化合物在催化剂存在下可以在温和的操作条件(低温和低压)下实现更深度的氧化，从而相比WAO减少了投资和运营成本。

CeO_2改性MnO_2_Al_2O_3催化剂的制备及在有机废水处理中的应用

ｐＨＳ－３Ｃ精密ｐＨ计，普析ＲＴ６紫外分光光度计，８０－２低速离心机，程控式马弗炉，１０１型电热鼓风干燥箱，ＫＤ２３Ｂ－ＢＡ３（Ｘ）型微波炉。１．２负载型催化剂的制备
采用浸渍焙烧法。将工业活性氧化铝洗净，干燥，活化；然后用硝酸铈溶液浸渍，一定时间后取沉淀物干燥，经焙烧，取出冷却，用硝酸锰溶液浸渍，再经焙烧冷却后即得负载型催化剂。１．３废水处理试验和催化活性评价
固定微波功率７２０Ｗ，催化剂投加量０．５ｇ，考察原水初始浓度对甲基橙模拟废水处理效果的影响，结果如图９所示。
由图６可知，随着催化剂投加量的增加脱色率逐渐提高，当投加量达到０．５ｇ（１０ｇ／Ｌ）时，甲基橙的脱色率达到９７．３％。２．３．３微波功率对处理效果的影响
固定微波辐照时间２ｍｉｎ，催化剂投加量０．５ｇ，考察微波功率对甲基橙模拟废水处理效果的影响，结果
ＺＨＡＮＧＨｕｉ－ｌｉｎｇ，ＺＨＥＮＧＬｉ－ｘｉａｎｇ，ＦＡＮＹａｎ－ｈｕｉ，ＮＯＮＧＪｉａ－ｙｉｎｇＸＵＬｉａｎｇ
（ＳｃｈｏｏｌｏｆＲｅｓｏｕｒｃｅａｎｄＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＷｕｈａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｗｕｈａｎ４３００８１，Ｃｈｉｎａ）
采用１．３的实验方法（以下相同），固定微波功率９００Ｗ，催化剂投加量１．０ｇ，考察微波辐照时间对甲基橙模拟废水处理效果的影响，结果如图５所示。
如图７所示。由图７可知，当微波功率较低时，脱色率随着微
波功率的增加而迅速提高，当功率为７２０Ｗ时，对甲基橙的处理效果好且经济。
２．３．４ｐＨ值对处理效果的影响固定微波功率７２０Ｗ，辐照时间２ｍｉｎ，催化剂投

湿式氧化催化剂RuO_2_Al_2O_3降解高浓度含酚配水的研究

第17卷第5期分子催化V o l.17,N o.5 2003年10月JOU RNAL O F M OL ECULA R CA TAL YS IS(CH I NA)O ct.　2003　文章编号:100123555(2003)0520357205湿式氧化催化剂Ru O2 Χ-A l2O3降解高浓度含酚配水的研究杨少霞,冯玉杰1),万家峰,蔡伟民1,2(1.哈尔滨工业大学　市政环境学院,黑龙江哈尔滨150001;2.上海交通大学　环境科学与工程学院,上海200030)摘　要:采用浸渍法制备了R uO2 Χ2A l2O3催化剂,利用XRD和SE M对催化剂进行了表征,研究了焙烧温度、反应温度、反应溶液pH值和氧分压对R uO2 Χ2A l2O3催化剂活性影响.结果表明,R uO2 Χ2A l2O3催化剂组分R u在表面有较好的分散性;焙烧温度升高使R uO2晶粒长大,在低温焙烧,R uO2晶粒细小,R uO2 Χ2A l2O3催化剂的活性较高;反应温度升高,使R uO2 Χ2A l2O3催化剂的活性显著提高;反应溶液pH值为酸性时比在碱性条件的催化剂活性高;氧分压达到3M Pa后,对于R uO2 Χ2A l2O3催化剂的活性几乎没有影响.在150℃、3M Pa、pH值为5.6时,反应150m in后,苯酚全部被氧化.研究表明,R uO2 Χ2A l2O3催化剂具有较好的催化活性.关　键　词:苯酚氧化;R u系催化剂;pH值;湿式氧化中图分类号:O643.32 文献标识码:A 高浓度、有毒、有害的有机废水是对环境影响较大的污染源,已成为世界普遍重视的问题.对于此类废水,有许多处理方法,如生物处理,但由于废水中有机物对微生物的毒害作用,严重影响了其处理效果,有时甚至无法运行[1];焚烧法是一种处理超高浓度废水的有效方法,但二口恶口婴的影响,使人们对焚烧法的安全,产生了极大的怀疑[2];湿式氧化技术(W et A ir O x idati on,简称W AO)是近几十年发展起来的一种有效处理此类废水的氧化技术,它是在高温(125～320℃)和高压(0.5～20 M Pa)下,以氧气为氧化剂,将有机污染物氧化分解为二氧化碳和水等无机物或有机小分子的化学过程[3].与传统的生物处理相比,W AO具有高效、无二次污染等优点.目前在欧洲大约有90多家工厂采用W AO处理石油、化工、制药废水、城市污泥、活性炭再生和垃圾渗漏液等[4].但由于W AO的操作条件较苛刻,设备费用大,影响了它的应用.催化剂的使用,可以使反应在温和、较短的时间内完成,因此催化湿式氧化技术(Catalytic W et A ir O x2 idati on,简称C W AO)在近年来倍受关注[5,6].其中非均相催化剂具有活性高、易分离、稳定性好等优点,已成为C W AO研究热点.催化剂的制备条件和W AO操作条件对催化剂的活性影响很大[7,8],因此本论文采用浸渍法制备了R uO2 Χ2A l2O3催化剂,重点研究了焙烧温度、反应温度、反应溶液pH 值和反应压力对R uO2 Χ2A l2O3催化剂活性的影响,获得了一些较有价值的数据,它对于C W AO 的广泛应用具有一定的意义.1实验1.1实验装置实验采用1L高压釜进行催化剂的活性评价.选取苯酚作为目标有机物,将500mL苯酚溶液(苯酚溶度为4200m g L)和1g R uO2 Χ2A l2O3催化剂加入高压釜中,通入氮气将空气排除,密封后,开始升温,当温度达到150℃,通入氧气,达到设定压力后,同时开启搅拌装置,此时定为反应的零点,以后每隔一定时间通过取液管取样.在取样期间,开启供氧阀以维持反应系统的总压恒定,流程图见文献[9].用稀N aO H和HNO3溶液调节进入高压釜的苯酚溶液pH值到强酸性2.94、中性7和碱性9.在反应达到150℃,通入氧气前,从高压釜中取少量的溶液,通过气相色谱分析样品中苯酚的含量.收稿日期:2002211211;修回日期:2003208222.基金项目:上海市横向课题.作者简介:杨少霞,女,1973年10月生,哈尔滨工业大学博士研究生.e2m ail:yang2shaox@.1)通讯联系人.1.2Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂的制备采用浸渍法制备R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂.将载体Χ2A l 2O 3(平均粒径:3～5mm ,比表面积:175m 2g )用蒸馏水反复冲洗后,浸泡数小时,除去吸附在载体上的杂质和Χ2A l 2O 3粉末之后,在110℃下干燥后备用.将处理后的Χ2A l 2O 3浸渍于0.2M R uC l 3溶液中,室温下浸渍12h 后,110℃干燥12h ,然后分别在不同的温度(300℃、400℃、500℃和600℃)下焙烧3h ,得到负载型R uO 2 Χ2Al 2O 3催化剂.1.3分析测试方法采用日本岛津XRD 6000型粉末转靶X 射线衍射仪分析R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的晶相结构,X 射线为Cu 靶K Α射线(Κ=1.5418∼).采用日本生产的JEOL 2840型扫描电镜(SE M ),O xfo rd IS IS 能谱仪观察催化剂表面组分的分布情况.不同时间的出水水样,用721分光光度计,在510nm 波长,测定溶液中苯酚的浓度.采用上海雷磁PH S 23C 紧密pH 计测定反应溶液的pH 值.2结果与讨论2.1Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂XRD 和SE M 结果图1是分别在300、400、500和600℃温度下图1在不同焙烧温度下R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的XRD 谱图F ig .1XRD spectra of R uO 2 Χ2A l 2O 3catalyst calcinedat differen t temperatu re(a :300℃b :400℃c :500℃d :600 ℃)焙烧得到的R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的XRD 谱图.从图可知,R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂中R u 以R uO 2物相存在,载体以Χ2A l 2O 3的物相形式存在.在低温焙烧时,R uO 2的衍射峰较宽,衍射峰强度较弱,这表明形成的R uO 2晶粒细小,晶体发育不完整.随着焙烧温度的升高,R uO 2衍射峰由弱变强,衍射峰由宽变窄,表明随着焙烧温度的升高,形成的R uO 2晶粒逐渐趋于完整,且晶粒尺寸逐渐长大.利用Scherre 公式计算得到不同焙烧温度下R uO 2的晶粒尺寸(见表1),由表可以看出随着焙烧温度表1不同焙烧温度得到的Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂晶粒尺寸T ab le 1C rystal size of R uO 2 Χ2A l 2O 3catalysts calcinedat differen t temperatu reCalcinati on temperatu res (℃)R uO 2crystal size (nm )300440095001560033的升高,R uO 2的晶粒尺寸逐渐增加.图2是R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂组分R u 在表面图2R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂表面R u 分布的SE M 照片F ig .2SE M of R u do t m app ing of R uO 2 Χ2A l 2O 3catalyst (300℃)分布的SE M 照片.由图可以看出,采用此制备工艺,R u 在催化剂表面均匀的分布,具有较好的分散性.2.2焙烧温度对Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂活性的影响图3是分别在300℃、400℃、500℃和600℃焙烧3h 后得到的R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂,在150℃、3M Pa 、反应150m in ,湿式氧化降解苯酚溶液的情况.由图可知,随着反应时间的进行,苯酚去除率逐渐增加,且不同焙烧温度得到的R uO 2 Χ2853分子催化第17卷　A l 2O 3催化剂降解苯酚的效果不同.当焙烧温度为600℃时,反应150m in 后,苯酚去除率只有80%,但远高于不加催化剂时苯酚去除率(约30%),表明R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂有较好的催化活性;当焙烧温度降低时,苯酚的去除率逐渐增加;当焙烧温度为300℃时,催化剂的活性最高,反应120m in 后,苯酚的去除率已经达到96%以上.由此可知,当催化剂的焙烧温度降低时,R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的活性增加.焙烧温度的变化,使催化机的晶粒尺寸改变,在低温焙烧时得到的R uO 2晶粒小,使催化图3R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的焙烧温度对苯酚去除率的影响F ig .3Influence of calcinati on temperatu res ofR uO 2 Χ2A l 2O 3catalyst on the pheno lremoval at 150℃and 3M Pa剂有效表面积和活性中心增加,从而有利于氧、苯酚、有机物的吸附和氧化,因此在300℃焙烧时R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂较好的活性.2.3反应温度对Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂活性的影响反应温度是W AO 过程中重要的因素,对有机物的氧化降解效果起决定性作用.图4是反应温度分别为150℃、165℃和180℃,反应120m in ,R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂对苯酚去除率情况.由图可知,反应温度对R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂氧化苯酚有较大的影响.当反应温度为180℃时,反应50m in 后,苯酚去除率已达到97%;反应温度为165℃时,反应90m in 后,苯酚全部被降解;当温度降低为150℃时,反应120m in 后,苯酚才能全部被降解,因此随着温度的升高,催化剂的活性明显增加.但是反应的升高,操作压力相应的提高,对设备的耐压要求也提高,同时反应的操作费用增加,因此从经济的角度考虑,选择反应温度为150℃.图4反应温度对R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂苯酚去除率的影响F ig .4Influence of the differen t reacti on temperatu res on the pheno l removal over R uO 2 A l 2O 3in W AOat the in itial pH value of 5.62.4反应溶液pH 值对Ru O 2 Χ-A l 2O 3活性的影响图5是300℃焙烧3h 后得到的R uO 2 Χ2图5反应溶液pH 值对R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂湿式氧化降解苯酚去除率的影响F ig .5Influence of the in itial pH value of the so lu ti onon the pheno l removal over R uO 2 Χ2A l 2O 3catalyst in W AO at 150℃and 3M PaA l 2O 3催化剂在150℃、3M Pa 、所研究的反应溶液pH 值条件下,反应150m in ,溶液中苯酚去除率情况.由图5可知,反应溶液的pH 值对苯酚去除率有较大影响.当反应溶液为强酸性时,如pH 值为2.94,苯酚去除率约90%;当反应溶液为弱酸性时(pH 值为5.6左右),反应120m in 后,苯酚几乎全部被氧化;当反应溶液为碱性时,如pH 值为953第5期杨少霞等:湿式氧化催化剂R uO 2 Χ2A l 2O 3降解高浓度含酚配水的研究9.02,反应150m in 后,苯酚的去除率36%.C W AO 降解有机物时,有机物首先吸附在催化剂表面,然后有机物在催化剂表面被氧化[10],有机物的吸附是发生氧化反应的关键步骤.表2是不同的反应溶液pH 值下,R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂对苯酚的吸附数据.由表可以看出,在反应溶液为酸性时,苯酚在催化剂上的吸附大于碱性条件,这表明酸性条件下易于苯酚在催化剂表面的吸附,从而有表2Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂在150℃对苯酚的吸附量T ab le 2Amoun ts of pheno l ab so rbed on the catalyst at 150℃T he in itial pH value of the so lu ti onIn itial pheno l concen trati on Concen trati on (at 150℃before O 2A dm issi on ,m g L )A b so rbed amoun ts(m g gcat )T he pH value of the so lu ti on after 150m in2.944136.165.22.255.604134.763.42.677.014139.559.92.809.024145.454.64.99利于反应溶液中苯酚的氧化,因此催化剂的活性在酸性时较高.但是当反应溶液pH 值为强酸性时(如pH 值为2.94),虽然苯酚在催化剂表面的吸附量增加,但反应溶液pH 值也降低了,这使得催化剂组分的流失增加,从而减小了催化剂的有效表面积,故在强酸性条件下催化剂的活性降低.2.4氧分压对于Ru O 2 Χ-A l 2O 3催化剂活性的影响湿式氧化降解有机物过程中,反应的总压力要高于反应温度的饱和蒸气压,以确保反应在液相中进行.氧分压应保持在一定的范围内,以保证在液相中高的溶解氧浓度.本实验研究了氧分压对R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂氧化苯酚活性的影响.图6图6反应压力对R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂湿式氧化降解苯酚去除率的影响F ig .6T he influence of oxygen p ressu re on the pheno lremoval over R uO 2 Χ2A l 2O 3catalystin W AO at 150℃是总压分别为3、4、5M Pa 下,在150℃、反应150m in ,R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂降解苯酚的情况.由图可以看出,当总压大于3M Pa 后,催化剂降解苯酚的活性几乎不变,这说明当氧分压达到一定值后,氧的传质不是反应的控制步骤,氧分压对催化剂的活性没有影响.3结论焙烧温度、进水pH 值和温度对R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的活性有重要影响.焙烧温度升高使R uO 2晶粒长大,在低温300℃焙烧3h 后,R uO 2晶粒细小,得到的R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的活性较高.反应温度升高,使得R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的活性显著提高.在反应溶液pH 值为酸性时催化剂的活性大于在碱性溶液中;氧分压达到3M Pa 后,对于R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂的活性几乎没有影响.R uO 2 Χ2A l 2O 3催化剂湿式氧化降解苯酚,在150℃、3M Pa 、pH 值为5.6时,反应150m in 后,苯酚全部被氧化,这说明此催化剂有较好的活性.参考文献:[1]　R andall T L ,Knopp P V .J W a t P ollu t [J ],1980,52:2117～1151[2]　L i L in 2jun (李灵军),J iang Ke (蒋可).E nv ironm en 2ta l S cience [J ],1995,16(6):55～60[3]　M ish ra V .S ,V ijaykum ar V ,Jo sh i J B .Ind E ngChe m R es [J ],1995,34:2～48[4]　L uck F .Ca ta ly sis T od ay [J ],1999,53:81～91[5]　W ilhel m i A R ,Knopp P V .Che m E ng P rog [J ],1979,8:46～52063分子催化第17卷　[6]　Stuck leyd D C ,M acarty P L .W a ter R esea rch [J ],1984,18(2):133～1352[7]　M allat T .;Baiker A .Ca ta ly sis T od ay [J ],1994,19:247～254[8]　Zhang Q ,Chuang K T .T he Canad ian of Che m icaE ng ineering [J ],1999,77(4):399～405[9]　W an J ia 2feng (万家峰),Feng Yu 2jie (冯玉杰),YangShao 2x ia (杨少霞),et a l .J M ol Ca ta l (Ch ina )(分子催化)[J ],2002,16(5):345～348[10]O liviero L ,Barb ier J ,D up rez D ,et a l .A pp l Ca ta lB :E nv [J ],2000,25:267～275Catalytic W et A ir Ox idation of H igh Concen tration Phenol Solutionover Ru O 2 Χ-A l 2O 3CatalystYAN G Shao 2x ia ,FEN G Yu 2jie 1),W AN J ia 2feng ,CA IW ei 2m in1,2(1.S chool of M un icip a l and E nv ironm en ta l E ng ineering ,H a rbin Institu te of T echnology ,H a rbin 150001,Ch ina ;2S chool of E nv ironm en ta l S cience and E ng ineering ,S hang ha i J iao T ong U n iversity ,S hang ha i 200030,Ch ina )Abstract :A k ind of C W AO catalyst ,R uO 2 Χ2A l 2O 3,w as p rep ared by di pp ing A l 2O 3in to the aqueou s so lu 2ti on com po sed of R uC l 3.XRD and SE M w ere u sed to determ ine the catalytic structu re .T he resu lt show ed that there is good disp ersi on of R u then ium p articles on the su rface catalyst ,and the R uO 2crystal size in 2creased w ith increasing the calcinati on s tem p eratu re .M o reover ,influence of the calcinati on tem p eratu re ,reacti on tem p eratu res ,the in itial pH of the feed so lu ti on and oxygen p ressu re on the activity of the R uO 2Χ2A l 2O 3catalyst w as investigated .R esu lts show ed that the activity of the catalyst w as h igher w hen R uO 2Χ2A l 2O 3catalyst w as calcined at low er tem p eratu re of 300℃fo r 3h .Increasing reacti on tem p eratu re ,thep heno l rem oval w as obvi ou sly increased .T he activity of R uO 2 Χ2A l 2O 3catalyst w as h igher in the acidic so 2lu ti on than in the alkaline so lu ti on .T he activity of the catalyst did no t change up to 3M Pa of the to talp ressu re .Fo r the R uO 2 Χ2A l 2O 3catalyst ,the p heno l w as to tally ox idized at tem p eratu re of 150℃,pH of5.6and p ressu re of 3M Pa after 150m in .T h is indicated that R u A l 2O 3catalyst has good activity .Key words :Pheno l ox idati on ;R u then ium catalyst ;pH T em p eratu re ,W et air ox idati on163第5期杨少霞等:湿式氧化催化剂R uO 2 Χ2A l 2O 3降解高浓度含酚配水的研究。

《纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附研究》范文

《纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附研究》篇一一、引言随着工业化和城市化进程的加快，水体污染问题日益严重，其中氟和砷等元素的超标问题尤其受到广泛关注。

这两种元素均具有较高的毒性和潜在的生物积累性，长期摄入超标的水质会对人体健康造成严重影响。

因此，开发高效、环保的水处理技术，以去除水中的氟和砷，显得尤为重要。

近年来，纳米技术在水处理领域得到了广泛的应用。

纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3因其高比表面积、优异的吸附性能和良好的化学稳定性，在去除水中的氟和砷方面具有巨大潜力。

本文将研究纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附性能，以期为水处理技术的发展提供理论支持和实践指导。

二、材料与方法1. 材料准备实验所使用的纳米CeO2和γ-Al2O3均购自商业供应商。

在实验前，对材料进行适当的预处理，以提高其纯度和活性。

2. 吸附剂制备采用纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3制备吸附剂。

具体步骤包括：将纳米CeO2与γ-Al2O3按照一定比例混合，通过特定的热处理过程进行改性。

改性后的吸附剂进行表征分析，以确定其结构和性能。

3. 实验方法在实验室条件下，模拟含氟和砷的水样。

通过改变吸附剂的投加量、接触时间、溶液pH值等参数，研究纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附性能。

采用紫外可见分光光度计、原子吸收光谱等手段对水样中的氟和砷进行定量分析。

三、结果与讨论1. 吸附剂表征改性后的吸附剂具有较高的比表面积和丰富的活性位点，有利于提高对氟和砷的吸附性能。

通过X射线衍射、扫描电镜等手段对吸附剂进行表征分析，证实了纳米CeO2的成功负载。

2. 吸附性能研究实验结果表明，纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附性能显著。

随着吸附剂投加量的增加，氟和砷的去除率逐渐提高。

在一定的接触时间内，吸附过程达到平衡，此时氟和砷的去除率达到最高。

此外，溶液的pH值对吸附过程具有重要影响，适当的pH值有利于提高吸附效果。

CeO2-WO3催化剂表面酸性和氧化还原性能在脱硝反应中的研究

DOI: 10.19906/ki.JFCT.2023005CeO 2-WO 3催化剂表面酸性和氧化还原性能在脱硝反应中的研究康海彦1，莫杜娟2，张学军2,* ，张梦茹2，高洪润2，毛艳丽1，李海洋2，宋忠贤1,*（1. 河南城建学院市政与环境学院, 河南平顶山 467036；2. 沈阳化工大学环境科学与安全工程学院, 辽宁沈阳 110142）摘　要：本研究利用原位合成法成功制备CeO 2-WO 3催化剂并用于脱硝反应，焙烧温度为550 ℃的CW-550催化剂活性最佳，200 ℃时CW-550脱硝活性达到90%以上。

CW-550催化剂具有优越的催化剂性能可归结为较大的比表面积、较多的Ce 3 + 物种、丰富的表面酸性和优越的氧化还原性能。

Ce 3 +增多，有利于氧空位的形成，可促进氧化还原性能。

WO 3的引入，在550 ℃的焙烧条件下可显著提升催化剂的Brönsted 酸量，有利于氨气的吸附与活化，提升其催化性能。

CW 催化剂上吸附的NH 3物种能与气态的NO 反应，而吸附态的NH 3与吸附态的NO x 不能进行高效反应，因此，CW 催化剂的SCR 反应主要遵循Eley-Rideal 反应机理。

关键词：CeO 2-WO 3；焙烧温度；脱硝；表面酸性中图分类号： O643 文献标识码： AInvestigation of the surface acidity and redox on the CeO 2-WO 3 catalyst for selectivecatalytic reduction with NH 3KANG Hai-yan 1，MO Du-juan 2，ZHANG Xue-jun 2,*，ZHANG Meng-ru 2，GAO Hong-run 2，MAO Yan-li 1 ，LI Hai-yang 2 ，SONG Zhong-xian1,*（1. School of Municipal and Environmental Sciences , Henan University of Urban Construction ,Pingdingshan City , Pingdingshan 467036, China ；2. School of Environmental Science and Safety Engineering , Shenyang University of Chemical Technology ,Shenyang City , Shenyang 110142, China ）Abstract: CeO 2-WO 3 catalysts were successfully prepared by in-situ synthesis and used in the denitrification reaction. The best activity of CW-550 catalyst was achieved at a roasting temperature of 550 ℃, and the denitrification activity of CW-550 reached over 90% at 200 ℃. The superior catalytic performance of CW-550catalyst can be attributed to the large specific surface area, more Ce 3+species, abundant surface acidity and superiorredox performance. The increased Ce 3+facilitates the formation of oxygen vacancies and promotes redox performance. The introduction of WO 3, into CeO 2 can enhance the amounts of Brönsted acid, which contributes to the improvement of the adsorption and activation of ammonia, resulting in the excellent catalytic performance. The NH 3-adsorbed species can react with gaseous NO. However, both of NH 3-adsorbed and NO-adsorbed sepcies cannot participate in the SCR reaction effectively. Therefore, the SCR reaction of CW catalysts mainly follows the Eley-Rideal mechanism.Key words: CeO 2-WO 3；calcination temperature ；denitration ；surface acidityNO x 是空气污染治理的重点对象之一，NO x 参与酸雨和光化学烟雾的形成，对人体健康产生严重损害。

焙烧温度对CeO2改性Pd-Al2O3甲醇分解催化剂性能的影响

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不同温度焙烧催化剂的反应活性和选择性 ’:;6<6;= >?% @-(-:;6<6;= AB ;C- :>;>(=@;@ :>(:6?-% >; %6BB-9-?; ;-DE-9>;89-@
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焙烧温度对 *+," 改性 -./01" ,$ 甲醇分解催化剂性能的影响
杨成，任杰，孙予罕
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摘
要：考察了焙烧温度对 -./01" ,$ 和 *+," 改性 -./01" ,$ 甲醇分解催化剂反应性能的影响。在 $!! 2 3 )!! 2 范
醇分解催化剂的反应性能产生较大影响的影响。在活性组分 "# 的分散度及 "#$%&*) $ ’() *+ 催化剂上，其与 %&*) 之间的相互作用共同决定催化剂的反应活性。
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参考文献
［E ］ !"#$ %&’#$，［ )］（E）： (’# )*’， +,# ! - F %’， ." /01*2*’1 31 $ 45) 6+ 7"8"59:8: 20; /’8&"#05 1’70/<0:*8*0# F ! "#$% &#$’( ， )>>E，!" BCDBGF ［) ］杨成，任杰，孙予罕 F %’6) 和 .") 6+ 改性 ! D45) 6+ 担载 31 甲醇低温分解催化剂的研究 " H %’6) 改性 31$ ! D45) 6+

《纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附研究》范文

《纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附研究》篇一一、引言随着工业化和城市化的快速发展，水体污染问题日益严重，尤其是氟和砷等重金属污染物的存在，对人类健康和环境安全构成了严重威胁。

因此，研究有效去除水中氟和砷的方法具有重要意义。

近年来，纳米技术在水处理领域的应用逐渐受到关注，其中纳米CeO2辅助改性的γ-Al2O3因其独特的物理化学性质，在吸附水中氟和砷方面表现出良好的应用前景。

本文旨在研究纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附性能及机理，为实际应用提供理论依据。

二、材料与方法1. 材料本研究选用γ-Al2O3为基底材料，通过引入纳米CeO2进行改性。

所有试剂均为分析纯，使用前未进行进一步处理。

2. 方法（1）制备纳米CeO2辅助改性的γ-Al2O3采用溶胶-凝胶法结合浸渍法，将纳米CeO2引入γ-Al2O3中，制备出改性后的吸附剂。

（2）吸附实验以模拟含氟和砷的水样为研究对象，进行吸附实验。

实验条件包括吸附时间、吸附剂用量、溶液pH值等。

通过测定吸附前后溶液中氟和砷的浓度，计算吸附剂的吸附性能。

（3）表征与分析采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、能量散射谱（EDS）等手段对改性前后吸附剂的晶体结构、形貌及元素组成进行表征。

通过傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析吸附剂的表面官能团及与氟、砷的相互作用机理。

三、结果与讨论1. 改性前后吸附剂的表征结果XRD结果表明，改性后的吸附剂具有较高的结晶度和良好的晶型结构。

SEM和EDS分析显示，纳米CeO2成功引入γ-Al2O3中，且分布均匀。

FTIR分析表明，改性后的吸附剂表面具有丰富的含氧官能团，有利于与氟、砷等污染物发生相互作用。

2. 吸附性能研究实验结果表明，纳米CeO2辅助改性的γ-Al2O3对水中氟和砷具有较好的吸附性能。

在一定的实验条件下，吸附剂对氟和砷的去除率可达90%。

纳米CeO2催化剂对柴油机碳烟颗粒和NO降低效果

ＨｕａｎｇＨｅ，ＳｕｎＰｉｎｇ，ＬｉｕＪｕｎｈｅｎｇ，ＹｅＳｏｎｇ．ＲｅｄｕｃｉｎｇｓｏｏｔａｎｄＮＯｅｍｉｓｓｉｏｎｆｒｏｍｄｉｅｓｅｌｅｎｇｉｎｅｅｘｈａｕｓｔｃａｔａｌｙｚｅｄｂｙ
氧化铈（Ｃｅ０２）催化剂，通过ｘ射线衍射（ＸＲＤ）法、ＢＥＴ法测比表面积与孔径、氢气程序升温还原法（Ｈ，．ＴＰＲ）对其性能进行表征，并利用碳烟起燃温度和峰值温度以及ＮＯ向Ｎ２的转化率分别对催化剂进行活性评价。试验结果表明：３组制备的ＣｅＯ２催化剂平均粒径依次为７、１２和２０ｎｌＴＩ，明显小于商业级ＣｅＯ２；自制ＣｅＯ２相较于商业级ＣｅＯ２具有较大的比表面积，且比表面积越大催化活性越高：自制的ＣｅＯ２有３个较明显的Ｈ：还原峰，依次对应表面吸附氧、表面晶格氧以及体相晶格氧；ＣｅＯ２对碳烟颗粒催化氧化的效率由高到低依次为２０、１２和７ｎｌＴｌ，这３组ＣｅＯ催化剂较未添加催化剂时起燃温度依次降低了１２４，１０９，９３℃ ，峰值温度依次降低了１８５，１０４，１０２℃；ＣｅＯ２对ＮＯ转化率最高可以达到７０％，且温度窗口比较宽。研究结果对ＣｅＯ２在排放后处理领域的应用具有指导意义。关键词：柴油机；催化剂；排放控制；颗粒物；氮氧化物ｄｏｉ：１０．１１９７５０．ｉｓｓｎ．１００２ — ６８１９．２０１７．０２．００８中图分类号：ＴＫ４２１．５文献标志码：Ａ黄河，孙平，刘军恒，叶文章编号：１００２ — ６８１９（２０１７）一０２ — ００５６ — ０５

《纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附研究》范文

《纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附研究》篇一一、引言随着工业化的快速发展，水体污染问题日益严重，其中氟和砷等微量元素的超标是当前面临的重要问题。

如何有效去除水中的氟和砷，已经成为环保领域的重要课题。

γ-Al2O3作为一种常见的吸附材料，具有较高的比表面积和良好的化学稳定性，被广泛应用于水处理中。

然而，其吸附性能仍有待提高。

近年来，纳米CeO2因其独特的物理化学性质，如高反应活性、良好的氧储存和释放能力等，被广泛用于催化剂和吸附剂中。

因此，本研究采用纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3，以提高其对水中氟和砷的吸附性能。

二、实验部分（一）材料与方法1. 材料：γ-Al2O3、纳米CeO2、氟化物和砷化合物等。

2. 方法：通过溶胶凝胶法将纳米CeO2引入γ-Al2O3中，制备出改性后的吸附剂。

通过静态吸附实验，研究改性前后吸附剂对水中氟和砷的吸附性能。

（二）实验设计1. 制备改性吸附剂：通过调整纳米CeO2的掺杂量，制备出一系列改性γ-Al2O3吸附剂。

2. 吸附实验：在相同条件下，分别对改性前后的吸附剂进行氟和砷的吸附实验，记录吸附数据。

三、结果与讨论（一）结果实验结果表明，纳米CeO2的引入可以有效提高γ-Al2O3对水中氟和砷的吸附性能。

随着纳米CeO2掺杂量的增加，改性吸附剂的吸附性能呈现出先增后减的趋势。

在最佳掺杂量下，改性吸附剂对氟和砷的吸附性能达到最优。

（二）讨论1. 吸附机理：纳米CeO2的引入增加了γ-Al2O3的比表面积和活性位点，有利于提高吸附剂的吸附性能。

此外，纳米CeO2的氧储存和释放能力有助于促进氟和砷的氧化还原反应，进一步提高吸附效果。

2. 影响因素：实验发现，pH值、温度、共存离子等因素对吸附剂的性能有一定影响。

在酸性条件下，有利于氟和砷的吸附；温度升高会降低吸附效果；共存离子可能会与氟和砷竞争吸附位点，影响吸附效果。

四、结论本研究通过纳米CeO2辅助改性γ-Al2O3，成功提高了其对水中氟和砷的吸附性能。

CeO2对催化剂银物种及CO氧化性能的影响

CeO2对催化剂银物种及CO氧化性能的影响曲振平;张晓东;陈丹;李新勇;闻梦;王奕;马丁;吴晶晶【摘要】8% (mass fraction) Ag/CeO2-SiO2 catalysts were prepared by an incipient wetness co-impregnation and two-step impregnation methods. XRD, UV-Vis and BET were used for the characterization of the catalysts and the catalytic activity for CO oxidation was studied. The effects of CeO2 on the structure of catalysts and the silver active species were discussed. The results indicate that 8% Ag/1% CeO2-SiO2 show better catalytic activity for CO oxidation, and the activity is further increased after hydrogen treatment. XRD and UV-Vis characterization results show that CeO2 favored the dispersion of Ag particles on the surface of SiO2, and silver cluster is the main silver species when more CeO2 is supported on the surface of SiO2.%采用共浸渍和不同分步浸渍的方法制备了8%(质量分数)Ag/CeO2-SiO2催化剂,运用XRD,UV-Vis和BET等手段对催化剂的结构进行表征,考察了其对CO氧化的活性,并初步探讨了助剂CeO2对催化剂结构及活性物种的影响.结果表明,添加质量分数为1%CeO2的8% Ag/SiO2催化剂表现出较好的低温CO催化活性,氢气预处理能明显提高催化剂的反应活性.XRD和UV-Vis分析结果表明,少量的CeO2(1%)有利于金属银物种的形成,并且能够提高Ag粒子的稳定性,高温处理不易聚集.高CeO2负载量下的催化剂中银物种主要以银簇(Agnδ+)形式存在.【期刊名称】《高等学校化学学报》【年(卷),期】2011(032)007【总页数】5页(P1605-1609)【关键词】银;一氧化碳催化氧化;二氧化铈;活性物种【作者】曲振平;张晓东;陈丹;李新勇;闻梦;王奕;马丁;吴晶晶【作者单位】大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连,116024;大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连,116024;大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连,116024;大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连,116024;大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连,116024;大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室,大连,116024;中国科学院大连化学物理研究所,催化基础国家重点实验室,大连,116023;中国科学院大连化学物理研究所,催化基础国家重点实验室,大连,116023【正文语种】中文【中图分类】O643.32+2CO低温催化氧化在环境、催化和能源等领域备受关注.降低CO催化氧化温度，开发高性能的低温催化氧化催化剂对环境保护及提高氢能燃料电池的电极性能显得极为重要.贵金属催化剂(如Au，Pt，Pd等）低温催化性能较好，但其价格昂贵；而金属氧化物催化剂(如CuO）价格便宜，选择性高，但其抗水性较差［1］.近年来，Ag/SiO2催化剂在CO氧化反应中表现出较好的低温活性［2］.Ag/SiO2催化剂在高温H2处理后很快失活.CO氧化反应是一个结构敏感反应，在不同的预处理条件下，载体强烈地影响着金属活性组分的分布，从而影响反应活性［3，4］.CeO2作为载体能够与Ag活性组分作用，提高活性组分在CeO2表面的分散度，从而提高催化剂的催化活性［5］.近年来，以CeO2为助剂的催化剂越来越受到人们的重视［6～9］.Chen等［6］在 Au/TiO2催化剂体系中加入一定量的CeO2有利于形成 Au0，并在较高反应温度(＞50℃）下能大幅度提高CO转化率.Huang等［9］的研究发现，在Au/SiO2催化剂中加入CeO2会影响催化剂表面结构及Au物种分布，从而提高CO转化率.本文将CeO2作为助剂加入到Ag/SiO2催化剂中，研究了CeO2的添加对催化剂银物种及CO低温催化氧化活性的影响.1.1 催化剂的制备载体SiO2(青岛海洋化工厂，20～40目）放入700℃马弗炉中恒温煅烧8 h，采用等体积浸渍方法(共浸渍和分步浸渍）制备Ag/CeO2-SiO2催化剂.文献［2］结果表明，质量分数为8%的Ag/SiO2催化剂对CO低温催化氧化的性能最好，故文中Ag负载量定为8%.Ag/CeO2-SiO2催化剂采用以下3种方法制备.共浸渍法(Co-I）:称取一定量的Ce(NO3）3·6H2O(天津市科密欧化学试剂开发中心）和AgNO3(天津市科密欧化学试剂开发中心）加入到一定量的去离子水中，搅拌使其完全溶解，将一定量的SiO2载体浸渍到该水溶液中，室温阴干，于70℃干燥过夜，制得Ag/CeO2-SiO2催化剂.分步浸渍法(i）:先浸渍Ce(NO3）3·6H2O，室温阴干后浸渍AgNO3.分步浸渍法(ii）:先浸渍Ce(NO3）3·6H2O及室温阴干后放入400℃马弗炉中煅烧4 h，再浸渍AgNO3.分步浸渍法所采用的其它处理条件同上.Ag/SiO2催化剂和CeO2/SiO2催化剂采用等体积浸渍方法制备.1.2 催化剂表征及活性评价催化剂的物相结构分析在D/max-γb转靶型X射线衍射仪(日本理学电机株式会社）上进行，石墨单色器，Cu Kα靶线(λ=0.15418 nm），管电压40 kV，管电流200 mA，扫描速度为5°/min.紫外漫反射光谱采用Jasco-5001C型紫外-可见分光光度计进行测试.BET测试在Quantasorb-SI型吸附分析仪(美国Quantachrome公司）上进行，于－196℃下采用N2气吸附容量法测定.催化剂活性评价在U形微型固定床反应器中进行，反应管为石英玻璃管，内径为4 mm，催化剂用量0.30 g.催化剂经不同气氛(O2，H2）处理，在He气氛下降至室温，切换至化学计量比的原料气(体积分数1%CO，0.5%O2，氩气平衡）.原料气流量由质量流量计控制，流速为30 mL/min.原料气和尾气的组成及含量由GC 7890Ⅱ气相色谱仪(TDX-01色谱柱，2 m×4 mm，热导检测器）在线分离分析.每个温度点稳定20 min后采样.CO的转化率根据其减少量计算:Cco=(［CO］in－［CO］out）/［CO］in×100%，其中，［CO］in表示原料气中CO的浓度，［CO］out表示尾气中CO的浓度.催化剂的活性以CO转化率达到98%以上的最低温度T98表示.2.1 不同制备方法对催化剂反应性能的影响图1为采用不同方法制备的Ag/1%CeO2-SiO2(质量分数）催化剂的CO反应活性的实验结果.相对于分步浸渍法，采用共浸渍方法制备的催化剂表现出更好的低温反应活性，其CO转化率随反应温度变化的曲线整体向低温移动.表1给出了催化剂经500℃氧气处理2 h的孔结构数据.可以看出，制备方法对催化剂的比表面积影响较大，结合图1的分析发现，活性与比表面积成线性关系.CeO2的投放顺序可能影响银、CeO2和SiO2载体三者之间的作用，导致载体表面物理化学性质发生改变，从而影响其反应活性.Huang等［9］的研究发现，制备方法的不同影响CeO2在SiO2载体上的分布和Au物种状态，从而影响反应活性.2.2 CeO2负载量对催化剂反应活性的影响图2为不同CeO2负载量的银催化剂上CO催化氧化性能与反应温度之间的关系.相对于Ag/SiO2催化剂，Ag/CeO2-SiO2催化剂表现出更好的低温催化性能，所有的催化剂对CO催化氧化的活性都随着反应温度的升高而升高，最终在80～110℃之间完全转化.Ag/TiO2催化剂在60℃对CO氧化达到50%的转化率［10］；Ag/Mn/perovskite催化剂在100℃具有较高催化活性［11］；MnO2担载的银催化剂在126℃对CO的催化活性可达到90%［12］.当CeO2负载量为1%时，银催化剂表现出最好的催化性能.当反应温度为50℃时，CO转化率为59%，T98为80℃，明显高于Ag/SiO2催化剂的催化活性.Shen等［13］的研究发现，在Au/TiO2催化剂体系中加入一定量的CeO2，在较高反应温度(＞50℃）下能够大幅度提高CO转化率.在Au/CeO2/SiO2催化剂中，CeO2的加入可影响催化剂表面结构及Au物种分布，从而提高了CO转化率［9］.1%CeO2负载量的Ag/CeO2-SiO2催化剂不论是低温活性还是T98都表现出较好的活性.图3为不同CeO2负载量的Ag/CeO2-SiO2催化剂的XRD谱图，催化剂经500℃氧气处理2 h.对于Ag/SiO2催化剂，在33°和38°处分别出现Ag2O和Ag的特征峰.随着CeO2负载量的增加，在28°处开始出现CeO2(111）的特征峰，且峰强度增加，随之33°处衍射峰峰强也略微增加，而Ag对应的特征峰(38°）峰强明显减弱，且峰宽化.当CeO2量增加到5.7%时，Ag特征峰消失，说明CeO2的添加可能分散了金属Ag物种，或者Ag物种以其它状态存在.从表1可看出，与Ag/SiO2相比，CeO2负载到SiO2表面后明显提高了催化剂的比表面积，这说明助剂CeO2的加入有利于银物种在载体表面的分散.根据谱图峰强对比，CeO2(111）衍射峰与Ag2O(200）衍射峰(33°）峰强比约为2.45，与XRD标准卡片值(3.3）相比略低，由此可以认为，在33°处峰强仍有Ag2O的贡献.随着CeO2负载量的增加，CeO2的特征峰不断增强，且峰宽变窄，在SiO2载体表面形成更多CeO2颗粒，且发生聚集，导致其比表面积下降(表1）.大量CeO2的引入影响了Ag物种的状态以及Ag与SiO2载体之间的结构变化，从而导致其活性降低.TEM也得到了类似的结果(图4），当体系中没有CeO2时，Ag粒子分散比较均匀，但大小不一.当CeO2负载量为1%时，Ag粒子变小，大小均一且高度分散.当CeO2负载量为5.7%时，几乎未发现Ag粒子.Huang等［9］认为，CeO2的引入使得Au(Ⅰ）和Au纳米粒子竞争CeO2上的表面氧空位，SiO2载体上高度分散的CeO2有利于Au(Ⅰ）物种的形成.同时Au粒子的存在有利于形成和稳定CeO2上表面氧空位.从而影响反应活性.图5为不同CeO2负载量的Ag/CeO2-SiO2催化剂的紫外漫反射谱，催化剂经500℃氧气处理2 h.在Ag/SiO2上(图5谱线a）存在3处明显的吸收峰.220 nm 处的峰为水合银离子的4d10～4d95s1的电子跃迁紫外吸收峰［13］，270 nm 处的峰为银簇(Agδ+n）的特征吸收峰［14］，而404 nm处的峰为金属银的吸收峰［14］.在CeO2上(图5谱线e）存在4个吸收峰.其中210，260 nm处的吸收峰归属于O2－→Ce3+的电子转移［15］，294，345 nm 处的吸收峰归属于 O2－→Ce4+的电子转移［15］，对于 Ag/CeO2-SiO2，由于Ce3+和 A的吸收峰重合，所以在谱图中不能区分Ce3+的吸收峰，仅出现Ce4+在294 nm的吸收峰随着CeO2负载量的增加而增强.当CeO2负载量为1%时(图5谱线b），Ag粒子特征吸收峰红移至450 nm处，谱峰增强并宽化，这可能是由于CeO2的添加引起Ag表面电荷密度发生改变，导致吸收峰红移［16］.随着CeO2负载量的增加，峰强越来越小，直至消失，同时在260～345 nm区间衍射峰不断增强.说明加入一定量的CeO2(1%），有利于形成Ag粒子，继续加入CeO2，会形成更多的A，结合XRD谱(图3）和TEM图片(图4），高负载CeO2导致金属Ag物种向A转变.这和Imamura等［17］的结果相反.由此可见，在Ag/SiO2.催化剂中加入少量的CeO2有利于形成高分散的Ag粒子，但同时CeO2负载量增加到较高(5.7%）值时，金属银粒子的吸收峰变小，而A的特征吸收峰强度增大，TEM 照片中几乎没有银粒子，说明高负载量CeO2的催化剂上银物种主要以A形式存在.2.3 氢气处理对催化剂反应活性的影响负载CeO2的银催化剂上形成了多个银物种，且随着CeO2负载量的增加，物种间发生了转变.为更好地研究催化剂上CO催化氧化反应活性中心，对催化剂进行了不同温度下的氢气处理.图6为银催化剂经500℃氧气处理2 h及经不同温度氢气处理1 h的CO活性.研究发现，氢气处理对反应活性有很大影响.未经氢气处理的催化剂的T98为80℃，经200℃氢气处理后T98降为70℃.随着氢气处理温度的继续升高(400℃），催化剂的T98反而升高(T98=90℃）.图7给出了银催化剂经500℃氧气处理2 h及经不同温度氢气处理1 h的XRD谱图.XRD结果表明，未经氢气处理的催化剂存在Ag2O特征峰，经氢气处理后，2θ=33°处衍射峰强度变小，当氢气处理温度达到300℃时，2θ=33°处衍射峰消失，同时金属银对应的衍射峰增强，进一步提高温度，金属银对应的衍射峰强度也随之增强，且半峰宽变窄.当催化剂经200℃氢气处理后，CeO2对应的衍射峰(28°）强度略为增大.然而，当温度进一步提高后，衍射峰减弱并消失，这可能是由 CeO2还原所致.Boronin等［18］研究发现，经氢气处理可以提高 Pd/CeO2催化剂对CO的催化氧化活性，并认为催化剂活性的提高主要是由于活性物种的还原，而载体的还原并不影响催化剂对反应的活性.我们在富氢气氛下CO选择氧化实验中也发现，氢气的存在及对催化剂的还原能明显提高催化剂对CO氧化活性和选择性［3，4］.因此可认为金属银粒子是CO低温氧化的活性物种.用高温(400℃）氢气处理Ag/SiO2催化剂，能使银粒子发生聚集及CO催化氧化活性明显降低［2］.结合BET(表1）、XRD(图3和图7）和图5的分析结果可以发现，少量的CeO2除了有利于银粒子的形成和分散外，在一定程度上也减缓了氢气处理后银粒子的大量聚集，所以催化剂在经400℃氢气高温处理后仍表现出较好的低温催化活性.【相关文献】［1］JIA Ming-Jun(贾明君），ZHANG Wen-Xiang(张文祥），TAO Yu-Guo(陶玉国），WANG Gui-Ying(王桂英），CUI Xiang-Hao(崔湘浩），ZHANG Chun-Lei(张春雷），WU Tong-Hao(吴通好），DONG Guo-Qiang(董国强），LI Xue-Mei(李雪梅）.Chem.J.Chinese Universities(高等学校化学学报）［J］，1999，20(4）:637—639［2］Zhang X.D.，Qu Z.P.，Li X.Y.，Wen M.，Quan X.，Ma D.，Wu J.J..Sep.Purif.Technol.［J］，2010，72:395—400［3］Qu Z.P.，Cheng M.J.，Shi C.，Bao X.H..J.Mol.Catal.A:Chem.［J］，2005，239:22—31 ［4］Qu Z.P.，Cheng M.J.，Huang W.X.，Bao X.H..J.Catal.［J］，2005，229:446—458 ［5］Bera P.，Patil K.C.，Hegde M.S..Phys.Chem.Chem.Phys.［J］，2000，2:3715—3719 ［6］Sangeetha P.，Chen Y.W..Int.J.Hydrogen Energy［J］，2009，34:7342—7347［7］Carrettin S.，Concepcion P.，Corma A.，Nieto 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