电晕放电自由基簇射过程中臭氧和NOx的生成

第57卷第5期化工学报Vol.57No .5
2006年5月Jour nal of Che m
ical Industr y and En g i neeri n g Chi na M
a y 2006妥妥妥妥妥妥妥妥妥妥妥妥妥妥、
、
、
、
研究论文
电晕放电自由基簇射过程中臭氧和N O X 的生成
吴祖良!高翔!骆仲泱!倪明江!岑可法
浙江大学热能工程研究所 浙江大学能源清洁利用国家重点实验室 浙江杭州310027
摘要 电晕放电自由基簇射过程中产生的臭氧和NO J 对NO 氧化以及能耗有着重要的影响.从喷嘴电极入手
深入研究了喷嘴电极结构 数量以及放置方向对放电过程中臭氧以及NO J 生成的影响.结果发现 喷嘴半径和个数的增加能够扩大电晕区域 同时提高放电强度.随着喷嘴半径以及喷嘴个数的增加 臭氧的产生显著提高.但是由于电晕之间的屏蔽作用 过大的喷嘴半径以及过多的喷嘴个数 都会减少放电电流 从而减少臭氧的产生.本实验中最好采用 3 14 喷嘴电极.喷嘴电极个数的增加只是提高了臭氧的最大产生值 但并没有提高臭氧生成的能量利用率.喷嘴电极竖放时能产生更多的臭氧.不同喷嘴电极结构下产生的NO J 都较少 浓度在15
#l L -1
以下.
关键词!电晕 自由基 臭氧 NO J
中图分类号!TG 534.9文献标识码!A 文章编号 0438-1157 2006 05-1214-06
For mati on o f ozon e an d N O X duri n 9cor on a di sch ar 9e r adi cal sh ower
W U Zul i an 9"GAO X i an 9"LU O Zh on 9Y an 9"NI M i n 9 i an 9"CEN Ke f a
S t ate Ke S Laborat or S o f C lean Ener gS U tilization Zhe j ian g UniUersit S ~an g zhou 310027 Zhe j ian g China
Abstr act !The f or m ati on of ozone and NO J duri n g cor ona di schar g e radi cal sho Wer has i m p ort ant eff ect on NO oxi dati on and ener gy consu m p ti on .~o W t he g eo m etri c str uct ure nu mber and p l ace m ent directi on of nozzl e el ectr ode aff ect ed t he f or m ati on of ozone and NO J duri n g cor ona di schar g e Was st udi ed .The results sho Wed t hat i ncreasi n g nozzl e radi us and nu mber of nozzl es coul d ex p and cor ona re g i on and stren g t hen di schar g e i nt ensit y .O zone concentrati on i ncreased obvi ousl y W it h i ncreasi n g nozzl e radi us and nu mber of nozzl es .~o Wever overl y -l ar g er nozzl e radi us and t oo m an y nozzl es m i g ht l ead t o cor ona shi el d p heno m ena
Whi ch decreased di schar g e current and ozone concentrati on .I n t hi s ex p eri m ent 3 14 nozzl e el ectr ode Was consi dered t he best .I ncreasi n g nu mber of
nozzl es onl y i ncreased
m axi mu m ozone
concentrati on .~o Wever t he ener gy effi ci enc y of NO conversi on i n t he react or Woul d not be i m p r oved b y i ncreasi n g nu mber of nozzl es because NO conversi on de p ended on ozone f or m ati on .O zone Was p r oduced more W it h verti cal nozzl e el ectr ode t han W it h hori zont al nozzl e el ectr ode .NO J concentrati on Was l o Wer duri n g cor ona di schar g e W it h diff erent g eo m etr y nozzl e el ectr odes l ess t han 15#l L -1.Ke Y wor ds !cor ona radi cal ozone NO J
2005-04-20收到初稿 2005-08-24收到修改稿.
联系人!高翔.第一作者!吴祖良 1978 男 博士研究生.
基金项目!国家高技术研究发展计划项目 2002AA529180 国家教育部博士点基金项目 20020335061 .
Rece i ved dat e !2005-04-20.
Corr es P ondi n 9aut hor !Pr of .GAO X i an g .E -mai l !x g ao @z
Foundati on i t em !su pp ort b y t he Nati onal ~i g h T echnol o gy
D evel o p m ent P ro g ra m of Ch i na 2002AA 529180 and Ph .D .P ro g ra m s Foundati on of M i n istr y of Educati on of Chi na 20020335061 .
引言
直流电晕放电自由基簇射烟气脱硝技术是一种新型的具有良好应用前景的烟气治理技术[1-2].它利用喷嘴电极和极板之间形成的强电晕,使通入的电极气如空气氧气和氨气等在喷嘴附近的电晕区内被电离成各种自由基如O,O~,O
3
, N~2和N~等,这些自由基与烟气中的NO J发
生一系列的自由基反应,最终达到脱除目的. Ohkubo等[3-4]使用氨气作为电极气对NO J进行了
脱除研究,放电过程中氨气被分解成N~
2
和N~,
与NO
J 发生自由基反应之后,被转化为N
2
和
~2O.而L i n等[5-6]利用氧气作为电极气产生O和
O3等自由基把NO转化成NO2,再利用NO2在碱液中的易溶解性完成对NO
J
的脱除.显然,电晕
放电过程中产生的自由基的种类和数量对NO
J
的脱除途径以及脱除效率有着重要的影响.然而,目前该技术的研究内容侧重于放电物理参数烟气条
件以及电极气条件等因素对NO
J
脱除率的影响,而对放电过程中自由基的产生研究甚少[3-10].所以,研究电晕放电自由基簇射过程中自由基的产生是非常必要的.
在最近的研究中[11-12],考虑到氨气泄漏可能造成的二次污染以及氧气的使用费用较高,空气被选择当作电极气.在强电场作用下,空气中的氧气和
氮气可能被电离形成臭氧和NO
J
[13-14].
O2+一
一
e2O+e1
N2+一
一
e2N+e2
O2+O+一
一
M O3+M3
N+一
一
3O NO+NO24 O g at a等[15-17]的研究表明,臭氧对污染物的脱
除具有很好的促进作用,而NO
J
的产生不仅浪费了能量,而且本身也是污染物,是需要避免的.特别对于先前所研究的自由基簇射结合化学吸收脱除
烟气中NO
J
系统中,反应器内氧化性自由基对NO
的高效氧化是系统总D e NO
J
效率提高的重要保证[12,18-19].
所以,在以空气为电极气的电晕放电自由基
簇射过程中,研究臭氧和NO
J
的生成对于认识自由基的产生以及污染物的脱除机理是很有帮助的.
在电晕放电自由基簇射技术中,喷嘴电极是一个重要的组成部分.电极的几何尺寸材料表面粗糙程度极板间距等都是影响电晕放电的重要参
数.B r ocil o等[20]研究了在线板式的静电除尘器中不同几何结构的电极,研究结果表明,电极线的直径电极线表面结构等因素对电晕放电特性有重要的影响.然而,到目前为止有关喷嘴电极结构以及极间距对电晕放电过程中臭氧和NO
J
生成的专门研究还未见报道.同时,考虑到以后的放大实验,必须进行多个喷嘴电极的实验.
本文研究了喷嘴电极结构个数以及放置方向
对电晕放电过程中臭氧以及NO
J
生成的影响.多喷嘴电极的结构变化主要通过改变喷嘴的半径以及喷嘴的个数得到.
实验装置和方法
本实验中使用的高压电源最高电压可达105V.反应器的材料为树脂玻璃.其内部尺寸为1000mm >120mm>100mm.在反应器内部上下面各粘一块980mm>110mm的不锈钢钢板,接负高压.喷嘴半径分别取0.92345mm,喷嘴个数分别为4,7,10,14和18,具体结构如图1所示.不同喷嘴电极用7n表示,这里7代表喷嘴半径,n代表喷嘴个数.喷嘴电极放在反应器中央,接正高压.喷嘴电极有两种放置方式,一种是喷嘴垂直于极板,另外一种是喷嘴平行于极板
.
F i g.1S che m atic di a g ra m of ex p eri m ental s y ste m
反应器中通入流量为19.67L m i n-1,相对湿度为60%的空气,空气由气泵提供.电极气也为空气,流量为2.67L m i n-1,相对湿度也为
5121
第5期吴祖良等电晕放电自由基簇射过程中臭氧和NO
J
的生成
60%.臭氧测量使用Exi a 公司生产的Exi a CT 6型臭氧分析仪.NO J 用T est o 公司生产的T est o t 350XL 型烟气分析仪测量.整个实验在7C ~常压下进行.
2实验结果与分析
2. 放电特性
图2是不同喷嘴半径下放电电压和放电电流的
关系图.对于 2<14>~ 3<14>~ 4<14>和
5<14>的喷嘴电极来说 随着电压的升高 电流呈指数级增加.而对于 0.9<14>的喷嘴电极
其电流的增长速度较缓慢.对于 4<14>喷嘴电极 当电压由20k V 增加到26k V 时 电流由0.017mA 迅速提高到0.205mA.而使用 0.9<14>喷嘴电极时 电压由17.5k V 增加到23.5k V 电流仅仅由0.042mA 提高到0.118
mA.
F i g .2Cor ona dischar g e characteristics
under diff erent radi us of nozzl e
从实验过程观察到的电晕现象可知 对于 2<14>~ 3<14>~
4<14>和 5<14>喷嘴电极 随着电压的升高 电晕区域和强度逐渐增大
最后充满整个放电间隙.而对于 0.9<14>的喷嘴电极 电晕只出现在喷嘴口附近 而且相当微弱.电晕照片如图3所示.不同的电晕区域和强度可能造成了不同喷嘴半径的电极之间放电电流的差异.
图4反映了不同喷嘴个数下的电晕放电特性.随着喷嘴个数的增加 不同喷嘴电极的起晕电压和击穿电压基本相同:起晕电压在15k V 左右 击穿电压在25k V 左右.而随着喷嘴个数的增加 相同的电压下的电流有所增加.在25k V 的电压输入下 3<4>~ 3<7>~ 3<10>~ 3<14>和 3<18>的电流分别是0.091~0.112~0.14~0.179~0.2mA.这是因为在电晕放电过程中 每个喷嘴和极板之间都能形成一个相对独立的放电通道.对于相同半径的喷嘴来说
所形成的放电通道的性质
V =24k V
F i g .3Cor ona p hot o g ra p hs under 3<14>
and 0.9<14>nozzle electr odes
基本相同 所以对于起晕和击穿电压来说是没有影响的.但是喷嘴个数的增加显然扩大了电晕放电的区域 提高了放电电流
.
F i g .4Cor ona dischar g e characteristics under diff erent c uantiti es of nozzle
2.2放电过程中臭氧的生成
图5反映了不同喷嘴半径下能量密度和臭氧生
成的关系.这里 能量密度是指单位烟气体积内所注入的能量大小 用W h m -3表示.由图可知
对于 2<14>~ 3<14>~
4<14>和 5<14>的喷嘴电极来说 随着能量密度的增加 臭氧的产生也逐渐增加.当使用 2<14>的喷嘴电极时 随着能量密度从0逐渐增加到3W h m -3 臭氧浓度从0增加到40#l L -1.然而 对于
0.9<14>喷嘴电极来说 产生的臭氧几乎可以忽略不计.这里的原因可从电晕产生的区域和强度这两方面加以解释.当使用 5<14>~ 4<14>~ 3<14>和 2<14>的喷嘴电极时 随着能量注入的增加 电晕的区域不断扩大 强度也不断增强 这有助于产生
6121 化工学报第57卷
更多的高能电子来离解电极气中的氧气 从而通过反应(3>产生更多的臭氧.而当使用
0.9(14>的喷嘴电极时 电晕的只出现在喷嘴附近而且非常微弱 所以氧气较难分解
.
F i g .5O zone f or m ati on characteristics
under diff erent radi us of nozzl e
另外由图5也可知 随着喷嘴半径的增加 相同的能量密度下放电过程中产生的臭氧浓度逐渐增加.在2
W h m -3的能量密度下 使用
2(14>~ 3(14>~
4(14>和 5(14>的喷嘴电极所产生的臭氧浓度分别为28~38~43~44#l L -1.但从中也可以看出 臭氧的增加速率是逐渐减少的.可能是因为在一定的范围内喷嘴半径的增大能够增加放电区域 但是过大的喷嘴半径使每个喷嘴附近产生的电晕过于接近 产生~
屏蔽作用, 从而不利于放电的进一步增强.本实验中 采用
3喷嘴电极较为理想.图6反映了不同喷嘴个数下臭氧的产生.随着喷嘴个数的增加 能量输入的水平逐渐提高.当电极上喷嘴个数从4增加到18时 所能达到的最大能量密度也从1.7W h m -3增加到3.9W h m -3.显然 这是因为每个喷嘴都能和极板形成独立的放电通道 喷嘴个数的增加使放电通道增加 从而提高放电电流.在高能量注入下 更多的氧气被分解 产生更多的臭氧.另外由图中也可以看出 随着喷嘴个数的增加 相同能量输入下产生的
臭氧浓度是逐渐升高的.但是当喷嘴个数超过14个时 臭氧的增加并不明显.在1.5W h m -3的能量密度下 3(18>喷嘴电极所产生的臭氧只比 3(14>喷嘴产生的臭氧高2#l L -1.这也可能归因于电晕之间发生~屏蔽作用,.本实验中 采用14个喷嘴较为适合.
图7反映了多根喷嘴电极下臭氧的产生.实验中使用 3(14>喷嘴电极 电极间距为200
mm.
F i g .6O zone f or m ati on characteristics under diff erent c uantiti es of nozzl e
由图可知 喷嘴电极数的增加 只是提高了最大的臭氧浓度 而相同功率下的臭氧产生并没有显著增
加.也就是说电极数的增加并没有提高臭氧的能量利用率 只是提高了臭氧的最高产量.因为臭氧由氧自由基和氧分子结合而来(反应3> 并且氧自由基和臭氧的产生对反应器内NO 的氧化起着决定作用 所以臭氧的产量决定了反应器内NO 的转化率.反应器内所进行的主要氧化反应如下所示
O +NO +一一M NO 2+M (5>O 3+一一NO NO 2+O 2
(6>
由此间接可以得出 随着喷嘴电极数的增加 NO 转化效率能够有较大程度的提高 而能量效率并不会显著的提高
.
F i g .7O zone f or m ati on characteristics under
diff erent c uantiti es of nozzle el ectr ode
图8反映的是不同喷嘴电极放置方向下臭氧的产生.本实验中 选取了两种比较典型的放置方法 喷嘴垂直于极板(竖放>以及喷嘴平行于极板(横放>.由图可以看出 在相同的放电功率下 喷嘴电极竖放产生的臭氧浓度明显高于喷嘴电极横放.当在3W 的功率输入下 喷嘴电极竖放时能
产生39#l L -1的臭氧 而横放时只能产生23#l L -1.究其原因 可能是由于喷嘴电极放置
7121 第5期吴祖良等 电晕放电自由基簇射过程中臭氧和NO J 的生成
方向不同改变了喷嘴和极板之间的距离 电极竖放时喷嘴和极板之间的距离小于电极横放时的距离 所以电极竖放时放电更加容易 产生的电流更高 更多的氧气被电离.另外 在放电过程中 喷嘴和极板之间形成了锥形的电晕区域.当喷嘴电极竖放时 从喷嘴喷出的空气在喷嘴口也形成锥形的射流区 与电晕区刚好重叠.这样一来 从喷嘴喷出的氧气在整个电晕区被电离 电离程度较大.而当喷嘴电极横放时 喷嘴中的电极气喷出后只有少量进
入电晕区被电离 其臭氧的产生主要依靠电离模拟烟气中的氧气 但是烟气在电晕区的停留时间较短 氧气的电离程度也就较小 从而臭氧的产生也较少
.
F i g .8O zone f or m ati on characteristics under diff erent p laced directi on of nozzl e el ectr ode
2.3N O X 的生成
图9 a b 是在不同结构的喷嘴电极下放
电过程中NO J 的产生.由图可知 不同结构喷嘴电极下产生的NO J 浓度相对臭氧来说是较小的 NO J 浓度基本上都在15#l L -1以下.当使用空气作电极气时 虽然空气中氮气占78% 氧气只有21% 但是由于空气中的氮气的电离电位是9.79e V 远远高于氧气的电离电位4.81e V 所以在放电过程中氧气的分解概率还是高于氮气 导致只有少量的氮气发生分解而形成NO J .所以相对与电子束法以及脉冲电晕法来说 自由基簇射过程并没有大量的电离氮气 减少了能量的损失.同时在此实验中发现 产生的NO J 当中绝大部分是NO 2 这可能是因为NO 被氧化的结果.
3结论
1 喷嘴半径和喷嘴个数对电晕放电特性有较
大的影响 喷嘴半径的增大能够增加电晕区域和强度 而喷嘴个数的增加能够提高放电电流 从而提高能量输入水平
.
a
b
F i g .9NO J f or m ati on characteristics under diff erent c uantiti es of nozzl e
2 随着喷嘴半径和喷嘴个数的增加 臭氧的
产生也有所提高.但是由于电晕之间的屏蔽作用 过大的喷嘴半径以及过多的喷嘴个数 都会减少放电过程中臭氧的产生 所以在本实验中最好采用
3 1
4 电极. 3 喷嘴电极个数的增加只是提高了臭氧的最大产生值 并没有提高臭氧生成的能量效率. 4 比较喷嘴电极竖放和横放两种情况 竖放时放电更加容易 且臭氧的产生更多.
5 不同电极结构下产生的NO J 都比较少 浓度在15#l L -1以下 所以电晕放电自由基簇射过程相对于电子束法以及脉冲电晕法来说具有更少的能量损失.Re f er ences
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第5期吴祖良等=电晕放电自由基簇射过程中臭氧和NO
J
的生成
电晕放电自由基簇射过程中臭氧和NOx的生成
作者：吴祖良， 高翔， 骆仲泱， 倪明江， 岑可法， WU Zuliang， GAO Xiang， LUO
Zhongyang， NI Mingjiang， CEN Kefa
作者单位：浙江大学热能工程研究所,浙江大学能源清洁利用国家重点实验室,浙江,杭州,310027
刊名：
化工学报
英文刊名：JOURNAL OF CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING(CHINA)
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