光学差频产生THz

光学差频产生THz
1利用非线性差频方法产生THz波
差频方法产生THz辐射的最大优点是没有阈值，实验设备简单，结构紧凑，可室温运转。

与前面提到的光整流和光电导方法相比，可以产生较高功率的THz 波辐射，且不需要价格昂贵的泵浦装置。

其技术关键是获得具有较大的二阶非线性系数，并在THz波范围内吸收系数小的非线性差频晶体，以及选择在此差频晶体中可满足相位匹配条件，且输出功率高、波长比较接近的差频泵浦光（两波长间隔视其所在波段范围所定，一般在十几个nm左右），从而理论可获得调谐范围较宽的相干窄带、高功率的THz波输出，但其存在着转换效率较低，THz 波差频晶体价格昂贵，大尺寸、高质量晶体生长技术瓶颈难以突破等缺点。

早在上个世纪60年代中期，国外就有人利用一台钕玻璃激光器得到1.059~1.073μm波长输出，通过利用一块石英晶体进行非线性差频，得到大约3THz的输出，但输出效率很低。

到了70年代，R.L.Aggarwal等人在80K的温度下，用两个单模连续CO2激光器在GaAs晶体中通过非共线差频，在0.3~4.3THz频率范围内实现了连续调谐的远红外辐射，线宽小于100 kHz。

而K.H.Yang等人用一台双频率输出的染料激光器，在LiNbO3，ZnO等晶体中利用共线和非共线相位匹配，均实现了在0.6~5.7 THz连续可调远红外辐射，峰值功率达到了200 mW。

近年来，日本科学家T.Tanabe等人利用Nd：YAG激光器（输出波长为1064nm）和该激光器三倍频输出所泵浦的BBO晶体光学参量振荡器（BBO－OPO）的输出分别作为泵浦源和信号光，采用GaP晶体作为差频晶体，利用非共线相位匹配配置，通过改变两入射光的夹角，实现了0.5~3 THz的太赫兹波调谐输出，并在1.3 THz处达到480 mW的峰值功率输出，如图1所示。

接着又将调谐范围延伸到了7 THz。

但在这种非共线相位匹配配置中，由于THz波与两束泵浦光在晶体中夹角大，牺牲了三束波的空间重叠性，大大降低了三波转换效率。

显然，为了使三束参量光的的空间重叠最大，共线相位匹配配置是最理想的，从而可使THz波输出功率更高。

W.Shi和Y.J.Ding采用类似的泵浦源，利用共线
相位匹配配置在GaP晶体内进行差频，得到了0.101~4.22 THz调谐范围，并在在173μm得到15.6 W的峰值功率输出。

然后，他们换用在THz波频段内具有最低吸收系数的GaSe晶体作为差频晶体，获得了66.5~5664μm的宽调谐范围，并在203μm（1.48 THz）处获得389 W的峰值功率输出，此时转换效率约为0.1%，而通过优化设计，使得THz波在100~250μm范围内的峰值功率都超过100 W。

他们利用ZnGeP（ZGP）晶体作为差频晶体，则获得了80.2~1642μm的调谐范围，峰值功率在1.27 THz时达到了134 W，此时转换效率为0.048%。

图1利用Nd:YAG激光器和BBO-OPO输出进行差频产生THz波
图2双周期PPLN参量振荡输出差频产生THz波
Kodo Kawase 等人利用一块双周期级联的PPLN 晶体实现了双信号参量振荡，当两输出信号光的偏振态都平行于DAST 晶体的a 轴时，可利用DAST 晶体的最大有效非线性系数d11，差频得到THz 波。

通过改变晶体温度或者选择合适的极化周期，可以实现0.4~3 THz 较宽范围的THz 波输出，如图2所示。

而P.E.Powers 等人使用两台由周期极化铌酸锂（PPLN ）组成OPG ，使其输出波长比较相近，通过改变PPLN 晶体的温度实现两台OPG 输出波长的调谐。

同时由于OPG 没有谐振腔，使用两台可调谐半导体激光器作为注入种子光源，减小了OPG 的输出带宽；将线宽较窄的输出光入射DAST 晶体进行非线性差频，得到了较宽范围的THz 波连续输出。

2光学差频产生THz 的原理
光学差频过程
图3光参量差频原理图
光学参量放大、差频产生与振荡在原理上同微波参量放大极为相似，实质上是一个三波混频过程。

根据曼利—罗关系可知，在差频过程中，每湮灭一个最高频率的光子，同时要产生两个低频光子，在此过程中这两个低频波获得增益，因此可作为它们的放大器。

图3形象地描述了光学差频过程：它由高频的抽运光Pump ω（idler seed Pum p ωωω+=）、低频率的信号光必seed ω和闲置光idler ω通过非线性晶体极化相互作用，将高能抽运光能量转换为信号光和闲频光能量，使微弱的信号光获得高倍放大，同时闲频光差频产生并获得相应的增益。

若信号光、空闲波同抽运光多次通过非线性晶体，它们可以多次得到放大。

考虑吸收的三波耦合方程
差频过程属于典型的非线性光学现象，可以描述为光在介质中引起的极化响应过程和介质的辐射过程，属于光波的二阶非线性相互作用过程。

光在介质中引起的极化强度→P 与光电场→
E 之间的关系可以表示为：
)()(:),,()(2211213033ωωωωωχεωE E P -= （1）
其中，1ω，2ω，3ω分别为信号光，闲频光，抽运光的光波频率(如不作特殊说明，以下均用这些符号表示，尾)(33ωP 为频率为3ω的非线性极化强度矢量，0ε为真
空中的介电常数，),,(213ωωωχ- 为非线性极化率张量，)(11ωE ，)(22ωE 分别为
信号光和闲频光的光波场。

非线性极化率强度关系式
10232eff P d E E ε*= （2a ）
20132eff P d E E ε*= （2b ）
30122eff P d E E ε*= （2c ）
其中，eff d 为有效的非线性耦合系数。

光波是一种电磁波，光波在非线性介质中不同频率间的能量耦合规律，应受麦克斯韦方程组或由它导出的波动方程支配。

下面我们将从电磁场的麦克斯韦方程出发，借助非线性介质的物质方程，给出非线性波动方程，并在慢变振幅近似下，导出三波混频耦合方程。

本节讨论的非线性介质为光学透明的非铁磁性绝缘体，其麦克斯韦方程组和物质方程为：
t
B E ∂∂-=⨯∇ （3a ） t
D H ∂∂=⨯∇ （3b ） 0=⨯∇D （3c ）
0=⨯∇B （3d ）
其中， P E D +=εε0 （4a ）
H B 0μ= （4b ）
线性极化项包含在ε中，因此P r 仅包含非线性极化项。

由方程(3)一(4)通过数学
运算，可以得到非线性介质中的波动方程：
2220000222222E E E P z t t t
μσμεμ∂∂∂∂--=∂∂∂∂ （5） 式中0μ为真空磁导率，σ为材料的电导率。

因为(5)式是一个非线性方程，
所以其解不可能是单一的光波，在典型的二阶非线性过程中，一般都有三波相互作用，所以下面的讨论将仅限于偏振方向固定，沿z 轴方向共线传播的三列频率分别为1ω，2ω，3ω的单色平面波，因此介质中的总光场为：
(){}
(,)(,)exp e
m m m m E z t R E z t i t k z ω=-⎡⎤⎣⎦∑ （m=1,2,3） （6） 该光场在介质中产生的二阶非线性极化强度为：
(){}
(,)(,)exp e m m m m P z t R P z t i t k z ω=-⎡⎤⎣⎦∑ （m=1,2,3） （7）
将(6)和(7)式带入(5)式，利用慢变振幅近似，得到：
01(/)22m m m m m m m m
E E i c n c E P z t n μωα∂∂-++=∂∂ （8） 其中12()m m n ε=，0m m c
n μεα=是电场损耗因子，由(2)式可写出总光场的极化分量：
1023
2i kz eff P d E E e ε*-∆= （9a ） 20132i kz eff P d E E e
ε*-∆= （9b ） 30122i kz eff P d E E e
ε*-∆= （9c ） 式中，321k k k k ∆=--为参量过程的相位失配量。

再将这些极化分量代入(8)式得到三波耦合方程[55]：
11111123211
1exp()2cos eff d E n E E i E E i kz z c t n c ωαβ*∂∂++=--∆∂∂ （10a ） 22222213222
1exp()2cos eff d E n E E i E E i kz z c t n c ωαβ*∂∂++=--∆∂∂ （10b ）
33333312233
1exp()2cos eff d E n E E i E E i kz z c t n c ωαβ∂∂++=-∆∂∂ （10c ） 其中q β (q=1，2，3)表示光波在非线性介质中传播时的坡印廷矢量走离角。

将方程(10)式中的相速度项c n v p //1=。

用群速项g v /1代替，其中1)/(-∂∂=ωk v p ，于是有
11111232111
11exp()2cos eff g d E E E i E E i kz z v t n c ωαβ*∂∂+=---∆∂∂ （11a ） 22222132222
11exp()2cos eff g d E E E i E E i kz z v t n c ωαβ*∂∂+=---∆∂∂ （11b ） 33333122333
11exp()2cos eff g d E E E i E E i kz z v t n c ωαβ∂∂+=--∆∂∂ （11c ） 由(4.11)式可见，群速度是影响三波混频藕合过程的一个重要因素。

然而，当参量光脉宽大于100ps 时，尤其是对于光学差频过程，参量光脉宽在ns 量级，群速度失配问题完全可以忽略不计，因此可近似认为123g g g g v v v v ===。

于是可对方程组(11)式进行系列变换，变换方程为： z r z →= （12a ）
g t t z v τ→=- （12b ）
1g z r v τ
∂∂∂→-∂∂∂ （12c ） t τ
∂∂→∂∂ （12d ） 变换后的三波耦合稳态方程为：
111123211
1exp()2cos eff d E E i E E i kz r n c ωαβ*∂=---∆∂ （13a ） 222213222
1exp()2cos eff d E E i E E i kz r n c ωαβ*∂=---∆∂ （13b ） 333312233
1exp()2cos eff d E E i E E i kz r n c ωαβ∂=--∆∂ （13c ）
令式m m A =，m=s ，T, p; s 为信号光。

T 为闲频光THz 波，p 为抽运光(如不
作特殊说明，以下均以此表示)。

变换后得到光学差频产生THz 波的三波耦合稳态方程：
()12
i k l s s s T p dA A ikA A e dl α*-∆=-- （14a ） ()12
i k l T T T s p dA A ikA A e dl α*-∆=-- （14b ） ()12
p i k l p p s T dA A ikA A e dl α∆=-- （14c ）
eff k d = （14d ） 以后的光学差频产生理论分析和实验均基于(14)方程组。

输出功率的小信号近似解
假设注入到晶体中差频的两波 p1ω和 p2ω的幅度衰减可以忽略不计，即在小 号情况下，认为整个晶体内 (z)E 1和(z)E 2是常数，可以得到晶体出射表面内侧的电场强度：
式中 L 为晶体的长度。

通过光强 THz I 与电场THz E 的关系：
可以得到：
当不考虑晶体的吸收时，上式可以简化为：
如果晶体的端面未镀膜，特别是晶体的表面法线不与 z 轴平行，菲涅尔损耗更为严重，因此，当考虑到两波p1ω和 p2ω在晶体入射端面及 THz 波在出射端面的菲涅尔损耗时，THz 波的输出功率可以表示为：
式中，A 为光束横截面积，p1I 、p2I 和 THz T 分别为p1ω和 p2ω在晶体入射端面及 THz 波在出射端面的菲涅尔损耗， 上式也即为在平面波条件下共线差频产生THz 波输出功率的小信号近似解。

差频过程中三波光强随传输距离的变化如下图所示：
差频过程中三波光强随传输距离的变化
3相位匹配技术
差频为典型的三波祸合非线性过程，在两个光波的相互作用中，二阶非线性极化率引起了差频与和频等三波混频参量过程的产生，为了使能量有效地转移至THz 波，差频过程必须满足光子的能量和动量守恒条件：
p s T ωωω =+ （3.1a ）
p s T k k k =+ （3.2a ） 其中，i i i n k λπ/2= ，i n 为非线性晶体的折射率。

设参与互作用的三个光波的圆频率分别为1ω，2ω，3ω，其波矢分别为1K ，2K ，3K ，根据动量守恒定律，在完全相位匹配时，如果参与互作用的三个光波
的波矢方向相同（共线），则有
3121230k n n n c c c
ωωω∆=--= (3.3) 即 31
21230n n n λλλ--= (3.4)
同时1λ，2λ，3λ之间的关系满足
01113
21=--λλλ (3.5) 在非线性晶体中，e 光与相位匹配角的关系表达式为
22222e o e 1
cos ()sin ()(,)()()n n n θθλθλλ=+ 结合晶体色散方程可计算模拟出不同匹配类型下的相位匹配角曲线。

例如：
图4 ZGP 晶体的oee类和oeo类相位匹配
差频走离角
由于抽运光与信号光之间的波长异常接近，如果采用非共线匹配方式将使产生的THz波的波矢与通光方向形成近大角度的夹角(如图4.4.lb)。

这不仅无法利用非共线匹配方式对空间走离的补偿优点，还使晶体长度严重受限，从而使产生的THz不能得到足够大的增益。

因此采用文献中获得最高功率输出的相位匹配方式:o=e+e共线相位匹配方式(如图5a)，考虑无法补偿的走离角所造成的影响。

在非线性晶体中，寻常光(o光)的能流方向(玻印廷矢量方向)与波矢方向始终相同，而非常光(e光)的能流方向与波矢方向并不总是相同。

如果e光波矢与非线性晶体光轴的夹角即不是0°也不是90°，那么，由于晶体的双折射效应，e 光在传播的过程中波印廷矢量将与波矢逐渐分开，即波印廷矢量相对于波矢将旋转一个角度。

信号光与THz波在晶体中都是e光，所以光能流方向与波矢方向的发生一定得走离，走离效应会使相互作用光波在空间上分开，制约着参量过程的作用长度，影响耦合效率。

在单轴晶体中o光的走离角为零，e光的走离角为
22e o 2222o e ()1tg =sin 22sin cos n n n n αθθθ
-∙+ (3.6) 利用上面已经计算出的相位匹配角，我们计算晶体中，各种相位匹配条件下e 光的走离角。

例如：
(a)
(b)
图5 GaSe 晶体中eoo(a)和eoe(b)类相位匹配条件下1.0642m μ激光走离角与闲频光波长的
关系
差频允许角
单轴晶体中，光波沿某个特定方向m θ入射，满足0k ∆=，即实现完全相位匹配。

但在实验中，由于光波的发散角等多种因素，很难做到完全相位匹配，总
存在一定的相位失配k ∆。

通常规定一个确定的相位失配k l
π±∆=，l 为晶体长度。

这样，可以由最大允许失配量k ∆来求得相位匹配的允许角θ∆。

例如：
(a)
(b)
图6 GaSe 晶体中eoo (a)和eoe(b)类相位匹配条件下允许角与闲频光波长的关系
差频有效非线性系数
对于给定的晶体，一种三波互作用可能有无数个匹配角度，究竟选取哪个角度，除了参考走离角尽量小，允许参量尽量大以外，更重要的还要考虑晶体中三波互作用的有效非线性系数的大。

GaSe 晶体的差频有效非线性系数为
(eo-o)eff 22cos sin3d d θϕ=-
(eo-e)2eff 22cos cos3d d θϕ=
(oe-e)2eff 22cos cos3d d θϕ= （3.7)
为了优化eff d ，实验中通过旋转晶体，使方位角满足cos31ϕ=或sin31ϕ=。

取54pm/V ，，可求出不同相位匹配类型的有效非线性系数，例如：
(a)
(b)
图7 GaSe晶体中eoo(a)和eoe(b)类相位匹配条件下有效非线性系数与闲频光波长的关系
4常见的THz波差频晶体
ZnGeP晶体
2
ZnGeP晶体(简称ZGP)是在上个世纪60年代末、70年代初期开发出来，因2
为其优异的非线性光学特性以及潜在的巨大军事应用价值，被广泛用于产生高功率中、远红外辐射的非线性频率变换中。

ZnGeP晶体是一种正单轴、黄铜矿结构晶体，具有非线性系数大，损伤阈值2
10 J/cm）、透明范围广（0.74~12 m，并可延伸至THz波频段）、相高（高达2
位匹配范围宽、机械特性和热导率良好、在THz波频段吸收系数小等特点，因此目前被科研工作者广泛关注，但其也存在着生长、加工以及后期处理较为复杂，
ZnGeP晶体的光学、物理和电光特性参数及折射率色散方价格昂贵等缺点[12]。

2
ZnGeP晶体的实物照片。

程如表1所示。

图8为
2
表1 ZnGeP2晶体的各种性能参数及折射率色散方程
ZnGeP晶体被广泛用于差频产生THz波辐射中，并且获得了很近些年来，
2
高的功率输出。

在这方面，华人科学家Wei Shi和Yujie. Ding等人取得了令人瞩目的科研成果。

他们利用Nd：YAG激光器的基频输出和该泵浦源三倍频输出所
ZnGeP晶泵浦的BBO－OPO的输出分别作为差频泵浦源，利用经过退火处理的
2
体作为差频晶体，采用Ⅰ类、Ⅱ类两种相位匹配配置，分别实现了1~4.5 THz和
1.27~4.13 THz的调谐范围，最大输出功率分别可达36W和19W。

而采用更长的
ZnGeP晶体，甚至得到了上百瓦的THz波峰值经过退火处理、吸收系数更低的
2
输出功率和更宽的调谐范围。

ZnGeP晶体的实物照片
图8
2
GaSe晶体
GaSe晶体是一种负单轴晶体，透光范围较宽（0.62~20μm），具有较大的d=54 pm/V）和较高的非线性品质因数，并且双折射效应显著，非线性系数（
22
因而可以在很宽的波长范围内实现差频相位匹配，甚至可以用它组成太赫兹参量振荡器来直接产生THz波辐射。

图9是这种晶体的实物照片。

图9 GaSe晶体实物照片
这种晶体最大的特点就是在目前已知的各种THz波差频晶体中，它的吸收
LiNbO晶体低一个系数最小，如图10所示。

它在THz波低频端的吸收系数比
3
数量级，而在高频端则比它低数个数量级。

与其它高质量的非线性半导体晶体一样，这种晶体的价格也较为昂贵，而且由于其自身生长结构的原因，晶体容易沿（001）面发生劈裂，这就导致在非线性频率变换过程中无法对晶体实现某些相位匹配角度的切割，限制了这种晶体的使用。

图10可用于产生THz波常用晶体的吸收光谱
表2 GaSe 晶体的各种性能参数及折射率色散方程
5 级联差频的基本原理
根据差频过程的基本原理，当高频的抽运光(1ω)没有明显耗尽时，低频的抽运光(2ω)与差频产生的 THz 波(T ω)的强度随着在非线性晶体中互作用长度的增加而同时迅速增加. 若 2ω与 T ω互作用的相位匹配条件也能得到满足，而且增益又足够高，则二者可以差频产生一个新的频率3ω;同理，3ω与 T ω满足条件也可以发生差频作用产生新的频率4ω. 若此过程一直延续下去，会通过级联效应产生频率为 1ω，2ω，3ω，…的一系列光波，如图11 所示. 这些光频率的间隔相同均为 T ω，而且在级联差频的过程中T ω的能量始终是增加的. 依据这种原理可以大大提高从光波到 THz 波的差频转换效率.对于常用于差频产生 THz 辐射的非线性晶体GaSe ，ZGP 等，由于它们是通过双折射来满足相位匹配条件的，两束差频抽运光的偏振方向不同，受到偏振条件及允许参量的限制，无法满足级联差频的条件. 而对于各向同性 的半导 体晶体如 ZnTe ，GaAs 等以及相应的周期极化晶体，它们都具有很高的非线性系数;具有较高的破坏阈值，有利于采用较强的抽运光来提高级联过程中的增益;而且在采用某些波段的近红外激
光差频产生 THz 辐射时，很宽的波长范围内保持很小的相位失配量，可以满足级联差频的条件. 下面以剩余射线带色散补偿实现相位匹配的 ZnTe 晶体为例，分析级联差频对 THz 辐射转换效率的提高作用.
图 11 级联差频的示意图
ZnTe 晶体级联差频产生 THz 辐射的理论分析
级联差频的耦合波方程：
假设两束注入抽运光频率分别为 n ω，1+n ω，差频产生的 THz 波频率为 T ω.
若级联效应存在，则通过非线性互作用有可能产生频率分别为…，
1-n ω，n ω，1+n ω，2+n ω，… 的一系列波长，其频率随着下标的增加而减小，相互间隔均为T ω. 其中比注入频率低的2+n ω，3+n ω，… 和比注入频率高的 …，2-n ω，1-n ω可以分别认为是斯托克斯光和反斯托克斯光，在后面的计算过程中将发现斯托克斯光的作用在级联差频中占主导地位.
根据差频三波互作用耦合波方程组，可以导出级联差频过程的耦合波方程组
(5.1a)
(5.1b)
在这里同时考虑了斯托克斯光和反斯托克斯光在级联差频中的作用. 上述方程组中 n A ，T A 分别表示光波与 THz 波的复振幅，n α，T α分别表示光波与THz 波在非线性晶体中的吸收系数，
n k ∆为差频互作用过程的波矢失配，κ为耦
合参量，表达式分别为：
(5.2)
以 ZnTe 晶体为例，其非线性光学系数 d 约为 100pm / V ，光在真空中的速
度 m/s 10 3 c 8⨯=.(1a)式等号右边第二项表示级联过程中任意频率相邻的两束
抽运光n ω和1+n ω差频产生的 THz 波相加即为总的 THz 波场强;(1b)式中括号内第一项表示 1-n ω与T ω作用对 n ω的强度起增强作用，第二项表示n ω与1+n ω作用产生 T ω对n ω的强度是消耗减弱的过程. 我们引入，
，其中 n E ，T E 表示抽运光和 THz 波的标量振幅，将其代入耦合波方程组(1a)和(1b). 在差频过程中保持相对相位角
，耦合波方程组可
以化简为
(5.3a)
(5.3b)
只有当在注入光频率附近的较宽范围内波矢失配 n k ∆很小时，才会发生明显的级联差频效应，否则随着级联级数的增加，斯托克斯光或反斯托克斯光的强度会随着波矢失配的增大而迅速减小，对THz 波的贡献度也大大降低. 为实现最佳差频效果，我们需要对 ZnTe 晶体级联差频的最佳参数进行计算.
通过求解耦合波方程组，根据对 ZnTe 晶体中级联差频产生 THz 波的过程进行了理论分析，当两束抽运光的频率分别为 369THz 和 368 THz ，强度均为
2mm MW / 50，差频晶体ZnTe 的长度为 2. 85 mm 时，可以实现 2MW /mm 815 0.
的 THz 波输出，从抽运光的总能量到 THz 波能量的转换效率为 0. 815% ，光子转换效率超过600%，远远突破了 Manley-Rowe 条件的限制. 考虑到级联差频需要峰值功率很高的抽运光，高能量、窄脉冲宽度的皮秒激光是比较理想的选择，但短脉冲激光存在一定的群速度色散，在实际应用中需要加以考虑.。