一种铁电超晶格的制备及其性能分析

一种铁电超晶格的制备及其性能分析
黄奇辉
【摘要】采用射频磁控溅射工艺,制备了三周期铁电超晶格[PZT/LNO]3/Si.对周期结构样品的结晶取向、表面形貌、电滞回线、反射光谱、膜厚等特性的一系列测试分析显示,制备的样品表面较平整,颗粒尺寸均很小,晶格匹配可以诱导择优取向,铁电性能优于单层膜;对光产生了干涉效应,可作为信息存储与传播材料,亦可应用于非制冷红外焦平面器件.
【期刊名称】《厦门理工学院学报》
【年(卷),期】2017(025)005
【总页数】4页(P57-60)
【关键词】铁电超晶格;PZT铁电薄膜;LNO薄膜;磁控溅射
【作者】黄奇辉
【作者单位】厦门理工学院光电与通信工程学院, 福建厦门361024;福建省光电技术与器件重点实验室, 福建厦门361024
【正文语种】中文
【中图分类】TB32
Pb(Zr0.52Ti0.48)O3(PZT)是一种压电陶瓷介质薄膜，具有铁电性能[1]。

铁电薄膜具有良好的介电、铁电、压电、热释电和电光特性，是制备各种微电子、光电子集成器件，如非易失性存储器、微传感器、微执行器和光调制器等的重要材料[2-3]。

超晶格是A、B两种材料交替生长形成的一种周期性结构[4]，由铁电材料制作的
超晶格称为铁电超晶格[5]。

有研究显示，铁电超晶格的特性与原有铁电薄膜的性
能有明显的不同，如巨大的介电常数、增强的铁电特性等[6]。

因此铁电多层膜和
超晶格是获得具有良好性能的铁电薄膜材料，并探索新的物理现象的有效途径。

铅基铁电超晶格由于铅的挥发而使样品的制备变得困难，因此有关铅基铁电超晶格的研究不多。

已报道的这类铁电超晶格主要有：PbZrO3/PbTiO3和PbZr0.4
Ti0.6O3(PZT40)/PbZrO3(PZ)等[7]。

LaNiO3(LNO)是一种金属性材料，常用作薄膜缓冲层。

由于LNO和PZT晶格常数匹配，可以诱导择优取向，因此用LNO和PZT制作超晶格，可以让PZT更容易制备，并形成三明治结构，具备干涉效应，
相干相长，从而增强PZT的性能。

为此，本研究用LNO和PZT制作了3个周期
的铁电多层膜，并测试分析其铁电性能、反射光谱随周期个数的变化关系。

采用射频磁控溅射工艺在Si基片上生长LNO薄膜，再将PZT薄膜生长在LNO/Si 薄膜上，进而在PZT/LNO/Si薄膜上再生长LNO薄膜，重复该工艺，即可制备[PZT/LNO]3/Si多层膜堆。

射频磁控溅射生长LNO薄膜和PZT薄膜的工艺参数为：采用CKJ-500D多靶磁
控溅射镀膜仪(13.56 MHz)溅射系统，选用LNO陶瓷靶材(d=5 mm，Φ=100 mm)和PZT陶瓷靶材(d=5 mm，Φ=100 mm)，基片至靶材间距为80 mm，本
底真空小于0.64 mPa，纯Ar气溅射，气体流量22.4 mL/min，溅射气压1.9 Pa；选用单面抛光p型中阻Si(111)作衬底，在室温下溅射LNO，溅射功率89 W，预溅射时间20 min，溅射时间7.0 h，经550 ℃、30 min的退火处理；以LNO/Si 作衬底在温度260 ℃溅射PZT，溅射功率87 W，预溅射时间20 min，溅射时间3.5 h。

2.1 薄膜的结晶取向
采用X射线衍射(D8 Focus，光源为Cu Kα射线，l=0.154 nm)分析多层膜的结
晶取向，所得多层膜的XRD图如图1所示。

从图1可见，每层薄膜中的LNO均为(110)择优取向的多晶结构，PZT/LNO/Si
中的PZT薄膜呈(110)、(101)、(200)多结晶取向，[PZT/LNO]3/Si中PZT薄膜
也呈现(110)择优取向，这是因为LNO薄膜与PZT薄膜晶格较匹配，PZT呈现(110)择优取向是受LNO薄膜诱导所致。

2.2 薄膜的表面形貌
采用原子力显微镜(上海AJ-Ⅲ型)观察样品的表面形貌，结果如图2所示。

从图2可见，样品薄膜表面较平整，颗粒尺寸均很小。

表面没有出现岛状或湖状，界面越平整，越利于晶格匹配，衍射、干涉效应才明显。

LNO薄膜颗粒的均方粗
糙度为0.345 nm，平均直径为15.360 nm；PZT薄膜颗粒的均方粗糙度为0.167 nm，平均直径为16.913 nm。

2.3 多层膜的铁电性能
采用TD-88A型铁电性能综合测试仪分别测试Ag/PZT/LNO、Ag/ [PZT/LNO]2
和Ag/[PZT/LNO]3等样品的电滞回线与漏电流。

在5V测试电压下，周期数为
n=1、2、3时的漏电流密度分别为2.85×10-5、7.72×10-6、2.49×10-6 A/cm2。

从电滞回线图(图3)发现，随周期个数增加，剩余极化增大，漏电流减小，说明增
加周期个数能改善PZT的铁电性能。

2.4 薄膜堆的反射光谱
采用傅里叶红外光谱仪(Bio-rad FTS65A)测多层膜在可见光到近红外的反射光谱。

样品的反射光谱(图4)说明，随着波长的增加，反射率的趋势是增加的，准周期性
结构的6层薄膜对光的布拉格反射，产生了相长干涉，改变了光的传播行为，所
以第6根曲线有振荡起伏。

介质表面的反射比金属性材料表面的反射更弱，所以PZT薄膜的反射谱线在LNO薄膜的反射谱线下方。

2.5 薄膜的厚度
采用美国VEECO公司生产的DEKTAK6M台阶仪测试膜堆[PZT/LNO]3中每层薄
膜的厚度，测试结果如表1所示。

从表1可见，第1、3、5层薄膜的厚度大致相当，第2、4、6层薄膜的厚度也大致相当。

因为没有装膜厚监控仪，膜厚不太好控制，只能通过控制同种材料的溅射工艺参数以及相同的溅射时间加以大致把控。

另外溅射速率与自偏压有关，自偏压取决于很多因素，比如溅射功率、预溅射时间等，因此每次实验的自偏压难以达到完全相等。

依据铁电超晶格的理论模型，研究制备铁电超晶格工艺,采用磁控溅射法在硅基片
上做了3个周期性结构，一系列测试表明，周期结构样品性能优于单层薄膜样品，晶格匹配可以诱导择优取向；多层膜铁电性能优于单层膜，可作为信息存储材料；从反射光谱发现起伏振荡，说明样品产生相长干涉，符合铁电超晶格的模型，既有铁电特性，又有干涉效应，既可用于存储信息、传播信息，还可应用于非制冷红外焦平面器件。

当然，实验还处于探索阶段，3个周期还不足以充分表征周期个数的影响，如果周期数做到10个以上，那么多层膜的剩余极化将更大，漏电流会更小，反射光谱会有正弦震荡，因此，有待后续进行进一步的研究。

【相关文献】
[1]ZHAO Xuelian，JIANG Dan，YU Shengwen，et al．Structure and electrical properties
of PZT/LNO/PT multilayer films on stainless steel substrates[J]．Rare Metals,2012,31(3)：272.
[2]NAKHMANSON S M，RABE K M，DAVID V．Predicting polarization enhancement in multicomponent ferroelectric superlattices[J]．Phys Rev，2006，73(38)：060101
[3]王英龙，刘林，张鹏程，等．薄膜厚度对PZT/STO铁电电容器遂川电阻的影响[J]．功能材料，2013,44(3):363-370.
[4]高龙，杨世源，王进，等．多孔PZT95/5铁电陶瓷的孔隙率与点电性能[J]．人工晶体学报，2013,42(3):446-451.
[5]胡古今．高反射率周期性铁电多层膜形成机理研究[J]．红外与毫米波学报，2007,26(2):89-91.
[6]朱斌，文忠，高扬．铟掺杂PZT铁电陶瓷性能研究[J]．功能材料，2013,44(5):614-617.
[7]包定华，阮凯斌．铁电多层膜与铁电超晶格[J]．四川大学学报(自然科学版)，2005,42(增刊2):31-35.。