不同化肥对稻田土壤中Ni吸附行为的影响

不同化肥对稻田土壤中Ni吸附行为的影
响
作者：郑君健，张学洪，刘杰，等
来源：《湖北农业科学》 2013年第20期
郑君健，张学洪，刘杰，赵盈利
（桂林理工大学环境科学与工程学院，广西桂林５４１００４）
摘要：以稻田土壤为研究对象，通过等温吸附试验，研究了Ｃａ（ＮＯ３）２、ＮＨ４Ｎ
Ｏ３、ＮＨ４Ｃｌ、ＣＯ（ＮＨ２）２、ＫＨ２ＰＯ４和ＫＣｌ６种化肥对土壤中Ｎｉ吸附行为的影响。

结果表明，与对照相比，除ＣＯ（ＮＨ２）２和ＫＨ２ＰＯ４外，其余４种化肥均
使土壤对Ｎｉ的吸附率和分配系数不同程度地减小。

由Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程得出的饱和吸附
量由高到低依次为ＫＨ２ＰＯ４、ＣＯ（ＮＨ２）２、不施肥（ＣＫ）、ＫＣｌ、ＮＨ４ＮＯ３、ＮＨ４Ｃｌ、Ｃａ（ＮＯ３）２；由ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅｒ方程推算出土壤中Ｎｉ的吸附势由大到小依次为ＣＯ（ＮＨ２）２、不施肥（ＣＫ）、ＮＨ４ＮＯ３、ＫＣｌ、Ｋ
Ｈ２ＰＯ４、ＮＨ４Ｃｌ、Ｃａ（ＮＯ３）２。

表明化肥不仅影响土壤对Ｎｉ的吸附量，也影
响土壤对Ｎｉ的吸附强度。

由于不同化肥对土壤中Ｎｉ吸附行为的影响不同，因此在含Ｎｉ较
高的土壤中种植作物时应合理选择化肥，以避免增加土壤中Ｎｉ的移动性和生物有效性。

关键词：化肥；土壤；Ｎｉ；吸附
中图分类号：Ｘ７１
文献标识码：Ａ
文章编号：0439－８114（２０13）20－4889-04
重金属的移动性、毒性和生物有效性信息是评估土壤污染风险的重要手段，而土壤对重金
属的吸附作用是影响其迁移转化和生物有效性的主要反应过程［１］。

已有研究表明，土壤酸
碱度、有机质组分、矿物质特性、胶体含量、电导率和氧化还原电位等土壤理化性质［２－４］是影响土壤重金属吸附行为的重要因素。

化肥作为农田耕作中主要的增产措施已得到了广泛应用，２００８年中国年化肥施用量已增至５２３９．２万ｔ，占世界化肥消耗总量的３０％，其中农田单位面积化肥施用量达到４３４．３ｋｇ／ｈｍ２，均远高于国际平均水平［５，６］。

大量施用化肥会显著改变土壤理化性质，如土壤容重、表面电荷和酸碱度等［７］，从
而影响土壤的重金属吸附行为。

然而，到目前为止有关化肥影响土壤重金属吸附行为的研究报
道仍十分缺乏。

目前，全世界每年Ｎｉ的排放量呈逐年上升趋势，已成为土壤主要重金属污染物之一［８］。

研究表明，随环境污染进入土壤中的Ｎｉ可能经作物吸收后进入植物链，或迁移至水体，威胁人类健康［９］。

本研究通过等温吸附试验研究了Ｃａ（ＮＯ３）２、ＮＨ４Ｃｌ、
ＮＨ４ＮＯ３、ＣＯ（ＮＨ２）２、ＫＨ２ＰＯ４和ＫＣｌ６种化肥对土壤中Ｎｉ吸附行为
的影响，以期为Ｎｉ污染土壤中合理施用化学肥料，增强土壤对重金属的吸持能力，降低土壤
中重金属Ｎｉ的生物有效性和移动性等问题提供科学依据。

１材料与方法
１．１供试材料
供试土壤采自广西壮族自治区荔浦县某处的水稻田中，采样深度为０～２０ｃｍ。

土壤样品经风干后，研磨过６０目筛备用。

采样土壤的ｐＨ为６．７２，氧化还原电位（Ｅｈ）为２４７ｍＶ，阳离子交换量（ＣＥＣ）为７８ mｍｏｌ／ｋｇ，有机质含量为２．７％，黏粒为２２．２８％，Ａｌ２Ｏ３为１３．８６％，Ｆｅ２Ｏ３为５．５６％。

土壤中Ｎｉ的总含量为５．１ｍｇ／ｋｇ，低于国家土壤环境质量标准（ＧＢ１５６１８－１９９５）的一级标准规定的４０ｍｇ／ｋｇ。

供试化肥选用化学纯的药品，以避免市场销售化肥中杂质过多等干扰因素。

选用Ｎ、Ｐ、Ｋ３种类型的化肥，其中Ｎ肥包括酰态氮肥ＣＯ（ＮＨ２）２（尿素）、硝态氮肥Ｃａ（ＮＯ３）２、氨态氮肥ＮＨ４Ｃｌ和硝态－氨态结合氮肥ＮＨ４ＮＯ３，Ｐ肥和Ｋ肥分别为ＫＨ２ＰＯ４和ＫＣｌ。

１．２试验方法
分别称取土壤２．５ｇ，置于５０ｍＬ塑料离心管中，添加２０ｍＬ的化肥溶液和５ｍＬ不同浓度的Ｎｉ（ＮＯ３）２溶液备用。

化肥溶液的浓度根据大田实际用量添加。

Ｃａ（ＮＯ３）２、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ４ＮＯ３和ＣＯ（ＮＨ２）２添加量（以Ｎ计）均为２００ｍｇ／ｋｇ，ＫＨ２ＰＯ４添加量（以Ｐ计）为１００ｍｇ／ｋｇ，ＫＣｌ添加量（以Ｋ计）为１００ｍｇ／ｋｇ。

Ｎｉ（ＮＯ３）２溶液分别按０．０、１．０、２．０、３．０、４．５、６．０、７．５、９．０、１１．０、１２．０ｍｍｏｌ／Ｌ（以Ｎｉ计）１０个浓度梯度添加。

同时以不添加化肥的去离子水作为对照（ＣＫ）。

每个处理均设３次重复。

处理后的样品在２５℃下恒温振荡２ｈ后离心，用原子吸收光谱仪（ＰＥ－ＡＡ７００型，美国ＰｅｒｋｉｎＥｌｍｅｒ公司）测定上清液中Ｎｉ的浓度。

Ｎｉ的初始浓度和平衡时间均根据预备实验确定。

土壤中Ｎｉ的吸附量根据初始浓度和平衡液中的浓度用差减法求得。

１．３吸附等温线方程
试验结果分别用Ｌａｎｇｍｕｉｒ、Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ和ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅｒ吸附等温方程进行拟合。

１）Ｌａｎｇｍｕｉｒ吸附等温方程：
式中，ｑ为Ｎｉ的吸附量（ｍｇ／ｋｇ）；ｃ为平衡液中Ｎｉ的浓度（ｍｇ／Ｌ）；ｂ为吸附平衡时的饱和吸附量（ｍｇ／ｋｇ）；ｋ１为Ｌａｎｇｍｕｉｒ平衡常数，与吸附剂和吸附质的性质以及温度有关。

２）Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ吸附等温方程：
式中，ｋ２与ｎ为在特定温度下与给定吸附质与吸附剂下的常数。

３）ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅｒ吸附等温方程：
ln ｌｎ（ｃ０／ｃ）＝ｌｎ（Ｅ０／ＲＴ）－（ｋ３／ｂ）ｑ
式中，ｃ０为吸附过程中的初始浓度（ｍｇ／Ｌ）；Ｅ０为吸附势（Ｊ／ｍｏｌ）；ｋ３为经验常数；Ｒ为摩尔气体常数［Ｊ／（ｍｏｌ·Ｋ）］；Ｔ为热力学温度（Ｋ）。

１．４吸附率与分配系数的计算方法
１）吸附率计算公式：
式中，ｐ为Ｎｉ的吸附率。

２）分配系数计算公式：
式中，ｋｄ为Ｎｉ的分配系数（ｍＬ／ｇ）；ｖ为水相体积（ｍＬ）；w为固相质量（ｇ）。

２结果与分析
２．１运用吸附等温线分析化肥对土壤中Ｎｉ吸附的影响
不同化肥处理与对照土壤中Ｎｉ的吸附等温线如图１所示。

由图１可知，不同化肥处理后的土壤较对照组对Ｎｉ的吸附有不同程度的改变。

在Ｎｉ初始浓度较低时，除ＣＯ（ＮＨ２）２使Ｎｉ吸附量略有增大以外，其他５种化肥处理均呈现使吸附量略有减小的趋势，但彼此间差异并不明显。

随着Ｎｉ初始浓度的增大，ＣＯ（ＮＨ２）２和ＫＨ２ＰＯ４均表现出了使Ｎｉ吸附量增大的趋势，其中ＣＯ（ＮＨ２）２的影响更为明显，而ＫＣｌ、ＮＨ４ＮＯ３、ＮＨ４Ｃｌ、Ｃａ（ＮＯ３）２４种化肥则始终表现出使吸附量减小的趋势，且影响作用依次增强。

２．２运用吸附率和分配系数分析化肥对土壤中Ｎｉ吸附的影响
土壤对Ｎｉ的吸附率随Ｎｉ初始浓度的升高而降低，添加６种化肥对吸附率产生的影响不同（表１）。

其中，与对照相比，添加ＣＯ（ＮＨ２）２使吸附率极显著升高，说明它能促进土壤对Ｎｉ的吸附；ＫＨ２ＰＯ４在Ｎｉ初始浓度为７．５～１１．０ｍｍｏｌ／Ｌ时表现出使吸附率增大的趋势，说明ＫＨ２ＰＯ４对土壤吸附Ｎｉ的影响可能与Ｎｉ离子的浓度有关；而ＫＣｌ、ＮＨ４ＮＯ３、ＮＨ４Ｃｌ、Ｃａ（ＮＯ３）２则均使吸附率不同程度减小，说明它们均能抑制土壤对Ｎｉ的吸附。

与吸附率的结果相似，土壤和平衡液中Ｎｉ的分配系数随初始浓度的增加而减小，添加６
种化肥对分配系数的影响也不同（表２）。

其中，ＣＯ（ＮＨ２）２使分配系数明显增大，Ｋ
Ｈ２ＰＯ４在Ｎｉ初始浓度为７．５～１１．０ｍｍｏｌ／Ｌ时使分配系数增大，其余４种
化肥均使Ｎｉ的分配系数减小。

总体上来说，ＣＯ（ＮＨ２）２使分配系数增加最多，平均增
大３１．８％；Ｃａ（ＮＯ３）２使分配系数明显下降，平均下降４７．６％；而ＫＣｌ的影
响最小，其使分配系数平均仅下降１２．２％。

２．３运用吸附等温方程分析化肥对土壤中Ｎｉ吸附的影响
分别用Ｌａｎｇｍｕｉｒ、Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ和ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅｒ方程对试验数据进行拟合，结果（表３）表明，无论是对照还是添加６种化肥处理，土壤对Ｎｉ的
吸附等温线都可以用上述３种方程描述，且拟合结果均达极显著水平（α＝０．０１）。

由Ｌ
ａｎｇｍｕｉｒ方程得出的饱和吸附量表明，添加ＣＯ（ＮＨ２）２和ＫＨ２ＰＯ４能增加土
壤对Ｎｉ的饱和吸附量，促进土壤对Ｎｉ的吸附；添加Ｃａ（ＮＯ３）２、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ
４ＮＯ３和ＫＣｌ４种化肥均减少了土壤对Ｎｉ的饱和吸附量，抑制土壤对Ｎｉ的吸附，各处理的饱和吸附量由高到低依次为ＫＨ２ＰＯ４、ＣＯ（ＮＨ２）２、ＣＫ、ＫＣｌ、ＮＨ４Ｎ
Ｏ３、ＮＨ４Ｃｌ、Ｃａ（ＮＯ３）２。

由ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅｒ方程推算出土壤中Ｎｉ的吸附势由大到小依次为ＣＯ（ＮＨ２）２、ＣＫ、ＮＨ４ＮＯ３、ＫＣｌ、ＫＨ２ＰＯ４、ＮＨ４Ｃｌ、Ｃａ（ＮＯ３）２。

以上结果表明化肥不仅能影响土壤对Ｎｉ的吸附量，也
影响土壤对Ｎｉ的吸附强度。

３讨论
试验中的６种化肥能对土壤吸附Ｎｉ产生不同的影响，主要体现在吸附量与吸附强度的改变。

由Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程得出的最大吸附量表明，除ＣＯ（ＮＨ２）２和ＫＨ２ＰＯ４外，其余４种化肥均能抑制土壤对Ｎｉ的吸持能力，减少土壤对Ｎｉ的饱和吸附量。

而由ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅｒ方程计算出的吸附势表明，除ＣＯ（ＮＨ２）２外，其余５种化肥均降
低了土壤对Ｎｉ的吸附强度，从而增加了土壤中Ｎｉ的移动性。

ＤｅＢｏｅｒ－Ｚｗｉｋｋｅ
ｒ方程中，吸附势等于专性吸附和静电吸附的加权平均值［１０］，其中前者的吸附势相对较高，而后者的吸附势较低。

添加ＣＯ（ＮＨ２）２能同时提高土壤对Ｎｉ的饱和吸附量和吸附强度，可能是因为ＣＯ（ＮＨ２）２提高了土壤的ｐＨ，增加了土壤胶体表面负电荷量，导致土壤表面吸附位点的增多，因此增加了土壤对Ｎｉ的吸附率。

赵晶［１１］研究发现，添加ＣＯ（ＮＨ２）２能使水稻土的ｐＨ上升０．２～１．６。

而ｐＨ升高增加了土壤对Ｎｉ的专性吸附，导致总吸附势的增大。

添加ＫＨ２ＰＯ４在低浓度时抑制土壤吸附Ｎｉ的可能原因是：在低浓度时，Ｋ＋在与Ｎｉ的竞争吸附作用中占优势，占据了Ｎｉ离子的专性吸附位点；在高浓度时，土壤中专性吸附位点已趋近饱和，ＰＯ４３－增加了土壤表面的负电荷量［１２］，促进了土壤对Ｎｉ的静电吸附，导致了吸附量的增加，但土壤对Ｎｉ的专性吸附比例降低，从而导致吸附势的降低。

其余４种化肥均对土壤吸附Ｎｉ表现出不同程度的抑制作用，其中Ｃａ（ＮＯ３）２的抑制作用最大，这可能与Ｃａ２＋和Ｎｉ的竞争吸附效应较强有关。

添加ＮＨ４Ｃｌ和ＮＨ４ＮＯ３也均减少了土壤对Ｎｉ的饱和吸附量，主要是因为ＮＨ４＋的硝化反应降低了土壤ｐＨ，从而减少了土壤对Ｎｉ的专性吸附。

佟德利等［１３］的研究表明，ＮＨ４＋能使土壤ｐＨ在２８ｄ内下降０．８２。

其中ＮＨ４Ｃｌ抑制作用更强，是因为Ｃｌ－能与Ｎｉ离子发生较强的络合作用，减少了可供土壤吸附的离子态Ｎｉ含量。

崔志红等［１４］研究发现，无机配位体Ｃｌ－能在６０ｄ内解吸土壤中９．９％的Ｎｉ离子。

ＫＣｌ对土壤吸附Ｎｉ的抑制作用最小，可能是因为Ｋ＋竞争Ｎｉ离子的吸附位点的能力较弱，不及Ｃａ２＋和ＮＨ４＋的影响作用强烈。

Ｃａ（ＮＯ３）２、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ４ＮＯ３、ＫＣｌ均降低了土壤对Ｎｉ的吸附势，可能与这４种化肥在降低Ｎｉ吸附量的同时减少了土壤对Ｎｉ的专性吸附有关。

已有研究发现，施用化肥会改变土壤中重金属含量，影响其在土壤液相中的移动性与生物有效性［１５，１６］，进而影响土壤对重金属离子的吸附。

Ｌｉ等［１７］研究发现，施用化肥能明显增加土壤中可交换态的Ｃｄ、Ｍｎ、Ｃｕ和Ｚｎ离子量。

Ｃｏｎｅｓａ等［１８］通过盆栽试验发现，向土壤中添加化肥溶液，能显著增加小麦嫩枝部和谷粒中Ｚｎ、Ｎｉ和Ｃｕ的含量。

本研究发现，除ＣＯ（ＮＨ２）２和ＫＨ２ＰＯ４外，Ｃａ（ＮＯ３）２、ＮＨ４Ｃｌ、ＮＨ４ＮＯ３、ＫＣｌ４种化肥均同时减少了土壤对Ｎｉ的饱和吸附量和吸附强度，增加了Ｎｉ的移动性与生物有效性。

因此，在实际耕作含Ｎｉ较高的农田土壤时，应谨慎考虑施用的化肥，可采用ＣＯ（ＮＨ２）２来减少土壤中Ｎｉ的移动性与生物有效性。

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