非线性光学 (Nonlinear Optics)

一、非线性极化率张量
The nonlinear susceptibility tensor • 材料的光特性由其介电常数 •而 可以由介质的偏振 （dielectric constant）的实部和虚部所描述。 。 具有线性关系： 。
所得到： 与光波的电场强度 。
• 在线性光学中，假定 • 其中
即为电极化率，有
• 1981: Nicolaas Bloembergen & Arthur L. Schawlow won the Nobel Prize for their contributions to laser spectroscopy and nonlinear optics. •Robert W. Boyd (Doctoral advisor: Charles H. Townes) is noted mainly for his work in nonlinear optics. He is currently Canada Excellence Research Chair in Quantum Nonlinear Optics at the University of Ottawa and on the Faculty at the University of Rochester.
和
的分量变化符号，从而得到
• 要想让上两式同时成立，必须保证 非线性极化率为零的结论。
，即dij=0，从而得到反转对称晶体的二阶
• 这意味着二阶非线性响应产生的偏振波频率为入射两场频率的和与差
• 介质将重新发射频率为ωsum= ω1+ω2和ωdiff = ω1-ω2的光波，称为非线性混频效应；如 果两入射光波频率相同，这个效应被称为倍频或二次谐波产生。
三、二阶非线性
Nd: YAG激光器中的非线性频率变换过程
三、二阶非线性
下转换过程 (Down conversion)、参量放大过程 (parametric amplification) 和参量振荡过程 (parametric oscillation) • 和频的反过程，即一个频率为ω的输入光子可在 介质中产生频率为ω1和ω2的两个新光子，满足ω= ω1+ω2 ，称为下转换过程。 • 频率为ωs的微弱“信号”场，在频率为ω的强大 “泵浦”场存在下，通过差频过程可产生频率为 ωi= ω-ωs的“闲频”场，而“闲频”场通过与“泵 浦”场混合可产生更多“信号”场 – 参量放大过程。 • 如果非线性材料被放入光学腔内，共振频率为ωs 或ωi ，可以产生光学振荡 – 参量振荡过程。
Resonant nonlinearities 共振非线性 • 上面讨论的非共振非线性对应着“虚拟”过程，即光子能量不对应于原子的任何跃 迁能级。 • 在共振情况下，光束在传播过程中原子吸收了光子进入到激发态。 • 在光强极大时，介质的吸收系数（即介电系数）发生变化 – 光学非线性。 频率为v的高强度激光在吸收介质中传播；uν为光束的能量 （频率、波长）密度；介质仅具有E1和E2两个能级；单位 体积内有N1（N2）个原子在E1（E2）能级。 • 在高光强度时，E2能级的原子数N2不能被忽略，因此会有受激发射光子加入到光束 中，从而有效地减小吸收系数。 厚度为dz的光束单位时间内被介质吸收的光子数： ， 注：
原子跃迁的光谱线型函数
二、光学非线性的物理起源
Resonant nonlinearities 共振非线性 • 同样可以得到介质的单位时间内添加到光束中的受激发射光子数目：
• 此时单位时间内减少的光子数目为
，即净吸收速率。
• 随着光束在介质中的传播，其强度逐渐减小：定义z处的光强为I(z)，dz内光强的变化 为dI ，此时有 。 • 由于光束强度定义为单位时间在单位面积上通过的能量（W m-2），有 ，即 。
。 • 此时在频率2ω处的偏振为 • 另外在频率2ω处的偏振由频率为ω的驱动电场转换而来，可得到 。
。
• 由上面三式，最终得到 的非简谐项C3成正比。 •当ω趋近于ω0时， Miller’s Rule ，即二阶非线性极化率与运动方程中
开始增长，称为共振增强效应，此时经典描述不再适用。
二、光学非线性的物理起源
• 材料的吸收系数如果能用上式来表示，就可被称为饱和吸收体（saturable absorber）。
• 在光强相对较弱的情况下，有 • 由于α 正比于 的虚部，且有 ）。 ，即吸收系数随光强（ ）线性变化。 ，即由于
饱和吸收引起的共振非线性来源于三阶非线性效应（
三、二阶非线性
Nonlinear Frequency Mixing 非线性混频 • 介质被两个频率分别为ω1和ω2，幅度分别为ɛ1和ɛ2的正弦波所激发，非线性偏振为
非线性光学 (Nonlinear Optics) • 非线性极化率张量 (Nonlinear Susceptibility Tensor) • 非共振非线性 (Non-Resonant Nonlinearities) • 共振非线性 (Resonant Nonlinearities) • 二阶非线性 (Second-Order Nonlinearities)
• 进一步得到
。
二、光学非线性的物理起源
Resonant nonlinearities 共振非线性 • 由吸收系数α的标准定义： 数正比于上下能级的原子数差。 • 在低光强下，可以假定 和 ，则吸收系数只和介质中的总原子数有 关；在高光强下，由于上下能级的原子数目差减小，导致吸收系数减小。 • 随着光强的增加，吸收系数的减小从实验上可以用饱和强度Is来表示： ，其中α0为线性吸收区的吸收系数。 ，可得 。即吸收系
其中ω0为自然共振频率，而x=0对应于电子的平衡位置。 •在 移情况下为主导项。 的情况下，可以对上式进行级数展开，而简谐项在小位
二、光学非线性的物理起源
Non-resonant nonlinearities 非共振非线性
•只考虑二阶效应，即关注于式中的x3成份，此时偏离平衡位置的恢复力为：
。
• 此时的恢复力强度依赖于位移的方向：电子在正位移时所承受的恢复力大。
量为零，而许多其它分量相等。
三、二阶非线性
晶体对称性效应 • 比如，中心对称晶体 (centrosymmetric)具有反转对称性，在施加单一电场 时，非线
性偏振
况不变。
的分量可表示为
，即电场方向反转时情
• 另外，由晶体的反转对称性，在场方向不变而反转晶体时，所有的物理过程相同。
在晶体的坐标轴变化下，所有的
• 为了找出 中C3和 为ω的AC电场驱动下电子运动方程的近似解。
的关系，需要考虑在频率
acceleration 驱动电场： 电子位移： 且满足：
damping
restoring force
二、光学非线性的物理起源
Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 •将 代入到 ，有
可理解为沿y和z方向施加的电场在x方向可产生非线性偏振。
• 可以类似写出三阶非线性偏振分量（81个）为：
。
一、非线性极化率张量
Problem：
Solution： 激光沿z方向传播时，其偏振方向沿x或y，此时有
，因此
当i=x或者i=y时，上式右面所有项皆为0，从而得到
，因此非线性偏振为z方向。
二、光学非线性的物理起源
Robert W. Boyd
• Yujie Ding: B.S., Electronic Sciences, Jilin University; M.S., Electrical Engineering, Purdue Univ.; Ph.D.,Electrical Engineering, Johns Hopkins Univ.; now professor at Lehigh Univ..
• 在非线性光学中， 和 • 此时可以将
的关系更为复杂，假定两者平行可以忽略矢量特性。 和非线性项 ，有 。
分为线性项
• 此时可以引入非线性极化率
以及n阶非线性极化率
，如下所示
。
一、非线性极化率张量
The nonlinear susceptibility tensor
• 进一步得到
和
。
介电常数（折射率和吸收系数）通过非线性极化率与电场强度结合在一起 • 不同级数的非线性极化率一起导致了所有的非线性效应，其中最重要的是与 相关的二阶或三阶非线性效应。 • 由于晶轴（各项异性）的存在，介质的非线性响应依赖于所施加的电场方向。 • 比如，二阶非线性偏振 二阶非线性张量（27个）。 • 可以表达为 ，其中 ？ 为
• 在光波的AC电场驱动下，电子在正周期的位移要小于负周期的位移。
• 由于介质在单位体积内的偶极矩为 • 因此偏振
，其偏振沿电场方向也具有非对称性。
和电场 之间的关系不再是线性，而是依赖于 的高阶级数。
二、光学非线性的物理起源
Non-resonant nonlinearities 非共振非线性
非简谐介质对 正弦驱动场的响应
Yujie Ding
Nonlinear Optical Phenomena
Multi-photon imaging Frequency conversion
Nonlinear optical imaging
PRL 93,133904 (2004) • 线性光学假定折射率、吸收系数和反射率等光学特性不依赖于光功率； 当采用高功率激光时，有可能进入一个不同的行为范畴，即非线性光学。 • 在非线性光学中，材料的电极化率（electric susceptibility）以及相伴的 所有其它特性随着光束的电场强度而变化。
其中省略号包含高频、高阶交叉项。
线性响应 • 的系数在方程两边相等，从而得到 。 。 。
• 此时在频率ω处的偏振为 • 由上式和X1与 非线性响应 • 的系数在方程两边相等，从而得到 。 的表达式可以得到
二、光学非线性的物理起源
Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 • 进一步得到
• 将一个电子束缚到一个原子中的电场幅度在1010-1011 V m-1左右，在光电场幅 度与该数值接近时非线性效应开始凸显。
•由
，此时光强需要达到1019 W m-2，可以由高功率激光来实现。
• 实际上并不需要上述的高光强，因为大量原子的微弱非线性效应可以叠加在 一起产生可观的宏观非线性效应 – 需要相位同步即“phase matching”条件。
• 非线性效应的微观起源依赖于光频是否与原子的自然跃迁频率相接近：共振 非线性效应和非共振非线性效应。 • 非共振非线性效应需要在经典振子模型中引入非简谐项（anharmonic term） 得以解释；共振非线性效应则需要借助于量子模型。
二、光学非线性的物理起源
Non-resonant nonlinearities 非共振非线性 • 介质与电磁波作用过程中，其响应可假定来自于具有一系列特性共振频率的振子。 • 在近红外、可见和紫外波段，该响应可认为与电子有关；这些电子通过简谐恢复 力被原子束缚，因此光波驱动场引起的位移可认为是线性的。 • 该线性假设只适合于较小位移，强激光作用下所产生的大位移与场强之间的线性 关系不再成立。 • 非共振非线性效应可以通过电子束缚在如下形式的非简谐势阱中来进行描述：
• 其中虚线代表的是偏振
和电场 之间的线性关系，而实线代表非线性关系。
（a）在小电场情况下，偏振与电场的时间变化接近。 （b）电场强度加大后，偏振响应产生了非对称性，在负电场情况下具有较大的偏离。 • 以上这种失真的输出在电路理论中可以解释为高阶简谐成份的出现。
二、光学非线性的物理起源
Non-resonant nonlinearities 非共振非Hale Waihona Puke Baidu性 •由 ，令 ，有 。 • 即在 不为零时，频率为ω的入射光场在介质中产生了频率为2ω的出射光场。
三、二阶非线性
晶体对称性效应 • 二阶非线性极化率为具有27个分量的三阶张量，其中部分分量相同，比如
和
必然相同，即介质的响应不依赖于场的数学排列顺序。
• 因此，二阶非线性极化率只剩有18个独立分量。 • 此时，偏振场和电场的关系可由非线性光学系数张量dij表示如下，
。 • 在许多晶体中，非线性光学系数张量可进一步简化，因为晶体的对称性要求许多分