g-C3N4 及其复合材料电催化还原反应的研究进展

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第45卷第6期
燕山大学学报
Vol.45No.6
2021年11月
Journal of Yanshan University
Nov.2021
㊀㊀文章编号:1007-791X (2021)06-0471-11
g-C 3N 4及其复合材料电催化还原反应的研究进展
黄㊀浩∗,刘昊权,任兴辉,韩㊀雨,姚文博
(燕山大学亚稳材料制备技术与科学国家重点实验室,河北秦皇岛066004)
㊀㊀收稿日期:2021-01-26㊀㊀㊀责任编辑:王建青
基金项目:国家自然科学基金资助项目(51771165);河北省自然科学基金资助项目(E2020203123)
㊀㊀作者简介:∗黄浩(1977-),男,湖北崇阳人,博士,研究员,主要研究方向为无机复合材料的电催化性能,Email:huanghao@㊂
摘㊀要:石墨相氮化碳(g-C 3N 4)是一种无机非金属聚合半导体材料,其原料来源广泛,制备工艺简单㊁成本低廉,并且具有优异的电子能级结构和良好的稳定性,因而成为电催化领域的研究热点之一㊂本文综述了g-C 3N 4及其复合材料电催化还原反应的研究现状,首先介绍了不同形貌g-C 3N 4的电催化性能,接着列举了贵金属/g-C 3N 4㊁过渡金属/g-C 3N 4㊁非金属/g-C 3N 4复合材料电催化剂的研究进展,最后指出了该研究方向目前仍然存
在的问题,并对g-C 3N 4基电催化剂未来的发展方向进行了展望㊂关键词:电催化;g-C 3N 4;复合材料;还原反应
中图分类号:O646㊀㊀文献标识码:A㊀㊀DOI :10.3969/j.issn.1007-791X.2021.06.001
0㊀引言
人类步入工业社会以来,对煤炭㊁石油等传统化石燃料的消耗与日俱增,能源危机和环境问题日益严重,并且如今人类社会的能源需求仍在不断增长,传统的化石燃料储量已经略显疲态㊂为应对上述问题,人类有必要寻找清洁㊁可再生㊁高效的能源替代化石燃料,科研人员为开发绿色清洁能源做出了巨大努力,开发绿色可再生能源已成为当今世界的热门话题[1-5]㊂其中,氢能㊁燃料电池㊁电催化还原二氧化碳㊁电催化氮还原合成氨等能源存储与转换方面的研究备受关注[6-7]㊂但在此类能源转换装置中,往往涉及动力学缓慢的电化学反应,为了使电化学反应以所需要的速度进行,通常会产生较大的过电位,造成大量的能量浪费㊂电催化剂能加快电极㊁电解质界面上的电荷转移速度,加速电化学反应过程,达到最大的能量利用率㊂因此,开发高效的电催化剂具有重要意义[8-10]㊂
由于贵金属最外层的d 轨道属于未填满状
态,其特殊的电子排布状态使其极易吸附反应物
分子成为催化活性中心,且具有良好的稳定性,因此贵金属仍被认为是最有效的电催化剂[11-13]㊂但贵金属储量稀缺㊁成本高昂[14-15],为解决此问题,
科研人员主要从两方面进行研究:一是将贵金属与非贵金属材料复合,降低贵金属的使用量,提高利用率;二是开发非贵金属电催化剂,目前已经研制出过渡金属[16]㊁钙钛矿型[17]㊁金属碳化物[18]等多种电催化剂,取得了极大进展㊂
石墨相氮化碳(g-C 3N 4)是一种无机非金属聚
合半导体材料,具有优异的电子能级结构,在电催化过程中可以实现电子跃迁和转移,且化学结构独特,具有良好的热稳定性和化学稳定性[19-21]㊂
目前g-C 3N 4已成功应用于传感器㊁催化剂载体㊁储能材料等电化学领域㊂但由于g-C 3N 4作为半导体材料,与贵金属相比导电性很差,直接用作电催化剂材料并不理想㊂因此,一般通过对g-C 3N 4形貌调控㊁元素掺杂和与其他材料构建复合材料等手段对其进行改性[22-27]㊂本文综述了近年g-C 3N 4及其复合材料电催化还原反应的研究进展,指出了目前仍然存在的问题,并对未来发展方向进行了展望,为开发高效㊁低成本的g-C 3N 4复合材料电催. All Rights Reserved.
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化剂提供一定的参考㊂1㊀g-C 3N 4及其复合材料电催化还原反应
的研究进展
㊀㊀氮化碳是氮碳化物的一种同素异形体,其历史可追溯到1834年,由Berzelius 首次合成,被Liebig 命名为 melon [28-29],因此被认为是最古老的人工合成化合物之一㊂但是由于氮化碳具备化学惰性和难溶解性,使得科研人员对氮化碳材料的相关研究相对缓慢[30]㊂直到1996年,Teter 和Hemley 通过大量的理论计算,发现氮化碳具有五种晶相,分别为α相㊁β相㊁c 相㊁p 相和g 相[31-32],
其中g-C 3N 4是软质相,在常温常压下具有良好的热稳定性和化学稳定性㊂
g-C 3N 4是一种黄色粉末,具有类似石墨的层状结构,层与层之间以范德华力结合㊂在g-C 3N 4
结构中,C㊁N 以sp 2杂化,并以σ键连接,剩下的
电子形成弧电子对,以类似苯环的π键连接,通过末端的N 原子相连构成三嗪环或七嗪环[33](如图1所示[34])㊂Kroke 等根据密度泛函理论对g-
C 3N 4的两种结构进行理论计算,结果表明以七嗪环为结构单元的g-C 3N 4在热力学上更为稳定,因此,g-C 3N 4的结构单元通常被认为是七嗪环[35-36]㊂
g-C 3N 4具有3倍配位(类石墨)和2倍配位(吡
啶类)氮原子,并且每个碳原子与3个氮原子键合,包括吡啶N 和石墨N,丰富的石墨N 和吡啶N 可提供较高的石墨化度和足够的活性位点[37],在电催化领域具有巨大的发展潜力㊂但与一般的碳材料不同的是,g-C 3N 4的导电性较差,且比表面积小,导致其电催化性能并不理想,是限制g-C 3N 4在电催化领域广泛应用的主要因素[38-40]㊂为了实现对g-C 3N 4的电催化性能的改性,科研人员做了大量研究㊂目前,已通过调控形貌或与贵金属㊁非贵金属材料复合等方法制备出了高效㊁稳定的电催化剂㊂
图1㊀g-C 3N 4的两种结构类型
Fig.1㊀Two structural types of g-C 3N 4
1.1㊀不同形貌g-C 3N 4电催化还原反应研究进展
形貌对于半导体催化剂的催化性能有着很大
的影响㊂通过改变㊁控制㊁调节g-C 3N 4的形貌,以期增大其比表面积,增多电催化反应的活性位点,
达到提高g-C 3N 4电催化性能的目的㊂经过科研人员的不断探索,目前已经制备出g-C 3N 4纳米片[41-42]㊁g-C 3N 4纳米球[43]㊁g-C 3N 4空心微球[44]等多种形貌的g-C 3N 4电催化剂㊂
张胜等[45]采用溶剂热法,通过控制反应时间,
发现反应时间为12h 时产品形貌为不规则的块状;24h 时产品形貌为多孔片状;48h 时产品形貌
为纤维网状结构,平均直径约为60nm;而反应
96h 后纤维变粗,直径约72nm(如图2所示)㊂
随后通过测定不同形貌样品的比表面积及阻抗,对比得出反应24h 所得的多孔片状g-C 3N 4的比
表面积最高,是块状g-C 3N 4的8倍,且其阻抗值也最小㊂
2016年Guo Shien 等人[46]合成了一种P 掺杂
的g-C 3N 4六方微管,随后研究人员针对管状g-C 3N 4结构进行了大量研究,但由于制备管状g-C 3N 4方法较为苛刻,且形态混乱,因此Jiang Zhixiang 等人[47]在不使用模板的情况下,制备了具有规则六边形形态的g-C 3N 4纳米管㊂该课题组首先以g-C 3N 4为原料经过热缩聚反应生成六边形棒状中间体,再将中间体进一步进行热缩聚反应生成规则六边形纳米管㊂由于电子可以沿管状结构
. All Rights Reserved.
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黄㊀浩等㊀g-C 3N 4及其复合材料电催化还原反应的研究进展
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㊀沿Z 轴转移,从而将电子的传输限定在特殊的维度上,减少了电子在诸多颗粒晶面处的传输阻力,有利于电子转移,导电性得到提升,因此电催化析氢性能(HER)得到了改善㊂之后Jiang Zhixiang 等
人在六边形纳米管上沉积了Pt,析氢性能明显改善,Tafel 斜率明显降低,表明具有更快的反应动力学,具有良好的HER 催化性能㊂
图2㊀不同合成时间所制备的g-C 3N 4的SEM 图像
Fig.2㊀SEM images of as-prepared g-C 3N 4at different reaction times
㊀㊀将可再生能源与CO 2电催化还原技术结合,将大气中的CO 2转化为CO㊁HCOOH㊁CH 3OH㊁CH 4等产物,能够实现CO 2的循环转化,减少大气中CO 2的累积,同时降低对传统化石能源的依赖,因此成为近年来的研究热点[48-49]㊂CO 2的电还原的反应途径通常涉及3个相互作用过程:CO 2吸附㊁
电荷转移和产物解离,其中前两步是电子和质子转移的电化学反应,第三步是产物从催化剂表面释放的非电化学过程㊂近期,Zhou Chen 等人
[50]

出了一种N 空位工程激活碳活性中心,以促进CO 2电还原(CO 2RR)的新方法,制备了N-空位工程化的g-C 3N 4(DCN)㊂N-空位工程化的g-C 3N 4上将CO 2还原为CH 4的机理如图3所示(∗表示激活的位点㊂黄色代表碳,蓝色代表氮,红色代表氧,绿色代表氢)㊂由于围绕N 空位的C 原子由三配位转化为二配位,提高了对反应过程中关键中
间体的吸附(∗CO),降低了CO 2还原为CH 4的活化能垒,表现出良好的CO 2电还原活性㊂
1.2㊀贵金属/g-C 3N 4复合材料电催化还原反应研
究进展
㊀㊀由于贵金属具有优良的导电性,且耐酸碱程度高㊁稳定性好,故而贵金属依然是最有效的电催化还原反应催化剂,但贵金属高昂的成本限制了其工业化应用㊂因此,目前许多关于贵金属催化剂的研究都集中在降低贵金属的使用量㊁提高贵金属的利用效率上[51],如将贵金属与非贵金属形成合金[52-53]㊁贵金属与非贵金属或非金属复合形成复合材料[54]等㊂由于g-C 3N 4结构中重复的s-三嗪单元的存在可以使其更容易与纳米粒子配位形成复合材料,这种强配位作用有助于电子传输,
且g-C 3N 4具有良好的化学稳定性和较高的吡啶氮含量,有助于提升电催化性能[55-57]㊂因此将贵金. All Rights Reserved.
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㊀燕山大学学报2021
属与g-C 3N 4复合形成复合材料,是目前能源领域的研究热点之一,贵金属/g-C 3N 4复合材料对多种
电催化还原反应表现出良好的催化性能㊂
图3㊀CO 2RR 在N 2V-CN 上形成CH 4的反应能谱(插图为优化的原子结构)
Fig.3㊀Calculated reaction energy profiles for CO 2RR to form CH 4on N 2V-CN (insets are optimized atomic structures)
㊀㊀2018年,Jiang Binbin 等人[57]通过简便的溶剂
热法,将Ir 纳米粒子锚固在g-C 3N 4/氮掺杂石墨烯表面(Ir /g-C 3N 4/NG)㊂Ir 纳米粒子和NG 可以起到改善g-C 3N 4导电性的作用,同时g-C 3N 4可以提高Ir 纳米粒子的分散性,防止聚集,从而暴露出更
多的活性位点㊂因此该催化剂在0.5M H 2SO 4电
解液中,表现出与贵金属基准催化剂(质量分数为
20%的Pt /C)相当的HER 活性和优良的稳定性㊂此外,Nimai Bhandary 等人[58]通过直接液态热处理
法,合成了氧化石墨烯上负载Ag 纳米颗粒修饰的g-C 3N 4催化剂(Ag /g-C 3N 4@GO)㊂该催化剂在碱性电解液中表现出优异的ORR 活性,在1600rpm
下极限电流密度为5.1mA /cm 2,且具有较小的Tafel 斜率(117mV /dec ),远低于纯g-C 3N 4(155mV /dec)㊂Zhao Siqi 等人[59]将碳量子点和
金纳米颗粒负载在g-C 3N 4上,制备了Au-CDots-C 3N 4三元电催化剂,用于将CO 2还原成CO㊂在Au 负载量为4%(质量分数)时,Au-Cdots-C 3N 4在-0.5V(vs.RHE)的电势下表现出较高的法拉第
效率(79.8%)和较低的过电势(190mV)㊂DFT
计算表明,Au-Cdots-C 3N 4催化剂对CO 2RR 的高活性源自于Au 纳米颗粒㊁CDots 和g-C 3N 4之间的协同作用,CDots 对H +和CO 2的强吸附能力㊂
除单一贵金属与g-C 3N 4复合外,由于两种金
属之间存在协同效应,能够进一步改善催化剂的性能,因此研究人员对双金属/g-C 3N 4复合材料做
了深入研究㊂Roshan Nazir 等人[55]以g-C 3N 4/Ag 为前驱体,通过电交换技术在g-C 3N 4表面合成了
多种空心双金属粒子(AgPd㊁AgPt㊁AgAu),以g-
C 3N 4/AgPt 为例,材料合成机理如式(1)㊁(2)所示㊂
C 3N 4+Ag ++NaBH 4ңC 3N 4/Ag
(1)C 3N 4/Ag(s)+PtCl -(sol)ңC 3N 4/AgPt(s)+
Ag +(sol)+4Cl -(2)
得益于双金属合金带来的表面修饰和金属之间的强协同效应,以及该合金纳米颗粒的空心结构使活性位点更多地暴露于电解质,双金属/g-C 3N 4催化剂均表现出比单金属C 3N 4/Ag 更优异的HER 性能㊂双贵金属/g-C 3N 4催化剂的研究不仅限于HER,Feng Jiuju 等人[60]通过简单的一锅水
法合成了负载在g-C 3N 4上的AuPd 纳米团簇(AuPd NCs /g-C 3N 4)㊂该催化剂在ORR 中显示出
比商业Pt /C 和Pd /C 更正的起始电位(0.98V vs.
RHE)和半波电位(1.09V vs.RHE),及更大的极限电流密度(5.4mV /cm 2),显示出优异的ORR 性能㊂同时该催化剂还表现出与商业Pt /C 相差无
几的HER 性能和极低的Tafel 斜率(47mV /dec),表明该催化剂是一种性能优异的双功能电催化剂㊂
1.3㊀非贵金属/g-C 3N 4复合材料电催化还原反应
研究进展
㊀㊀将g-C 3N 4与贵金属复合形成复合材料,固然
. All Rights Reserved.
第6期黄㊀浩等㊀g-C3N4及其复合材料电催化还原反应的研究进展475㊀
可以提升电催化性能,但从长远里看,贵金属/g-C3N4复合材料的发展及应用还是受制于贵金属极为有限的储量,成本问题依然存在[61]㊂因此,开发非贵金属/g-C3N4电催化剂成为目前的研究热点之一,研究人员研究了不同非贵金属/g-C3N4材料的电催化还原反应性能(表1~3)㊂
表1㊀非贵金属/g-C3N4复合材料的电催化氧还原性能
Tab.1㊀Electrocatalytic oxygen reduction performance of non-precious metal/g-C3N4composite
电催化剂
半波电位/
(V vs.RHE)
Tafel斜率/
(mV/dec)稳定性实验
电解液/
(mol/L)参考文献
Fe-g-C3N40.8873半波电位损失6mv(12h)0.1KOH[63] C3N4/Ti3C20.79 无明显衰减(40000s)0.1KOH[67] Cu-g-C3N40.7979.7半波电位损失12mV(12h)0.1KOH[20] Co-C3N4/CNT0.8552.8半波电位损失10mv(3000cycles)0.1KOH[56] Co-C3N4/C0.82 无明显衰减(3000cycles)0.1KOH[74] Co3O4-C3N4/rGO0.8187.2电流密度保持率为94.71%(20000s)0.1KOH[75] Co3O4@C3N4/NG0.8482.1电流密度保持率为97.6%(12000s)0.1KOH[69]
表2㊀非贵金属/g-C3N4复合材料的电催化析氢性能
Tab.2㊀Electrocatalytic hydrogen evolution performance of non-precious metal/g-C3N4composite
电催化剂
过电位/
(mV@10mA/cm2
vs.RHE)
Tafel斜率/
(mV/dec)稳定性实验
电解液/
(mol/L)参考文献
Co-SCN/RGO15094电势保持稳定(20h) 1.0KOH[76] Ni/g-C3N4222128电势保持稳定(12h)0.5H2SO4[77] CNQDs@G11053电流密度保持稳定(10h)0.5H2SO4[72] PCN@N-graphene8549.1 0.5H2SO4[71] C3N4@MoN11057.8电流密度保持稳定(1000cycles) 1.0KOH[78] Cu-C3N439076电流密度保持稳定(43h)0.5H2SO4[79] MoS2/g-C3N428063 0.5H2SO4[80] Cu2O/g-C3N414855 1.0NaOH[81]
表3㊀非贵金属/g-C3N4复合材料的电催化氮还原性能
Tab.3㊀Electrocatalytic nitrogen reduction performance of non-precious metal/g-C3N4composite
电催化剂
NH3产率/
(μg㊃h-1㊃mg-1)法拉第效率
最佳电位
(V vs.RHE)
电解液/
(mol/L)参考文献
MoS2/g-C3N418.517.8%-0.30.1HCl[68]
MoS2/g-C3N419.86 6.87%-0.50.1Na2SO4[83]
S-NV-C3N432.714.1%-0.40.5LiClO4[73]
W@g-C3N4 -0.35 [66]
CNT@C3N4-Fe&Cu9.8634%-0.8 [82] . All Rights Reserved.
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1.3.1㊀过渡金属/g-C3N4复合材料电催化还原反
应研究进展
㊀㊀在非贵金属中,过渡金属成本低廉,且具有良好的催化活性和稳定性,成为最有希望的贵金属替代品之一[62],引起了科研人员极大的研究兴趣㊂Subhajit Sarkar等人[63]通过简便的一步热聚合法制备了Fe掺杂的g-C3N4(Fe-g-C3N4)㊂由XPS (图4(a))确定了其存在大量的Fe-N x活性位点,因此该催化剂表现出比Pt/C更正的起始电位和半波电位(图4(b)),具有优良的ORR性能㊂ORR反应有四电子途径(式(3))和二电子途径(式(4)~(5))两种:
O2+2H2O+4e-ң4OH-(3)
O2+H2O+2e-ңHO-2+OH-(4)
HO-2+H2O+2e-ң3OH-(5)二电子途径会生成具有腐蚀性的H2O2,缩短电池寿命㊂四电子途径为迅速㊁高效的一步反应过程,被视为理想的反应途径[64]㊂该团队研究了在Fe-N x活性位点上的ORR反应机理(图4(c)),表明了反应中四电子的转移过程㊂
电催化氮还原反应(NRR)作为一种绿色环保㊁能耗低并且具有可持续性的合成氨方法,吸引了越来越多的关注㊂一般认为,NRR有3种主要的反应途径:解离过程㊁缔合远端反应过程㊁缔合交替反应过程[65]㊂在解离过程中,N2分子吸附后与催化材料表面两个活性位点结合,NʉN键完全断裂,之后两个氮原子分别加氢生成NH3分子;在缔合远端反应过程中,N2分子吸附后与催化材料表面一个活性位点结合,NʉN键不完全断裂,远离催化材料表面活性位点的N原子先加氢生成一个NH3分子,剩下的N原子再加氢生成一个NH3分子;交替反应过程是指两个氮原子交替加氢生成两个NH3分子㊂Chen Zhe等人[66]通过DFT计算,评估了负载在g-C3N4上一系列过渡金属元素对氮还原反应(NRR)的催化活性,其中W@g-C3N4可以很好地抑制竞争性的析氢反应,表现出最佳的NRR活性,极限电位为-0.35V(vs.
RHE)㊂图4㊀Fe-g-C3N4催化剂的N1s高分辨XPS光谱㊁LSV曲线及在碱性介质中的ORR反应机理Fig.4㊀High-resolution core-level N1s XPS spectra,
LSV curves and ORR mechanism in an alkaline
medium of Fe-g-C3N4catalyst
㊀㊀此外,过渡金属碳化物㊁硫化物㊁氧化物与g-
. All Rights Reserved.
第6期黄㊀浩等㊀g-C3N4及其复合材料电催化还原反应的研究进展477㊀
C3N4复合材料也表现出优良的电催化还原性能㊂Yu Xuelian等人[67]通过界面静电相互作用,制备了g-C3N4/Ti3C2电催化剂㊂层状g-C3N4不仅可以充当Ti3C2纳米颗粒生长的基质,还有利于提高Ti3C2纳米颗粒的分散性,防止聚集;且由于g-C3N4与Ti3C2之间的电子耦合效应,增强了氧吸附性能和电荷分离,该催化剂表现出优良的ORR 性能㊂Chu Ke等人[68]将MoS2与g-C3N4复合到一起,制备了具有2D/2D MoS2/g-C3N4异质结构的复合材料㊂密度泛函理论计算表明,两种二维(2D)材料之间具有界面耦合相互作用㊂从g-C3N4到MoS2的界面电荷传输可以促进Mo边缘位点上关键中间体的稳定化(∗N2H),同时降低反应能垒,显著改善NRR性能,NH3产量为18.5μg㊃h-1㊃mg-1,在-0.3V(vs.RHE)时法拉第效率为17.8%㊂Wang Yanqiu等人[69]通过煅烧-水热法,将g-C3N4包裹的Co3O4纳米颗粒负载在N掺杂石墨烯上(Co3O4@g-C3N4/NG)㊂g-C3N4可以保护Co3O4活性位点,从而提高稳定性,而NG充当锚定Co3O4@g-C3N4的导电基质,提高导电性㊂该催化剂在碱性溶液中表现出出色的ORR 活性,半波电位为0.846V(vs.RHE),并且具有优良的稳定性㊂
1.3.2㊀非金属/g-C3N4复合材料电催化还原反应
研究进展
㊀㊀在过渡金属/g-C3N4电催化剂受到广泛关注的同时,非金属催化剂作为贵金属替代品之一,也表现出出色的电催化还原反应性能,展现出巨大的发展潜力㊂石墨烯作为一种具有代表性的非金属材料之一,因电子迁移率高㊁比表面积大等优点,在很多领域都表现出巨大的应用前景[70]㊂石墨烯/g-C3N4复合材料也被应用于电催化还原反应领域㊂2015年,Duan Jingjing等人[71]通过真空过滤法,将二维多孔g-C3N4纳米层与氮掺杂石墨烯集成在一起,形成了三维杂化膜(PCN@N-graphene)㊂这种三维异质结构有利于催化活性中心的暴露,具有高孔隙率和强大的机械灵活性,在酸性环境中表现出良好的HER性能和优异的耐久性㊂Zhong Haixia等人[72]将g-C3N4量子点均匀分散在石墨烯上(CNQDs@G)㊂g-C3N4的量子化可以提高电荷转移能力㊁增加活性位点,且该催化剂具有双协同效应:第一是分子内边缘位点与分子筛结构之间的协同效应;第二是g-C3N4量子点(CNQDs)与石墨烯(G)之间的协同效应㊂因此
CNQDs@G表现出可与许多金属催化剂相媲美的HER活性㊂Chu Ke等人[73]在通过S掺杂剂填充g-C3N4中氮空位(NVs),制备了一种无金属的NRR催化剂(S-NV-g-C3N4)㊂密度泛函理论计算表明,填充S的催化剂可以打破比例关系,改善对NRR中间体的吸附作用,降低能垒㊂其中S含量为5.2%(原子分数)的S-NV-g-C3N4表现出最佳的NRR活性,NH3产量为32.7μg㊃h-1㊃mg-1,在-0.4V(vs.RHE)时法拉第效率为14.1%,大大优于原始的g-C3N4和含NV的g-C3N4㊂
2㊀结论与展望
g-C3N4具有独特的电子结构和优异的化学稳定性,在电催化领域表现出极大的发展潜力㊂本文综述了不同形貌g-C3N4以及各类g-C3N4基复合材料电催化剂的研究现状㊂为了进一步激发g-C3N4基电催化剂的催化活性,后续工作可以从以下几个方面开展:
1)与MOFs材料复合㊂金属-有机框架(MOFs)是一种金属离子和有机配体配位形成的多孔晶体材料㊂与传统多孔材料相比,MOFs材料具有更大的比表面积和更强的吸附能力,在电催化领域有非常广阔的应用前景,但目前对于MOFs 与g-C3N4复合材料的研究还很少,后续可以围绕此点开展工作㊂
2)利用第一性原理或密度泛函理论等手段,探究g-C3N4基复合材料电催化反应的机理,深入研究与其他材料复合后对g-C3N4电子结构的影响,挖掘电催化性能得到增强的深层原因,为后续实验提供理论指导㊂
3)与稀土金属氧化物复合㊂目前对于g-C3N4基复合材料电催化剂的研究,主要是与贵金属㊁过渡金属㊁非金属碳材料的复合,还未见到与稀土金属氧化物复合的相关报道㊂稀土金属氧化物可以调节电子结构和氧空位浓度,具有良好的储氧和释放氧能力,因此,制备g-C3N4/稀土金属氧化物复合材料是提升氧电催化性能的有效方法之一㊂
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478㊀燕山大学学报2021
目前,石墨相氮化碳的主要应用仍以光催化居多,但是相信随着制备技术的不断发展与科研人员的不懈探索,g-C3N4在电催化还原领域会有更大的发挥空间㊂
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