渤海沉积物中氮的形态及其在循环中的作用
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在辽东湾分布较为均匀渤海湾西部和莱洲湾南部均为沿岸方向递增在渤海中央盆地形成一个向内递增的高渤海湾莱洲湾和渤海中央区域均呈低值分布渤海中央盆地和辽东湾交界处向着辽东湾西北沿岸方向递增辽东湾东北部基本趋势是向着沿岸的方向增
第 $# 卷 第 ! 期 #**$ 年 ! 月
地球化学
+,-./010.2
%&’" $#( )&" ! 345"( #**$
碳酸盐结合态氮 ! -*+, ’ 、 铁锰氧化态氮 ! (./*+, ’ 及有机态和硫化物结 态氮区分为四种形态： 离子交换态氮 ! ()*+, ’ 、 合态氮 ! /0*+, ’ ， 并对其分布进行了研究， 估算了各形态氮对沉积物 + 海水界面循环的贡献。结果表明， 渤海沉积物 氮 中 可 转 化 态 氮 占 总 氮 ! 1, ’ 的 比 例 为 2$3 456 ， 其 中 ()*+,、 -*+,Байду номын сангаас (./*+, 和 /0*+, 所 占 比 例 分 别 为 23 #%6 、 其分布呈现不同的地球化学特征， 分布的控制因素亦不同； 各形态氮释放的顺序与其在 $3 2&6 、 $3 7"6 和 "#3 756 ， 沉积物中结合的牢固程度一致， 对界面循环的相对贡献随时间尺度发生变化， 绝对贡献的大小与其在沉积物中的储 非 转 化 态 氮 占 1, 的 存 量 大 小 一 致 ， 为 /0*+, ! 473 #6 ’ 8 ()*+, ! &23 $6 ’ 8 (./*+, ! &3 76 ’ 8 -*+, ! &3 $6 ’ ； 其中约有 796 是由于粒度因素所致。 #93 &56 ， 关键词：氮的形态；氮循环；海洋沉积物；渤海 中图分类号：:595 文献标识码：;
文章编号：$2%9 D &%"# ! "$$2 ’ $& D $$74 D $%
渤海沉积物中氮的形态及其在循环中的作用
马红波，宋金明，吕晓霞，袁华茂
! 中国科学院 海洋研究所，山东 青岛 "##$%& ’
摘
要：利用分级浸取分离法首次将自然粒度下渤海表层沉积物中的氮分为可转化态氮和非转化态氮， 并将可转化
位的表层沉积物样品中氮的形态进行研究，将其分
$
引
言
为可转化态和非转化态，探讨可转化态氮中各形态 氮的变异特征， 对其在界面循环中的作用进行估算； 并对非转化氮的成因进行初步探讨。
海洋沉积物作为海洋环境中氮的重要源与汇， 在其生物地球化学循环中具有重要意义。沉积物中 的氮在沉积物中以不同的物理化学形式结合，呈现 出不同的地球化学特征， 在循环中所起的作用不同， 因此，氮形态的定量研究是探讨海洋沉积物中氮的 生物地球化学功能的重要前提。以往对沉积物中氮 的研究大多是将沉积物磨碎， 研究总氮 ! 1, ’ 、 有机 氮 ! /, ’ 和无机氮 ! (, ’ < &= " > ， 这种方法对研究沉积物 中氮的背景值是必需的，但并不能准确给出有关氮 循环的信息。沉积物颗粒大小不一，较大颗粒即使 在强烈的环境变化时也不易破碎而使氮溶出，只有 颗粒外层的氮或在海水中自生的小颗粒中的氮才能 真正参与循环。因此，在自然粒度下将与沉积物不 同结合形态的氮区别开，得出真正能参与循环的部 分，是海洋沉积物中氮循环研究必须解决的关键问 题。渤海是我国典型的近海，同时也是受沿岸人为 活动影响最为明显的海域之一，研究其沉积物中的 氮不仅能为中国近海沉积物中氮循环的研究提供理 论依据，对沿岸经济发展也将产生深远的影响。基 于此， 本文拟利用分级浸取分离方法对渤海 7$ 个站
7 态。当无氧矿化以 =&/ 还原的方式进行时， 有机质 8
矿化作用进行的程度与硫体系密切相关。矿化作用 越彻底，产生的 2)8. 越多，氧化还原环境向着还原 的方向推进，*+ 越小。以莱洲湾为例，该区域有机 质含量高，且因生物活动活跃大量耗氧，沉积物中
7 =&/ 的还原作用活跃， 导致 2)8. 呈高值分布。 8
第!期
马红波等：渤海沉积物中氮的形态及其在循环中的作用
(!
分析的结果。 从表 " 的相关性分析可以看出， 0*,12 分布的 主要影响因素有： 测定数据表明， !、 &$、 *+ 及 ,-/ . 。 0*,12 中 2)8 12 与 2&’ 12 含量相差很大，分布特征 截然不同， 说明二者形成机制不同， 受不同的环境因 素控制。 分别对 2)8 12 和 2&’ 12 与各环境因素的相 关性进行考察发现P 2)8 12 与 &$ 和 *+ 呈现较好的 正相关关系 ! 见图 8% 和图 8? # ， 2&’ 12 仅与沉积物含 水 率 呈 正 相 关 关 系 ! 图 8O # 。 其 原 因 是 0*,12 中 2)8 12 主要来源于沉积物中 &2 的分解，且只有在 还原性环境中才能稳定存在，沉积物中 &$ 含量及 氧 化 还 原 环 境 直 接 影 响 着 &2 的 分 解 ， 因 此 对 2)8 12 分布的控制作用明显，反硝化作用对 0*, 态 中 2)812 可能有重要影响。 &$ 对沉积物表面 2)8 12 吸附的影响表现在两个方面：一方面 &$ 在表层沉 作为吸附 2)8. 的源； 另一方 积物中矿化产生 2)8. ， 面，沉积物中 &$ 矿化降解能为 2)8. 吸附提供吸附 位点。在相同条件下，富含有机质的沉积物吸附的 2)8. 比富含碳酸盐的沉积物大得多。在渤海湾北部 沿岸， 由于海河、 滦河携带大量富含有机质的陆源物
2&’ 12 与沉积物含水率呈较好的正相关关系而 与 2)8 12 无相关性说明，吸附的 2&’7 来自上覆水 体，而并非沉积物本身或由 2)8. 硝化而来，因而水 体 2&’7 的浓度及其分布状况是控制吸附 2&’ 12 分 布的主要因素。本文研究取样时间在夏末秋初，此 时水中溶解氧因夏季生物生命活动旺盛被大量消 耗， 使表层沉积物呈缺氧状态
!" #" ! 氮形态分布的控制因素 沉积物中氮的形态分布受众多沉积环境因素的 影响， 包括沉积物含水率 $ ! % 、 氧化还原环境 &’ 值、
$ !" % 、 有机质含量 $ () % 等。各形态氮与沉积物结合 的牢固程度不同， 地球化学行为不同， 其分布受不同 环境因素控制。表 # 是各形态氮与环境因素相关性
!
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结果与讨论
沉积物中氮形态的地球化学特征
!% 5% 5 氮形态的分布特征 渤海表层沉积物中各形态氮的分布见图 A。由 图 A 可以看出， 各形态氮分布差异明显： 首先是平均 含量差异较大， 四态氮中， 平均为 =&">; 含量最高， 为 K% KO !$ N $； 其次是各形 @LL% M !$ N $， C">; 最小， 态氮 存在 明显 的平 面分 布类 型差 异， 总体 上看 ， PG">; 在湾内和近岸区域含量 高于中央海区和海 峡， 在湾内呈低值分布， C">; 和 PQ=">; 正好相反， 未呈现明显的规律性。 :; 分 =&">; 的分布最复杂， 布也是在近岸及湾内较高。 9 5 < PG">; 各形态氮的主要地球化学特征如下。 含量在 R% KR S !KO% 5T !$ N $ 之间U 平均 M5% RL !$ N $，
表!
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质入海， &$ 含量高使沉积物中吸附的 2)8 12 随之 呈高值分布。莱洲湾内养殖场众多，生物代谢产生 大量富含有机质的生物碎屑降解是该区域 2)8 12 呈高值分布的主要原因。黄河口附近海域则由于相 对贫有机质的碳酸盐沉积物使吸附的 2)8 12 浓度 极低。 *+ 的大小反映了沉积物体系溶解态硫化物的 多少，在一定程度上反映了硫体系的氧化还原状
$%
占 :; 的 A% LMV 。 其中 ;?@ >; 为 5% @R S M5% @K !$ N $，平均 5L% AM !$ N $；;=A >; 为 O S !AK% @O !$ N $， 平均 KK% KR !$ N $。 PG">; 在辽东湾分布较为均匀，渤海湾 西部和莱洲湾南部均为沿岸方向递增， 在渤海中央盆地形成一个向内递增的高 值区。 9 ! < C">; 含量在 O S !L% !@ !$ N $ 之间， 平均 K% KO !$ N $。 ;?@ >; 和 ;=A >; 分 别 为 O S 5@% 5K !$ N $ 和 O S !!% KM !$ N $，平均为 A% !R !$ N $ 和 !% !5 !$ N 为 O% A5V 。在 $。C">; 占 :; 比例最小， 渤海湾、莱洲湾和渤海中央区域均呈低 值分布，渤海中央盆地和辽东湾交界处 向着辽东湾西北沿岸方向递增，辽东湾 东北部基本趋势是向着沿岸的方向增
收稿日期："$$" D $" D "5 ；接受日期："$$" D $# D "# 基金项目：国家杰出青年科学基金 ! 799"5#&7 ’ ；中国科学院知识创新工程重大项目 ! EF-G&+0H+$&+$4 ’ 作者简介：马红波 ! &9%% D ’ ，女，硕士研究生，海洋化学专业。
第#期
马红波等：渤海沉积物中氮的形态及其在循环中的作用
Q:R
， 矿化产生的 2)8.
难以进行硝化作用，从而以较高浓度
渤海南部沉积物中各形态氮与环境参数的相关系数 " ! # $% ， " & %’ %( )
$ABB-@%CDAE+ ?-CF--E EDCBAG-E HABI+ AH =AJCK LAK%D =-% +-MDI-EC %EM -ENDBAEI-EC%@ H%OCAB+ 项目 0*,12 $,12 0<&,12 &=,12 >2 ! 34 56 34 /9 7 34 ": 34 /5 34 "8 $%$& ’ ! " # 7 34 3’ 7 34 ’6 7 34 ’" 7 34 ": 7 34 3; () 7 34 85 34 3; 34 // 34 8: 7 34 "9 &$ 34 59 34 39 7 34 ’" 34 :8 34 /6 !" 34 3’ 7 34 38 7 34 3" 34 "’ 34 "; *+ 7 34 :8 7 34 39 34 33: 34 "8 7 34 // ,-’ . 34 "8 34 "; 34 3/ 7 34 /8 7 34 36 ,-/ . 34 :" 34 3; 7 34 3; 7 34 3" 34 /:
图!
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各形态氮分级浸取示意图
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!"
地球化学
#""$ 年
图*
+,-" *
各形态氮平面分布
.,/01,230,45 46 5,014-75 6418/
等值线单位：9 : ; 为 !- < -= 7 为 8- < - 。
图5
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取样站位图
高 。 9 A < PQ=">; 在 O S !L% RK !$ N $ 之 间， 平均 M% K@ !$ N $， 占 :; 的 O% @!V 。 ;?@ >; 和 ;=A >; 平均分别为 @% M@ !$ N $ 和 !% T5 !$ N $。 PQ=">; 在潮河口和蓬莱连线的方向 呈现一高值区，此外在秦皇岛附近海域也出现高值 分布。 渤海湾和莱洲湾大部分地区均为低值区。9 @ < =&">; 在 M@% M S 5 OAL% A !$ N $ 之 间 ， 平 均 @LL% M 占 :; 的 !L% @KV 。受众多环境因素影响， 其 !$ N $ ， 9 K < :; 平均含量为 !% KK 6$ N $， 其分 分布较为复杂。 布在近岸高于远岸， 泥质沉积物高于砂质沉积物。
&,62-#*$ 3#+’3 14 718,# &’,
沉积物全分解得到总氮 9 :; < 。浸取液中 ;=! >; 采 用重氮偶氮分光光度法测定，其中 ;?@ >; 用次溴酸 钠氧化法氧化后测定， ;=A >; 用 B*>CD 法还原后测 定 。
E@F
其他环境参数的测定： 2?、 !" 和硫化物含量 9 G3 < 分别用电极法在现场测定，"’! H 和 "’A H 用标定 GI:J 浓度后的 GI:J 容量法测定；沉积物带回实 验室后测定含水率 9 ! < ，用重铬酸钾氧化法测定有 机质 9 =C < 含量 E K F 。
准确称取 & C 左右的沉积物样品，用改进的沉 积物中磷 ! : ’ 的分级浸取分离方法 < 2 > 分析沉积物中 氮 ! , ’ 的形态， 分析程序见图 "。得到离子交换态氮 ! ()*+, ’ 、碳酸盐结合态氮 ! -*+, ’ 、铁锰氧化态氮 ! (./*+, ’ 及有机态和硫化物结合态氮 ! /0*+, ’ 。将
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!" !
材料和方法
取 样
&994 年 9 月随“科学一号”考察船用抓斗式采 泥器在渤海采集 7$ 个站位的表层沉积物样品， 采样 采集的样品立即装入塑料袋中密 深度为 $ ? &$ @A。 封，带回实验室用塑料刮刀分切成为尽量小的湿沉 积物颗粒后，于 #$ B 烘干，用研棒轻轻捣碎， 以保 持沉积物的自然粒度，放入干燥器备用。取样站位 见图 &。 !" # 样品分析
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地球化学
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碳酸盐结合态氮 ! -*+, ’ 、 铁锰氧化态氮 ! (./*+, ’ 及有机态和硫化物结 态氮区分为四种形态： 离子交换态氮 ! ()*+, ’ 、 合态氮 ! /0*+, ’ ， 并对其分布进行了研究， 估算了各形态氮对沉积物 + 海水界面循环的贡献。结果表明， 渤海沉积物 氮 中 可 转 化 态 氮 占 总 氮 ! 1, ’ 的 比 例 为 2$3 456 ， 其 中 ()*+,、 -*+,Байду номын сангаас (./*+, 和 /0*+, 所 占 比 例 分 别 为 23 #%6 、 其分布呈现不同的地球化学特征， 分布的控制因素亦不同； 各形态氮释放的顺序与其在 $3 2&6 、 $3 7"6 和 "#3 756 ， 沉积物中结合的牢固程度一致， 对界面循环的相对贡献随时间尺度发生变化， 绝对贡献的大小与其在沉积物中的储 非 转 化 态 氮 占 1, 的 存 量 大 小 一 致 ， 为 /0*+, ! 473 #6 ’ 8 ()*+, ! &23 $6 ’ 8 (./*+, ! &3 76 ’ 8 -*+, ! &3 $6 ’ ； 其中约有 796 是由于粒度因素所致。 #93 &56 ， 关键词：氮的形态；氮循环；海洋沉积物；渤海 中图分类号：:595 文献标识码：;
文章编号：$2%9 D &%"# ! "$$2 ’ $& D $$74 D $%
渤海沉积物中氮的形态及其在循环中的作用
马红波，宋金明，吕晓霞，袁华茂
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摘
要：利用分级浸取分离法首次将自然粒度下渤海表层沉积物中的氮分为可转化态氮和非转化态氮， 并将可转化
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言
为可转化态和非转化态，探讨可转化态氮中各形态 氮的变异特征， 对其在界面循环中的作用进行估算； 并对非转化氮的成因进行初步探讨。
海洋沉积物作为海洋环境中氮的重要源与汇， 在其生物地球化学循环中具有重要意义。沉积物中 的氮在沉积物中以不同的物理化学形式结合，呈现 出不同的地球化学特征， 在循环中所起的作用不同， 因此，氮形态的定量研究是探讨海洋沉积物中氮的 生物地球化学功能的重要前提。以往对沉积物中氮 的研究大多是将沉积物磨碎， 研究总氮 ! 1, ’ 、 有机 氮 ! /, ’ 和无机氮 ! (, ’ < &= " > ， 这种方法对研究沉积物 中氮的背景值是必需的，但并不能准确给出有关氮 循环的信息。沉积物颗粒大小不一，较大颗粒即使 在强烈的环境变化时也不易破碎而使氮溶出，只有 颗粒外层的氮或在海水中自生的小颗粒中的氮才能 真正参与循环。因此，在自然粒度下将与沉积物不 同结合形态的氮区别开，得出真正能参与循环的部 分，是海洋沉积物中氮循环研究必须解决的关键问 题。渤海是我国典型的近海，同时也是受沿岸人为 活动影响最为明显的海域之一，研究其沉积物中的 氮不仅能为中国近海沉积物中氮循环的研究提供理 论依据，对沿岸经济发展也将产生深远的影响。基 于此， 本文拟利用分级浸取分离方法对渤海 7$ 个站
7 态。当无氧矿化以 =&/ 还原的方式进行时， 有机质 8
矿化作用进行的程度与硫体系密切相关。矿化作用 越彻底，产生的 2)8. 越多，氧化还原环境向着还原 的方向推进，*+ 越小。以莱洲湾为例，该区域有机 质含量高，且因生物活动活跃大量耗氧，沉积物中
7 =&/ 的还原作用活跃， 导致 2)8. 呈高值分布。 8
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分析的结果。 从表 " 的相关性分析可以看出， 0*,12 分布的 主要影响因素有： 测定数据表明， !、 &$、 *+ 及 ,-/ . 。 0*,12 中 2)8 12 与 2&’ 12 含量相差很大，分布特征 截然不同， 说明二者形成机制不同， 受不同的环境因 素控制。 分别对 2)8 12 和 2&’ 12 与各环境因素的相 关性进行考察发现P 2)8 12 与 &$ 和 *+ 呈现较好的 正相关关系 ! 见图 8% 和图 8? # ， 2&’ 12 仅与沉积物含 水 率 呈 正 相 关 关 系 ! 图 8O # 。 其 原 因 是 0*,12 中 2)8 12 主要来源于沉积物中 &2 的分解，且只有在 还原性环境中才能稳定存在，沉积物中 &$ 含量及 氧 化 还 原 环 境 直 接 影 响 着 &2 的 分 解 ， 因 此 对 2)8 12 分布的控制作用明显，反硝化作用对 0*, 态 中 2)812 可能有重要影响。 &$ 对沉积物表面 2)8 12 吸附的影响表现在两个方面：一方面 &$ 在表层沉 作为吸附 2)8. 的源； 另一方 积物中矿化产生 2)8. ， 面，沉积物中 &$ 矿化降解能为 2)8. 吸附提供吸附 位点。在相同条件下，富含有机质的沉积物吸附的 2)8. 比富含碳酸盐的沉积物大得多。在渤海湾北部 沿岸， 由于海河、 滦河携带大量富含有机质的陆源物
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!" #" ! 氮形态分布的控制因素 沉积物中氮的形态分布受众多沉积环境因素的 影响， 包括沉积物含水率 $ ! % 、 氧化还原环境 &’ 值、
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结果与讨论
沉积物中氮形态的地球化学特征
!% 5% 5 氮形态的分布特征 渤海表层沉积物中各形态氮的分布见图 A。由 图 A 可以看出， 各形态氮分布差异明显： 首先是平均 含量差异较大， 四态氮中， 平均为 =&">; 含量最高， 为 K% KO !$ N $； 其次是各形 @LL% M !$ N $， C">; 最小， 态氮 存在 明显 的平 面分 布类 型差 异， 总体 上看 ， PG">; 在湾内和近岸区域含量 高于中央海区和海 峡， 在湾内呈低值分布， C">; 和 PQ=">; 正好相反， 未呈现明显的规律性。 :; 分 =&">; 的分布最复杂， 布也是在近岸及湾内较高。 9 5 < PG">; 各形态氮的主要地球化学特征如下。 含量在 R% KR S !KO% 5T !$ N $ 之间U 平均 M5% RL !$ N $，
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马红波等：渤海沉积物中氮的形态及其在循环中的作用
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难以进行硝化作用，从而以较高浓度
渤海南部沉积物中各形态氮与环境参数的相关系数 " ! # $% ， " & %’ %( )
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各形态氮分级浸取示意图
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各形态氮平面分布
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沉积物全分解得到总氮 9 :; < 。浸取液中 ;=! >; 采 用重氮偶氮分光光度法测定，其中 ;?@ >; 用次溴酸 钠氧化法氧化后测定， ;=A >; 用 B*>CD 法还原后测 定 。
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其他环境参数的测定： 2?、 !" 和硫化物含量 9 G3 < 分别用电极法在现场测定，"’! H 和 "’A H 用标定 GI:J 浓度后的 GI:J 容量法测定；沉积物带回实 验室后测定含水率 9 ! < ，用重铬酸钾氧化法测定有 机质 9 =C < 含量 E K F 。
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材料和方法
取 样
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