211235160_缓释型除草剂研究进展
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与纳米乳剂相比，水乳剂乳化剂的用量少，更加 绿色安全。冯建国等制备了三苯乙烯基苯酚聚氧乙烯 醚磷酸酯三乙醇胺盐稳定的异丙甲草胺水乳剂，发现 在 pH=9、乳化温度 35 ℃时，乳液的稳定性最好。但 随着电解质离子浓度的增加，乳液的稳定性下降 。 [10] 丙草胺是具有高选择性的水稻田除草剂，由于长期单 一使用，药效已经有了明显的下降，开发研究复配型 除草剂具有重要的意义。吴星星通过对配方进行优化 筛选，确定了（25+5）% 丙草胺 + 乙氧氟草醚水乳剂 的最优配方，在对其各项性能指标测试后，发现该水 乳剂具有良好的生物活性及稳定性 [11]。丑靖宇等采用 转相法制备了 40% 噁草酮 + 丙草胺水乳剂并筛选确定 了较优配方组成，对室内药效及安全性进行评价，发 现其在室温条件下对靶草的抑制率在 90% 以上 [12]。这 些都表明复配制剂不仅可以延缓抗性的产生，还可以 增强除草剂的活性，具有良好的开发价值和应用前景。 1.4 吸附型缓释除草剂
行表征，确定了乳化、预聚、缩聚 3 步反应的最优反应 条件并采用显微镜监测了整个微胶囊化过程。结果表明 微胶囊为球形颗粒且分布均匀，具有良好的缓释性能 [2]。 周同磊等以聚（丁二酸 - 己二酸丁二醇酯）树脂为囊 材制备了丁草胺微胶囊，并通过对载体材料的改性及 工艺条件筛选优化，发现在剪切速度为 14 000 r·min-1， 芯材质量比为 1 ∶ 2 时，可获得分布均匀、分散性良 好的丁草胺微胶囊，并具有良好的缓释效果 [3]。 1.2 亲水凝胶包覆型除草剂
1 物理型缓释除草剂
1.1 微胶囊型缓释除草剂 微胶囊型缓释除草剂是将除草剂包裹在具有一定
强度的微囊结构中。李德明制备了异丙甲草胺聚脲微 胶囊悬浮剂，通过对制备条件进行优化，得到了包封 率较高、外貌形态最佳的微囊；微胶囊除草剂能持续 释放近 40 d，证明了微囊悬浮剂能有效延长药物的持 效期，达到了缓释的目的，同时聚脲材料能降低成本 及减少环境污染 [1]。寇寅客对异戊草酮微胶囊的性能进
2 化学型缓释除草剂
化学型缓释剂是在不破坏有效成分化学结构的前 提下利用药物本身带有的活性基团，通过化学反应结 合到携有活性基团的载体上而成的高分子药物。药物 与聚合物的结合主要通过各种复杂的反应完成，为了 设计出合理的反应条件，就必须考虑药物有效成分的 释放途径，而有效成分的释放机理同样十分复杂，所 以必须对母体药物、交联剂等精心筛选，才能达到理 想的效果。Allan 等人选用 2,4- 二氯苯氧乙酰基氯与 带有多个羟基的天然聚合物反应制成化学型缓释制剂， 取得了良好的缓释效果，作用期可达 170 d，且当两 者以酸酐、酰胺、酯键结合时效果最好 [20]。Kim 等将 2,4- 二氯苯氧乙酸（2,4-D）与一氯甲苯乙烯反应得到 了 2,4- 二氯苯氧基乙酰氧基甲基苯乙烯（DOMS）， 并与丙烯酰胺（Acrylamide，AM）通过自由基共聚反 应制备了 DOMS-co-AM 亲水性聚合物，从水解实验 来看，随着介质 pH 和温度的升高，2,4-D 的释放量增 加 [21]。虽然化学型除草剂具有稳定性高、便于储存和 运输等优点，但其受环境影响大，且只能对指定种群
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第17卷第6期 Vol.17 No.6
南方农业 South China Agriculture
2023年3月 Mar. 2023
矿化量产生影响 [6]。白婵等的研究结果也佐证了这一 观点 [7]。 1.3 乳剂除草剂
近 年 来， 纳 米 技 术 迅 猛 发 展， 利 用 纳 米 材 料 研 发农药新剂型成为热点。Suresh 等对氯菊酯纳米乳剂 进行了制备及研究，结果表明其作用效果显著高于普 通乳液，且对土壤及其他生物的伤害更小，具有更高 安全性的同时减少了对环境的污染 [8]。Zainuddin 等 通过混合实验设计法对配方进行优化后，得到粒径为 140.10 nm，且在离心和不同储藏条件下均具有良好稳 定性的棕榈油负载银胶菊粗提取物的纳米乳剂，其在 较低的浓度下即可对靶标有完全抑制作用 [9]。
我国是农业大国，大量农药被广泛用于农业生产， 产生高效益的同时带来了一系列的负面影响。1）传统 剂型在使用后由于自然环境等因素影响，其损失率在 50% ～ 60%。2）持效期短，为了增加持效时间，要 不断增加使用量。3）残留量高，不仅造成环境污染， 也危害着人们的身体健康。因此，农药缓释系统逐渐 受到研究者的关注。缓释型农药可以使药物在一定时 间内缓慢释放，延长药效，同时减少农药用量，降低 污染。当前缓释体系的类型逐渐增多，主要包括微胶囊、 亲水凝胶包覆、无机黏土吸附、纳米乳剂、缓释膜等。
[7] 白 婵 , 陈 碧 瑶 , 唐 婧 怡 , 等 . 油 冬 菜 对 水 凝 胶 包 裹 14C- 多 菌 灵 的 吸 收 及 其 在 土 壤 - 油 冬 菜 体 系 中 的 可 提 态 残 留 和 结 合 残 留 [J]. 核 农 学 报 ,2016,30(2):338-346.
[8] SURESH KUMAR R S,SHINY P J,ANJALI C H,et al.Distinctive effects of nano-sized permethrin in the environment[J].Environmental Science and Pollution Research,2013,20(4):2593-2602.
2023年3月 Mar. 2023
摘 要 除草剂在农业生产中发挥着重要作用，它能有效减少杂草对作物的危害，维持作物产量，是 必不可少的农业生产资料。过去，人们对除草剂的要求大多为“杀灭”，但随着生态环境问题日益严 重，传统剂型逐渐被新剂型所代替，具有持效、稳定、安全等特点的缓释制剂成为研究的新热点。基 于此，通过查阅相关文献，对物理型（微胶囊、亲水凝胶包覆、乳剂、吸附、缓释膜）和化学型缓释 除草剂的研究进展进行总结。 关键词 缓释技术；除草剂；微胶囊；亲水凝胶；研究进展 中图分类号：S482.4 文献标志码：A DOI：10.19415/ki.1673-890x.2023.06.002
第17卷第6期 Vol.17 No.6
南方农业 South China Agriculture
Hale Waihona Puke 秦季然，赵文琪，张亚婷 . 缓释型除草剂研究进展 [J]. 南方农业，2023，17（6）：4-6.
缓释型除草剂研究进展
秦季然，赵文琪，张亚婷 * （天津中医药大学公共卫生与健康科学学院，天津 301617）
近几年，高吸水树脂（Super Absorbent Polymer， SAP）被广泛应用于各个领域，以 SAP 为材料制备的 缓释型农药也逐渐增多。杨晶莹以淀粉改性水凝胶包 覆处理乙草胺、甲磺隆和莠去津，发现凝胶为微生物 提供了更多的碳源，从而在不同程度上影响了土壤中 微生物的群落结构及群落多样性；通过 14C 同位素追 踪技术，发现包覆处理显著提高了乙草胺在土壤中的 矿化量，但因影响机制不同，甲磺隆及莠去津的残留 变化呈不同趋势；凝胶包覆处理影响了 3 种除草剂降 解产物的含量，但并没有改变降解产物 [4]。高琪选用 乙草胺和莠去津为原药，发现它们都表现出较高的除 草活性且亲水凝胶处理能降低乙草胺在玉米上的残留， 具有更高的安全性 [5]。张素芬选取丙酯草醚，同样用 淀粉改性亲水凝胶包覆处理，并对其性能及土壤行为 规律进行研究。发现凝胶包覆处理显著降低了丙酯草 醚在中性土壤中的结合残留，也显著增加了其在碱性 土壤中的矿化量，但并未对酸性土壤中的残留规律及
吸附型缓释除草剂是利用分子吸附的原理将药物 吸附于有机或无机载体上。常用的载体有硅藻土、膨 润土等，膨润土具有很强的吸附性并带有大量的负电 荷离子，在食品、医药等领域有着诸多应用。施运生 以有机改性的膨润土吸附丙草胺，研究其吸附性能及 缓释性能，发现膨润土对药物的吸附能力明显增强， 其原因可能是有机改性增强了膨润土的疏水性，且改 性剂载量越大，吸附性能越强；而丙草胺从有机膨润 土的释放随着改性剂载量的增加而减小，丙草胺的释 放时间与原药相比延缓了 16 ～ 23 倍，证明此剂型能 有效延缓药物的释放 [13]。张梅琪、马林等的研究结果 也佐证了这一结论 [14-15]。胡六江等尝试将羧甲基壳聚 糖与改性膨润土复合用于莠去津的载体，以延缓莠去
[4] 杨晶莹 . 亲水凝胶包覆的三种除草剂在好氧土壤 中环境行为与归趋的示踪法研究 [D]. 杭州 : 浙江 大学 ,2019.
[5] 高琪 . 两种亲水凝胶包覆除草剂的药效及其在 玉米—土壤体系中行为研究 [D]. 杭州 : 浙江大 学 ,2017.
[6] 张素芬 . 亲水凝胶包覆型丙酯草醚的制备、性能 及其土壤行为规律的示踪法研究 [D]. 杭州 : 浙江 大学 ,2014.
收稿日期：2023-02-18 基金项目：天津市科技计划项目“基于减药增效的植物源除草剂缓释体 系的构建研究及应用”（22YDTPJC00880）。 作者简介：秦季然（1999—），女，山东菏泽人，硕士，从事活性物质 缓释体系构建与机制研究。 *为通信作者，E-mail：yolanda3788@。
参考文献：
[1] 李德明 . 异丙甲草胺聚脲微囊悬浮剂的制备和表 征 [D]. 长春 : 吉林农业大学 ,2020.
[2] 寇寅客 . 除草剂异戊草酮微胶囊化的研究 [D]. 石 家庄 : 河北科技大学 ,2015.
[3] 周同磊 , 李晓刚 . 基于生物可降解壁材制备丁草 胺 微 胶 囊 的 工 艺 条 件 [J]. 农 药 ,2016,55(3):174177.
津的释放并减少淋溶损失，结果表明采用复合载体时 莠去津释放时间延长了 1 倍以上，且经 9 次淋洗后莠 去津的累计淋出率仅为 6.0%[16]。 1.5 缓释膜
目前，聚乙烯薄膜是我国最常用的除草地膜，但 其生物降解速率较低，成本也较高，将聚乙酸乙烯酯 （Polyvinyl Acetate，PVA） 和 淀 粉（Starch，ST） 共 制 PVA- 淀粉复合材料是有效解决方案之一。王松用 埃 洛 石 纳 米 管（Halloysite Nanotube，HNTs） 和 蒙 脱 土（Montmorillonite，MMT）填充改性聚乙烯醇 - 淀 粉（PVA-ST）复合膜，以此包封 2,4- 二氯苯氧乙酸 （2,4-D）和莠去津（Atrazine，AT）并对其结构性能 进行了研究和比较，发现改性可有效提高复合膜的耐 水性，并赋予其一定的紫外线屏蔽功能；且它们均能 有效延缓药物的释放，相比之下，HNTs-2,4-D/AT 的 延缓能力更佳 [17]。这可能是由于 HNTs 能对缓释膜骨 架起到加固作用，降低土壤淋溶后 PVA-ST 基体的溶 蚀程度，从而延缓药物的淋出 [18]。Lee 等采用静电喷 涂技术成功合成了含除草剂金属 - 有机骨架的聚乙烯 醇 - 淀粉基复合膜 MOF-5 并对其主要性能进行了表 征。结果表明复合膜缓释效果可靠，15 h 累计释放率 为 50% 左右 。 [19]
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杂草起到防治作用，长久使用会出现抗药性。
3 小结
由于新型农药化合物的合成和筛选耗时耗力，开 发农药新剂型成为目前非常重要的路径，除草剂的缓 释技术也因此在近几年有了迅猛发展，特别是随着人 们对于环境保护的日益重视，缓释剂型受到了越来越 多科研人员的重视。缓释剂型虽然具有很多优点，但 仍存在一些问题，如材料成本较高、缓释材料对环境 的二次污染等，而且其研究和测试大多都是在实验室 中完成，对于实际环境中的各种因素的综合影响还有 待进一步研究。本综述主要选择了几种具有代表性的 缓释除草剂进行总结，以期为后续研究提供参考。
行表征，确定了乳化、预聚、缩聚 3 步反应的最优反应 条件并采用显微镜监测了整个微胶囊化过程。结果表明 微胶囊为球形颗粒且分布均匀，具有良好的缓释性能 [2]。 周同磊等以聚（丁二酸 - 己二酸丁二醇酯）树脂为囊 材制备了丁草胺微胶囊，并通过对载体材料的改性及 工艺条件筛选优化，发现在剪切速度为 14 000 r·min-1， 芯材质量比为 1 ∶ 2 时，可获得分布均匀、分散性良 好的丁草胺微胶囊，并具有良好的缓释效果 [3]。 1.2 亲水凝胶包覆型除草剂
1 物理型缓释除草剂
1.1 微胶囊型缓释除草剂 微胶囊型缓释除草剂是将除草剂包裹在具有一定
强度的微囊结构中。李德明制备了异丙甲草胺聚脲微 胶囊悬浮剂，通过对制备条件进行优化，得到了包封 率较高、外貌形态最佳的微囊；微胶囊除草剂能持续 释放近 40 d，证明了微囊悬浮剂能有效延长药物的持 效期，达到了缓释的目的，同时聚脲材料能降低成本 及减少环境污染 [1]。寇寅客对异戊草酮微胶囊的性能进
2 化学型缓释除草剂
化学型缓释剂是在不破坏有效成分化学结构的前 提下利用药物本身带有的活性基团，通过化学反应结 合到携有活性基团的载体上而成的高分子药物。药物 与聚合物的结合主要通过各种复杂的反应完成，为了 设计出合理的反应条件，就必须考虑药物有效成分的 释放途径，而有效成分的释放机理同样十分复杂，所 以必须对母体药物、交联剂等精心筛选，才能达到理 想的效果。Allan 等人选用 2,4- 二氯苯氧乙酰基氯与 带有多个羟基的天然聚合物反应制成化学型缓释制剂， 取得了良好的缓释效果，作用期可达 170 d，且当两 者以酸酐、酰胺、酯键结合时效果最好 [20]。Kim 等将 2,4- 二氯苯氧乙酸（2,4-D）与一氯甲苯乙烯反应得到 了 2,4- 二氯苯氧基乙酰氧基甲基苯乙烯（DOMS）， 并与丙烯酰胺（Acrylamide，AM）通过自由基共聚反 应制备了 DOMS-co-AM 亲水性聚合物，从水解实验 来看，随着介质 pH 和温度的升高，2,4-D 的释放量增 加 [21]。虽然化学型除草剂具有稳定性高、便于储存和 运输等优点，但其受环境影响大，且只能对指定种群
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第17卷第6期 Vol.17 No.6
南方农业 South China Agriculture
2023年3月 Mar. 2023
矿化量产生影响 [6]。白婵等的研究结果也佐证了这一 观点 [7]。 1.3 乳剂除草剂
近 年 来， 纳 米 技 术 迅 猛 发 展， 利 用 纳 米 材 料 研 发农药新剂型成为热点。Suresh 等对氯菊酯纳米乳剂 进行了制备及研究，结果表明其作用效果显著高于普 通乳液，且对土壤及其他生物的伤害更小，具有更高 安全性的同时减少了对环境的污染 [8]。Zainuddin 等 通过混合实验设计法对配方进行优化后，得到粒径为 140.10 nm，且在离心和不同储藏条件下均具有良好稳 定性的棕榈油负载银胶菊粗提取物的纳米乳剂，其在 较低的浓度下即可对靶标有完全抑制作用 [9]。
我国是农业大国，大量农药被广泛用于农业生产， 产生高效益的同时带来了一系列的负面影响。1）传统 剂型在使用后由于自然环境等因素影响，其损失率在 50% ～ 60%。2）持效期短，为了增加持效时间，要 不断增加使用量。3）残留量高，不仅造成环境污染， 也危害着人们的身体健康。因此，农药缓释系统逐渐 受到研究者的关注。缓释型农药可以使药物在一定时 间内缓慢释放，延长药效，同时减少农药用量，降低 污染。当前缓释体系的类型逐渐增多，主要包括微胶囊、 亲水凝胶包覆、无机黏土吸附、纳米乳剂、缓释膜等。
[7] 白 婵 , 陈 碧 瑶 , 唐 婧 怡 , 等 . 油 冬 菜 对 水 凝 胶 包 裹 14C- 多 菌 灵 的 吸 收 及 其 在 土 壤 - 油 冬 菜 体 系 中 的 可 提 态 残 留 和 结 合 残 留 [J]. 核 农 学 报 ,2016,30(2):338-346.
[8] SURESH KUMAR R S,SHINY P J,ANJALI C H,et al.Distinctive effects of nano-sized permethrin in the environment[J].Environmental Science and Pollution Research,2013,20(4):2593-2602.
2023年3月 Mar. 2023
摘 要 除草剂在农业生产中发挥着重要作用，它能有效减少杂草对作物的危害，维持作物产量，是 必不可少的农业生产资料。过去，人们对除草剂的要求大多为“杀灭”，但随着生态环境问题日益严 重，传统剂型逐渐被新剂型所代替，具有持效、稳定、安全等特点的缓释制剂成为研究的新热点。基 于此，通过查阅相关文献，对物理型（微胶囊、亲水凝胶包覆、乳剂、吸附、缓释膜）和化学型缓释 除草剂的研究进展进行总结。 关键词 缓释技术；除草剂；微胶囊；亲水凝胶；研究进展 中图分类号：S482.4 文献标志码：A DOI：10.19415/ki.1673-890x.2023.06.002
第17卷第6期 Vol.17 No.6
南方农业 South China Agriculture
Hale Waihona Puke 秦季然，赵文琪，张亚婷 . 缓释型除草剂研究进展 [J]. 南方农业，2023，17（6）：4-6.
缓释型除草剂研究进展
秦季然，赵文琪，张亚婷 * （天津中医药大学公共卫生与健康科学学院，天津 301617）
近几年，高吸水树脂（Super Absorbent Polymer， SAP）被广泛应用于各个领域，以 SAP 为材料制备的 缓释型农药也逐渐增多。杨晶莹以淀粉改性水凝胶包 覆处理乙草胺、甲磺隆和莠去津，发现凝胶为微生物 提供了更多的碳源，从而在不同程度上影响了土壤中 微生物的群落结构及群落多样性；通过 14C 同位素追 踪技术，发现包覆处理显著提高了乙草胺在土壤中的 矿化量，但因影响机制不同，甲磺隆及莠去津的残留 变化呈不同趋势；凝胶包覆处理影响了 3 种除草剂降 解产物的含量，但并没有改变降解产物 [4]。高琪选用 乙草胺和莠去津为原药，发现它们都表现出较高的除 草活性且亲水凝胶处理能降低乙草胺在玉米上的残留， 具有更高的安全性 [5]。张素芬选取丙酯草醚，同样用 淀粉改性亲水凝胶包覆处理，并对其性能及土壤行为 规律进行研究。发现凝胶包覆处理显著降低了丙酯草 醚在中性土壤中的结合残留，也显著增加了其在碱性 土壤中的矿化量，但并未对酸性土壤中的残留规律及
吸附型缓释除草剂是利用分子吸附的原理将药物 吸附于有机或无机载体上。常用的载体有硅藻土、膨 润土等，膨润土具有很强的吸附性并带有大量的负电 荷离子，在食品、医药等领域有着诸多应用。施运生 以有机改性的膨润土吸附丙草胺，研究其吸附性能及 缓释性能，发现膨润土对药物的吸附能力明显增强， 其原因可能是有机改性增强了膨润土的疏水性，且改 性剂载量越大，吸附性能越强；而丙草胺从有机膨润 土的释放随着改性剂载量的增加而减小，丙草胺的释 放时间与原药相比延缓了 16 ～ 23 倍，证明此剂型能 有效延缓药物的释放 [13]。张梅琪、马林等的研究结果 也佐证了这一结论 [14-15]。胡六江等尝试将羧甲基壳聚 糖与改性膨润土复合用于莠去津的载体，以延缓莠去
[4] 杨晶莹 . 亲水凝胶包覆的三种除草剂在好氧土壤 中环境行为与归趋的示踪法研究 [D]. 杭州 : 浙江 大学 ,2019.
[5] 高琪 . 两种亲水凝胶包覆除草剂的药效及其在 玉米—土壤体系中行为研究 [D]. 杭州 : 浙江大 学 ,2017.
[6] 张素芬 . 亲水凝胶包覆型丙酯草醚的制备、性能 及其土壤行为规律的示踪法研究 [D]. 杭州 : 浙江 大学 ,2014.
收稿日期：2023-02-18 基金项目：天津市科技计划项目“基于减药增效的植物源除草剂缓释体 系的构建研究及应用”（22YDTPJC00880）。 作者简介：秦季然（1999—），女，山东菏泽人，硕士，从事活性物质 缓释体系构建与机制研究。 *为通信作者，E-mail：yolanda3788@。
参考文献：
[1] 李德明 . 异丙甲草胺聚脲微囊悬浮剂的制备和表 征 [D]. 长春 : 吉林农业大学 ,2020.
[2] 寇寅客 . 除草剂异戊草酮微胶囊化的研究 [D]. 石 家庄 : 河北科技大学 ,2015.
[3] 周同磊 , 李晓刚 . 基于生物可降解壁材制备丁草 胺 微 胶 囊 的 工 艺 条 件 [J]. 农 药 ,2016,55(3):174177.
津的释放并减少淋溶损失，结果表明采用复合载体时 莠去津释放时间延长了 1 倍以上，且经 9 次淋洗后莠 去津的累计淋出率仅为 6.0%[16]。 1.5 缓释膜
目前，聚乙烯薄膜是我国最常用的除草地膜，但 其生物降解速率较低，成本也较高，将聚乙酸乙烯酯 （Polyvinyl Acetate，PVA） 和 淀 粉（Starch，ST） 共 制 PVA- 淀粉复合材料是有效解决方案之一。王松用 埃 洛 石 纳 米 管（Halloysite Nanotube，HNTs） 和 蒙 脱 土（Montmorillonite，MMT）填充改性聚乙烯醇 - 淀 粉（PVA-ST）复合膜，以此包封 2,4- 二氯苯氧乙酸 （2,4-D）和莠去津（Atrazine，AT）并对其结构性能 进行了研究和比较，发现改性可有效提高复合膜的耐 水性，并赋予其一定的紫外线屏蔽功能；且它们均能 有效延缓药物的释放，相比之下，HNTs-2,4-D/AT 的 延缓能力更佳 [17]。这可能是由于 HNTs 能对缓释膜骨 架起到加固作用，降低土壤淋溶后 PVA-ST 基体的溶 蚀程度，从而延缓药物的淋出 [18]。Lee 等采用静电喷 涂技术成功合成了含除草剂金属 - 有机骨架的聚乙烯 醇 - 淀粉基复合膜 MOF-5 并对其主要性能进行了表 征。结果表明复合膜缓释效果可靠，15 h 累计释放率 为 50% 左右 。 [19]
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南方农业 South China Agriculture
2023年3月 Mar. 2023
杂草起到防治作用，长久使用会出现抗药性。
3 小结
由于新型农药化合物的合成和筛选耗时耗力，开 发农药新剂型成为目前非常重要的路径，除草剂的缓 释技术也因此在近几年有了迅猛发展，特别是随着人 们对于环境保护的日益重视，缓释剂型受到了越来越 多科研人员的重视。缓释剂型虽然具有很多优点，但 仍存在一些问题，如材料成本较高、缓释材料对环境 的二次污染等，而且其研究和测试大多都是在实验室 中完成，对于实际环境中的各种因素的综合影响还有 待进一步研究。本综述主要选择了几种具有代表性的 缓释除草剂进行总结，以期为后续研究提供参考。