无机固体超强酸的制备与再生
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3 27 . [ 3] Hua W eiming , G ao Zi. A ppl Cat al, Enviro mental [ J] ,
1998, 17, 37.
[ 4] Dan F . J Chem So c-F araday T rans [ J] , 1997, 93 ( 12) ∶2161.
为 0. 25～ 0. 50mol / L , T iO2 为 0. 50～1. 0mo l/ L ,
T
iO
2-A
l2O
[ 3
18]
为
0. 25m ol/ L ,
C-A l 2O 3 为 2. 5mo l/
L , SnO 2 为 3. 0mol / L 。 由此可见, 名金属氧化物所要求的硫酸浓度通
范围亦有差异, 各种类型超强酸的焙烧温度示于表 2。
2000 年第 2 期 崔 波等: 无机固体超强酸的制备与再生
17
表 2 超强酸的焙烧温度 ( ℃) Tab. 2 Calcining temperature for super acids ( ℃)
金属氧化物 Z rO 2 酯化反应 550～600 烷烃异构化 650
用( N H4) 2SO 4 浸渍所形成的酸强度, 若要得到活性
近似的超强酸, ( N H4) 2 SO 4 的用量几乎是 H 2SO 4 的
两倍[ 9] ,
因此,
近来制备
SO
24
/
M
nO m
型超强酸时,
多用 H2SO 4 作浸渍液。不同的金属氧化物所要求的
最适宜的硫酸浓度范围不尽相同, Zr O2 和 F e2 O 3 均
申湘忠s2o82zro2ce2o3固体超强酸的制备及催化合成环缩酮的研究期刊论文湖南人文科技学院学报20063tmso24tio2的催化酯化性能及xrd和ir表征期刊论文光谱实验室20034固体超强酸so24tio2负载tm改性的研究期刊论文分子催化20023粉煤灰复合氧化物固体酸催化剂的制备及应用研究期刊论文材料导报20049复合固体超强酸s2o28nife2o4的制备及催化性能的研究期刊论文化工时刊20069so42tio2固体超强酸催化甲苯硝化的研究期刊论文精细石油化工进展200367
第 8 卷 第 2 2000 年 3 月
期
IN
DU
工业 ST R IA L
催化 CA T
AL
Y
SIS
V
ol. 8 No . 2 M ar . 2000
专论与综述
无机固体超强酸的制备与再生
崔 波, 金 青
( 青岛化工学院, 山东青岛 266042) 摘 要: 本文论述了无机固体超强酸的研究现状, 介绍了固体超强酸作为催化剂使用时的制 备方法与再生技术。 关键词: 固体超强酸; 催化剂; 金属氧化物 中图分类号: T Q426. 94 文献标识码: A 文章编号: 1008-1143( 2000) 02-0015-03
型酸[ 2] 。其中无机固体超强酸主要
指由硫酸根促进的金属氧化物型的
S
O
24
/
M
nO m
型
酸。
大量研究表明, 若将固体超强酸应用到催化领
域,
可逐步取代
HF
、H2SO 4
和
A
lC
l[ 3, 3
4]
,
用于某些
烃类的烷基化[ 5] 、萘齐聚反应[ 6] 、正戊烷异构化[ 7] 以
及己酸乙酯[ 8] 或临苯二甲 酸二己酯[ 9] 等的合成 过 程, 固体超强酸已显示出其优势。由于它们对有机 化合物的正离子化能力强, 在普通条件下能使有机 化合物反应, 甚至能使对离子反应几乎无活性的饱 和烃亦可在室温下反应, 并能在室温条件下溶解石 蜡[ 10] 。
Preparation and regeneration of inorganic solid superacid
CUI B o, J I N Qing
( Qing dao Instit ute of Chemical T echnol ogy , Shando ng Qingdao 266042, China)
无机固体超强酸由于硫酸根的引入, 从而使酸 强度有大幅度的提高, 此外固体超强酸不含卤素离 子, 无污染、无腐蚀, 并能在高温 ( 773～873K) 下 保持活性和稳定性等优点[ 11] , 远胜于其它的固体超 强酸。加强无机固体超强酸的研究, 将其应用于工 业酸催化领域, 以取代硫酸和氢氟酸等液体酸, 解 决长期以来难以解决的液体酸所造成的设备腐蚀、 废酸难以处理、环境污染等难题, 具有深远意义。
1997, 123∶163. [ 13] 廖世军等. 精细石油化工 [ J] , 1991, ( 3) ∶12. [ 14] 杨胥微等. 吉林大学自然科学学报 [ J] , 1997, ( 3) ∶
9 5. [ 15] 曾健青等. 石油化工 [ J] , 1998, 27 ( 3) ∶167. [ 16] A rata K . Adv Cat al [ J] , 1990, ( 37) ∶165. [ 17] Hino M et al. Appl Cat al [ J] , 1990, ( 59) ∶197. [ 18] 董忠礼. 沈阳化工 [ J] , 1997, ( 1) ∶33. [ 19] Wo rd D A et al. J Catal [ J] , 1994, 150∶18.
ZrO 2 ,
S O24-
/ T iO 2 -A l2O 3,
S
O
24
/ T iO 2-F e2 O 3,
S
O
24
/
Fe2O 3 ,
SO
24
/
A l2
O
3,
Pt/
SO
24
/
ZrO 2
等,
其酸强度
如表 1 所示。
表 1 SO24- / MnOm 型固体超强酸的酸强度
Tab. 1 Acidity of SO24- / MnOm solid superacid
0 前 言
固体超强酸是近年来在化学领域中开发出的一
种新型酸类, 其酸强度为 H0= - 20～- 12, 远远超 过 100% 硫酸( H0= - 11. 92) 的酸强度, 因而颇受重 视[ 1] 。固体超强酸可以分为镶嵌酸、结合酸、金属促
进超强酸、氟化磺酸树脂酸、沸石酸和硫酸根促进
的
S
O
24
/
MnOm
( B 酸) 中心:
而
S
O
24
/
F e2 O 3
型酸则 显示 出双齿 配位 的中 心模
型:
2 制备技术及其影响因素
2. 1 制备过程 该类型超强酸的制备方法主要有溶胶-凝胶法
及氢氧化物沉淀法[ 11] 。前者是将正丙醇锆、正丙醇、 硝酸及硫酸混合, 再加入正丙醇和水充分搅拌进行 凝胶化, 然后将所得凝胶在室温下老化 2 小时, 用 二氧化碳超临界干燥法脱醇, 在适宜的温度下煅烧 即可。氢氧化物沉淀法的过程一般为: 将所选择的 金属可溶性盐 ( 硝酸盐或氯化物等) 进行溶解, 用
Abstract: St at us of r esearches on inorganic solid superacids is review ed. P reparat io n and reg eneration techniques f or solid super acids w hen t hey are used as cat aly st s are also out lined. Key words: solid superacid; cataly st ; metal ox ide CLC number: T Q 426. 94 Document code: A Article ID: 1008-1143( 2000) 02-0015-03
S
O
24
流失,
导致酸强
度下降[ 2] , 故在焙烧后应与空气隔绝保存, 以免空气
中水汽的影响。
( 2) 积炭的影响。用固体酸催化剂进行反应时,
烃类聚合物会沉积在催化剂的活性位上, 造成积炭,
而使催化剂的活性下降。
( 3) 催化剂的再生。催化剂的失活 主要由于
S
O
24
的流失与积炭所致, 催化剂失活后可重新进行
属离子的电负性及配位数大小有关, 可使用多种金
属氧化物来改善酸强度或酸的催化特性[ 16, 17] 。
( 2)
含有
SO
24
浸渍液的浓度。
S
O
24
主要来源于浸渍液 H2SO 4 或 ( N H4) 2 SO4 ,
其浓度大小直接影响催化剂的性质, 尤其是活性和
选择性。然而用 H2 SO 4 浸渍所形成的酸强度远大于
S
O
24
/
ZrO 2 超强酸的活化过程为[ 11] :
3 失活与再生
无机固体超强酸受到人们青睐, 除其制备方法
较简单外, 主要因该类酸为固体颗粒, 可经分离并
再生后重复使用。然而, 该酸在使用过程中容易失
活, 失活原因主要有:
( 1)
水或
水汽
的影
响。S
O
24
/
Mn
Om
型固体超强
酸接触
水分后
易使其
表面上
物类( 或金属类) 催化剂的制备方法类似, 常选择可
溶性的金属盐通过沉淀或共沉淀获得金 属氢氧化
物, 而后通过焙烧获得金属氧化物, 只有 A l2O 3 型催 化剂可直接用硫酸浸渍 C-A l2O 3 [ 12] 而获得超强酸, 否则, 所获得的超强酸活性将受到影响, 或者不能 形成超强酸催化剂。有人认为[ 13-15] 这与氧化物中金
X 收稿日期: 1999-09-21
16
工 业 催 化 2000 年第 2硫酸根促进的金属氧化物型无机固体超强酸的
类型主要有: SO24- / T iO 2 , SO24- / ZrO 2 , SO24- / T iO 2 -
洗涤、干燥、酸化和焙烧, 补充催化剂所失去的酸
性位, 烧去积炭以恢复催化剂的活性。
4 结 论
无机固体超强酸优点突出, 制取活性高、选择 性好的催化剂, 解决工程中固体颗粒催化剂的分离 以及降低成本是工业化的关键问题。
参考文献:
[ 1] 蒋文 伟. 精细 化工 [ J] , 1997, 14 ( 1) ∶46. [ 2] 张述华, 毛友安. 化学研究与应用 [ J] , 1997, 9 ( 4) ∶
碱性溶剂 ( N aOH 、N a2CO 3、尿素或氨水等) 进行 沉淀, 然后将沉淀经过滤、洗涤、干燥、粉碎、酸化
( 用不同当量的硫酸或硫酸铵溶液喷淋或浸泡) 和煅
烧。
2. 2 影响因素
催化剂制备的工艺过程对无机固体超强酸性质
影响很大, 主要有下述诸因素: ( 1) 获得金属氧化物的方法。
无机固体超强酸催化剂和一般的无机金属氧化
作者简介: 崔波 ( 1945—) , 女, 山东省青岛市人, 教授, 1969 年毕业于南京大学化学 系, 主要从事化学反应工程, 尤其是催化剂和催化反应工程的研究。
F e2O3 60 0 50 0
T iO2
T
i
O2-Al
2O
[ 3
1
8]
500～600 650～700
5 00
—
在焙烧过程中, 低温度阶段主要是催化剂表面
上游离的硫酸的脱除和脱水过程; 高温阶段则为酸
中心的形成过程;
超温则会导致
SO
24
以 SO 2
的形
式流失,
致使
超强
酸结
构受
到破
坏[
2,
19]
。例
如
[ 5] 李增喜, 嵇世山. 化学工业与工程 [ J] , 1998, 15 ( 1) ∶2 9.
[ 6] 张霞 等. 燃料 化学学报 [ J] , 1997, 25 ( 2) ∶166. [ 7] 王新平, 唐新硕. 石油化工 [ J] , 1993, 22 ( 3) ∶145. [ 8] 王清 萍等. 福 建化工 [ J] , 1998, ( 1) ∶15. [ 9] 蒋平 平, 王琪 . 化学世 界 [ J] , 1996, ( 9) ∶466. [ 10] 吴明. 石油化工 [ J] , 1982, 11 ( 6) ∶431. [ 11] 华卫琦等. 石油化工 [ J] , 1997, 26 ( 8) ∶553. [ 12] T ien-Syr Yang et al. J M o l Catal, A ∶Chemical [ J] ,
常不超过 1. 0mol/ L。这是因为硫酸浓度过低时, 催
化剂表面由硫酸根所形成的酸中心太少, 而硫酸浓
度过高则会使部分酸性中心被所形成的 硫酸盐覆
盖, 造成酸性中心分布不匀而影响活性。
( 3) 焙烧温度。
经硫酸浸泡后的金属氧化物经过滤、干燥后尚
需进行焙烧才具有活性。这是因为在焙烧过程中, 使
络合物中的离子型 S= O 键变成共价键, 产生诱导 效应, 使金属离子具有很强的吸电子能力, 呈现超 强酸性[ 8] 。因此, 不同类型的超强酸需要不同的焙烧 温度, 但不同的反应体系所要求的最适宜焙烧温度
M nO m 酸强度 ( H0)
T iO2 T iO 2-Zr O 2-SnO 2 Fe2O 3 Zr O 2 - 14. 50 - 14. 50 - 14. 52 - 16. 04
该类超强酸中心的形成主要是由于
S
O
24
在表
面配位吸附, 使 M - O 键上电子云强度偏移, 强化
L 酸中心, 同时易使 H 2O 发生解离吸附产生质子酸
1998, 17, 37.
[ 4] Dan F . J Chem So c-F araday T rans [ J] , 1997, 93 ( 12) ∶2161.
为 0. 25～ 0. 50mol / L , T iO2 为 0. 50～1. 0mo l/ L ,
T
iO
2-A
l2O
[ 3
18]
为
0. 25m ol/ L ,
C-A l 2O 3 为 2. 5mo l/
L , SnO 2 为 3. 0mol / L 。 由此可见, 名金属氧化物所要求的硫酸浓度通
范围亦有差异, 各种类型超强酸的焙烧温度示于表 2。
2000 年第 2 期 崔 波等: 无机固体超强酸的制备与再生
17
表 2 超强酸的焙烧温度 ( ℃) Tab. 2 Calcining temperature for super acids ( ℃)
金属氧化物 Z rO 2 酯化反应 550～600 烷烃异构化 650
用( N H4) 2SO 4 浸渍所形成的酸强度, 若要得到活性
近似的超强酸, ( N H4) 2 SO 4 的用量几乎是 H 2SO 4 的
两倍[ 9] ,
因此,
近来制备
SO
24
/
M
nO m
型超强酸时,
多用 H2SO 4 作浸渍液。不同的金属氧化物所要求的
最适宜的硫酸浓度范围不尽相同, Zr O2 和 F e2 O 3 均
申湘忠s2o82zro2ce2o3固体超强酸的制备及催化合成环缩酮的研究期刊论文湖南人文科技学院学报20063tmso24tio2的催化酯化性能及xrd和ir表征期刊论文光谱实验室20034固体超强酸so24tio2负载tm改性的研究期刊论文分子催化20023粉煤灰复合氧化物固体酸催化剂的制备及应用研究期刊论文材料导报20049复合固体超强酸s2o28nife2o4的制备及催化性能的研究期刊论文化工时刊20069so42tio2固体超强酸催化甲苯硝化的研究期刊论文精细石油化工进展200367
第 8 卷 第 2 2000 年 3 月
期
IN
DU
工业 ST R IA L
催化 CA T
AL
Y
SIS
V
ol. 8 No . 2 M ar . 2000
专论与综述
无机固体超强酸的制备与再生
崔 波, 金 青
( 青岛化工学院, 山东青岛 266042) 摘 要: 本文论述了无机固体超强酸的研究现状, 介绍了固体超强酸作为催化剂使用时的制 备方法与再生技术。 关键词: 固体超强酸; 催化剂; 金属氧化物 中图分类号: T Q426. 94 文献标识码: A 文章编号: 1008-1143( 2000) 02-0015-03
型酸[ 2] 。其中无机固体超强酸主要
指由硫酸根促进的金属氧化物型的
S
O
24
/
M
nO m
型
酸。
大量研究表明, 若将固体超强酸应用到催化领
域,
可逐步取代
HF
、H2SO 4
和
A
lC
l[ 3, 3
4]
,
用于某些
烃类的烷基化[ 5] 、萘齐聚反应[ 6] 、正戊烷异构化[ 7] 以
及己酸乙酯[ 8] 或临苯二甲 酸二己酯[ 9] 等的合成 过 程, 固体超强酸已显示出其优势。由于它们对有机 化合物的正离子化能力强, 在普通条件下能使有机 化合物反应, 甚至能使对离子反应几乎无活性的饱 和烃亦可在室温下反应, 并能在室温条件下溶解石 蜡[ 10] 。
Preparation and regeneration of inorganic solid superacid
CUI B o, J I N Qing
( Qing dao Instit ute of Chemical T echnol ogy , Shando ng Qingdao 266042, China)
无机固体超强酸由于硫酸根的引入, 从而使酸 强度有大幅度的提高, 此外固体超强酸不含卤素离 子, 无污染、无腐蚀, 并能在高温 ( 773～873K) 下 保持活性和稳定性等优点[ 11] , 远胜于其它的固体超 强酸。加强无机固体超强酸的研究, 将其应用于工 业酸催化领域, 以取代硫酸和氢氟酸等液体酸, 解 决长期以来难以解决的液体酸所造成的设备腐蚀、 废酸难以处理、环境污染等难题, 具有深远意义。
1997, 123∶163. [ 13] 廖世军等. 精细石油化工 [ J] , 1991, ( 3) ∶12. [ 14] 杨胥微等. 吉林大学自然科学学报 [ J] , 1997, ( 3) ∶
9 5. [ 15] 曾健青等. 石油化工 [ J] , 1998, 27 ( 3) ∶167. [ 16] A rata K . Adv Cat al [ J] , 1990, ( 37) ∶165. [ 17] Hino M et al. Appl Cat al [ J] , 1990, ( 59) ∶197. [ 18] 董忠礼. 沈阳化工 [ J] , 1997, ( 1) ∶33. [ 19] Wo rd D A et al. J Catal [ J] , 1994, 150∶18.
ZrO 2 ,
S O24-
/ T iO 2 -A l2O 3,
S
O
24
/ T iO 2-F e2 O 3,
S
O
24
/
Fe2O 3 ,
SO
24
/
A l2
O
3,
Pt/
SO
24
/
ZrO 2
等,
其酸强度
如表 1 所示。
表 1 SO24- / MnOm 型固体超强酸的酸强度
Tab. 1 Acidity of SO24- / MnOm solid superacid
0 前 言
固体超强酸是近年来在化学领域中开发出的一
种新型酸类, 其酸强度为 H0= - 20～- 12, 远远超 过 100% 硫酸( H0= - 11. 92) 的酸强度, 因而颇受重 视[ 1] 。固体超强酸可以分为镶嵌酸、结合酸、金属促
进超强酸、氟化磺酸树脂酸、沸石酸和硫酸根促进
的
S
O
24
/
MnOm
( B 酸) 中心:
而
S
O
24
/
F e2 O 3
型酸则 显示 出双齿 配位 的中 心模
型:
2 制备技术及其影响因素
2. 1 制备过程 该类型超强酸的制备方法主要有溶胶-凝胶法
及氢氧化物沉淀法[ 11] 。前者是将正丙醇锆、正丙醇、 硝酸及硫酸混合, 再加入正丙醇和水充分搅拌进行 凝胶化, 然后将所得凝胶在室温下老化 2 小时, 用 二氧化碳超临界干燥法脱醇, 在适宜的温度下煅烧 即可。氢氧化物沉淀法的过程一般为: 将所选择的 金属可溶性盐 ( 硝酸盐或氯化物等) 进行溶解, 用
Abstract: St at us of r esearches on inorganic solid superacids is review ed. P reparat io n and reg eneration techniques f or solid super acids w hen t hey are used as cat aly st s are also out lined. Key words: solid superacid; cataly st ; metal ox ide CLC number: T Q 426. 94 Document code: A Article ID: 1008-1143( 2000) 02-0015-03
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流失,
导致酸强
度下降[ 2] , 故在焙烧后应与空气隔绝保存, 以免空气
中水汽的影响。
( 2) 积炭的影响。用固体酸催化剂进行反应时,
烃类聚合物会沉积在催化剂的活性位上, 造成积炭,
而使催化剂的活性下降。
( 3) 催化剂的再生。催化剂的失活 主要由于
S
O
24
的流失与积炭所致, 催化剂失活后可重新进行
属离子的电负性及配位数大小有关, 可使用多种金
属氧化物来改善酸强度或酸的催化特性[ 16, 17] 。
( 2)
含有
SO
24
浸渍液的浓度。
S
O
24
主要来源于浸渍液 H2SO 4 或 ( N H4) 2 SO4 ,
其浓度大小直接影响催化剂的性质, 尤其是活性和
选择性。然而用 H2 SO 4 浸渍所形成的酸强度远大于
S
O
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/
ZrO 2 超强酸的活化过程为[ 11] :
3 失活与再生
无机固体超强酸受到人们青睐, 除其制备方法
较简单外, 主要因该类酸为固体颗粒, 可经分离并
再生后重复使用。然而, 该酸在使用过程中容易失
活, 失活原因主要有:
( 1)
水或
水汽
的影
响。S
O
24
/
Mn
Om
型固体超强
酸接触
水分后
易使其
表面上
物类( 或金属类) 催化剂的制备方法类似, 常选择可
溶性的金属盐通过沉淀或共沉淀获得金 属氢氧化
物, 而后通过焙烧获得金属氧化物, 只有 A l2O 3 型催 化剂可直接用硫酸浸渍 C-A l2O 3 [ 12] 而获得超强酸, 否则, 所获得的超强酸活性将受到影响, 或者不能 形成超强酸催化剂。有人认为[ 13-15] 这与氧化物中金
X 收稿日期: 1999-09-21
16
工 业 催 化 2000 年第 2硫酸根促进的金属氧化物型无机固体超强酸的
类型主要有: SO24- / T iO 2 , SO24- / ZrO 2 , SO24- / T iO 2 -
洗涤、干燥、酸化和焙烧, 补充催化剂所失去的酸
性位, 烧去积炭以恢复催化剂的活性。
4 结 论
无机固体超强酸优点突出, 制取活性高、选择 性好的催化剂, 解决工程中固体颗粒催化剂的分离 以及降低成本是工业化的关键问题。
参考文献:
[ 1] 蒋文 伟. 精细 化工 [ J] , 1997, 14 ( 1) ∶46. [ 2] 张述华, 毛友安. 化学研究与应用 [ J] , 1997, 9 ( 4) ∶
碱性溶剂 ( N aOH 、N a2CO 3、尿素或氨水等) 进行 沉淀, 然后将沉淀经过滤、洗涤、干燥、粉碎、酸化
( 用不同当量的硫酸或硫酸铵溶液喷淋或浸泡) 和煅
烧。
2. 2 影响因素
催化剂制备的工艺过程对无机固体超强酸性质
影响很大, 主要有下述诸因素: ( 1) 获得金属氧化物的方法。
无机固体超强酸催化剂和一般的无机金属氧化
作者简介: 崔波 ( 1945—) , 女, 山东省青岛市人, 教授, 1969 年毕业于南京大学化学 系, 主要从事化学反应工程, 尤其是催化剂和催化反应工程的研究。
F e2O3 60 0 50 0
T iO2
T
i
O2-Al
2O
[ 3
1
8]
500～600 650～700
5 00
—
在焙烧过程中, 低温度阶段主要是催化剂表面
上游离的硫酸的脱除和脱水过程; 高温阶段则为酸
中心的形成过程;
超温则会导致
SO
24
以 SO 2
的形
式流失,
致使
超强
酸结
构受
到破
坏[
2,
19]
。例
如
[ 5] 李增喜, 嵇世山. 化学工业与工程 [ J] , 1998, 15 ( 1) ∶2 9.
[ 6] 张霞 等. 燃料 化学学报 [ J] , 1997, 25 ( 2) ∶166. [ 7] 王新平, 唐新硕. 石油化工 [ J] , 1993, 22 ( 3) ∶145. [ 8] 王清 萍等. 福 建化工 [ J] , 1998, ( 1) ∶15. [ 9] 蒋平 平, 王琪 . 化学世 界 [ J] , 1996, ( 9) ∶466. [ 10] 吴明. 石油化工 [ J] , 1982, 11 ( 6) ∶431. [ 11] 华卫琦等. 石油化工 [ J] , 1997, 26 ( 8) ∶553. [ 12] T ien-Syr Yang et al. J M o l Catal, A ∶Chemical [ J] ,
常不超过 1. 0mol/ L。这是因为硫酸浓度过低时, 催
化剂表面由硫酸根所形成的酸中心太少, 而硫酸浓
度过高则会使部分酸性中心被所形成的 硫酸盐覆
盖, 造成酸性中心分布不匀而影响活性。
( 3) 焙烧温度。
经硫酸浸泡后的金属氧化物经过滤、干燥后尚
需进行焙烧才具有活性。这是因为在焙烧过程中, 使
络合物中的离子型 S= O 键变成共价键, 产生诱导 效应, 使金属离子具有很强的吸电子能力, 呈现超 强酸性[ 8] 。因此, 不同类型的超强酸需要不同的焙烧 温度, 但不同的反应体系所要求的最适宜焙烧温度
M nO m 酸强度 ( H0)
T iO2 T iO 2-Zr O 2-SnO 2 Fe2O 3 Zr O 2 - 14. 50 - 14. 50 - 14. 52 - 16. 04
该类超强酸中心的形成主要是由于
S
O
24
在表
面配位吸附, 使 M - O 键上电子云强度偏移, 强化
L 酸中心, 同时易使 H 2O 发生解离吸附产生质子酸