石墨烯及其衍生物在材料阻燃中的应用研究进展

第１５期 收稿日期：２０２０－０５－２１
基金项目：滨州学院科研基金项目“碳纳米管的微胶囊化设计及其阻燃飞机制造用环氧树脂研究”（ＢＺＸＹＬＧ１９１３）作者简介：蒋灵君（１９９９—），女，山东滨州人。

石墨烯及其衍生物在材料阻燃中的应用研究进展
蒋灵君，贾新磊，许兰娟
（滨州学院化工与安全学院，山东滨州　２５６６０３）
摘要：石墨烯作为一种新型阻燃剂，因其绿色、环保等优点而被越来越广泛的应用于各种复合材料。

本文综述了近几年石墨烯阻燃复合
材料方面的相关文献，讨论并归纳了石墨烯及其衍生物单独使用、将石墨烯及其衍生物进行改性以及石墨烯及其衍生物与其他阻燃剂协同使用时对材料阻燃性能的影响，总结了石墨烯在聚合物阻燃应用中存在的不足，分析了石墨烯在材料阻燃方面的发展趋势。

关键词：石墨烯；复合材料；阻燃；研究进展中图分类号：Ｏ６１３．７１；ＴＢ３３２ 文献标识码：Ａ 文章编号：１００８－０２１Ｘ（２０２０）１５－００７７－０２
ＲｅｓｅａｒｃｈｏｎＧｒａｐｈｅｎｅＦｌａｍｅＲｅｔａｒｄａｎｔＰｏｌｙｍｅｔｈｙｌＭｅｔｈａｃｒｙｌａｔｅ
ＪｉａｎｇＬｉｎｇｊｕｎ，ＪｉａＸｉｎｌｅｉ，ＸｕＬａｎｊｕａｎ
（ＳｃｈｏｏｌｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇａｎｄＳａｆｅｔｙ，ＢｉｎｚｈｏｕＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｂｉｎｚｈｏｕ　２５６６０３，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｇｒａｐｈｅｎｅａｓａｎｅｗｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔ，ｄｕｅｔｏｉｔｓａｄｖａｎｔａｇｅｓｏｆｇｒｅｅｎ，ａｎｄｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎｈａｓｂｅｅｎｗｉｄｅｌｙａｐｐｌｉｅｄｉｎａｌｌｋｉｎｄｓｏｆｃｏｍｐｏｓｉｔｅｍａｔｅｒｉａｌ．Ｔｈｅｇｒａｐｈｅｎｅｉｎｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔｃｏｍｐｏｓｉｔｅｍａｔｅｒｉａｌａｓｐｅｃｔｓｏｆｔｈｅｒｅｌｅｖａｎｔｌｉｔｅｒａｔｕｒｅ．Ｇｒａｐｈｅｎｅａｎｄｉｔｓｄｅｒｉｖａｔｉｖｅｓａｒｅｄｉｓｃｕｓｓｅｄｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔ，ａｆｔｅｒｃｈｅｍｉｃａｌｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ，ａｌｏｎｅｏｒｉｎｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎｗｉｔｈｏｔｈｅｒｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔｓｓｙｎｅｒｇｙｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔｍａｔｅｒｉａｌｓｗｈｅｎｕｓｅｄ．Ａｎａｌｙｓｉｓｏｆｔｈｅｅｘｉｓｔｉｎｇｉｎｔｈｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆｇｒａｐｈｅｎｅｉｎ
ｐｏｌｙｍｅｒｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔ
，ａｎｄａｎａｌｙｚｅｓｔｈｅｇｒａｐｈｅｎｅｉｎｔｈｅｆｉｅｌｄｏｆｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔｍａｔｅｒｉａｌｓｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｔｒｅｎｄ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｇｒａｐｈｅｎｅ；ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｍａｔｅｒｉａｌｓ；ｆｌａｍｅｒｅｔａｒｄａｎｔｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ；ｒｅｓｅａｒｃｈｐｒｏｇｒｅｓｓ 科学家ＡｎｄｒｅＧｅｉｍ和ＫｏｎｓｔａｎｔｉｎＮｏｖｏｓｅｌｏｖ分离出了石墨烯后石墨烯得到了广泛的应用，如今石墨烯因其绿色环保且优良的光学、力学性能等优点已经越来越广泛的应用于能源、生物医学等领域，而且作为一种绿色的聚合物阻燃剂，在聚合物的阻燃中使用的越来越广泛，但石墨烯在制备复合材料时经常会出现分散性差、分散不均匀的现象而且制备较困难，人们研究发现对石墨烯改性或加入其他阻燃剂可以减缓或者克服这些缺点。

１　石墨烯及其衍生物单独阻燃
石墨烯及其衍生物可以通过改善材料的玻璃化转变温度、
分解速率等来提高耐热性，但对不同的复合材料，石墨烯的用量和阻燃性能不同。

Ｙａｎｇ等人［１］
实验发现在提高ＰＭＭＡ玻璃化转变温度的应
用中，石墨烯比氧化石墨烯的效果更好；ＢｒｉｎｓｏｎＬＣ等人［２］
将
质量分数０
．０５％的石墨烯加入到ＰＭＭＡ中，使材料Ｔｇ提升了３０℃；赵玉真等人［３］
利用溶剂混合法向环氧树脂中加入了
１．５％的ＧＯ后，材料的Ｔｇ升高了７．８℃；康炜等人［４］
先用甲基丙烯酸二甲氨基乙酯制得分散液，之后乳液聚合得到的ＰＭＭＡ／石墨烯纳米复合材料，材料的起始热分解温度增高，且
Ｔｇ增加了６．４℃；李星宇等人［５］
利用两次模压等方法制得热塑
性聚氨酯弹性体／
石墨烯纳米片薄膜，发现加入ＧＲ后，薄膜面内及垂直方向的导热系数均有增加，导热性能变好，而且石墨
烯增强了热塑性聚氨酯弹性体的热稳定性；周慧等人［
６］
实验测得石墨烯的填充量为０．０４％时，对提高聚甲基丙烯酸甲酯的导
热系数效果最佳。

张明飞等人［７
］用硅烷偶联剂ＫＨ５５０、ＫＨ５６０对氧化石墨烯功能化后制备的复合材料比复合材料基体和添加ＧＯ的材料的传热性能更好，初始分解温度比复合材料基体
增加了１２℃。

李丽霞等人［８］
将石墨烯与ＭＷＣＮＴ分别加入天然橡胶中，制备复合材料，二者比较发现石墨烯和ＭＷＣＮＴ都可以提高天然橡胶的热稳定性，但石墨烯效果更为显著。

石墨烯的衍生物中氧化石墨烯的应用较为广泛，目前主要
通过Ｈ
ｕｍｍｅｒ法和改进Ｈｕｍｍｅｒ法制备。

Ｈｕａｎｇ等人［９］
发现加入氧化石墨烯的复合材料的耐热性和Ｔｇ高于未添加ＧＯ的聚
甲基丙烯酸甲酯，程江龙等人［１０］
在复合材料中加入了３％的氧化石墨烯发现复合材料的玻璃化转变温度得到了提升，而且氧化石墨烯不仅可以提高材料耐热性，还可以提高材料的初始分解温度，降低材料分解速率。

２　改性石墨烯及其衍生物阻燃
尚玉栋［１１］
利用石墨烯纳米带与聚甲基丙烯酸甲酯制成复合材料，发现其最大热分解速率温度比聚甲基丙烯酸甲酯高２４．Ｃ，比多壁碳纳米管／聚甲基丙烯酸甲酯高８．Ｃ，当石墨烯的
添加含量达到６ｗｔ％时，热稳定性最好；王赫等人［１２
］将经碱液、氯乙酸溶液等改性的氧化石墨烯与十八烷基胺和聚甲基丙烯酸甲酯制备微胶囊，实验发现改性后的石墨烯会使微胶囊成囊
效率下降，而且降低了材料的热稳定性；胡振鹏等人［１３］
发现石墨烯经聚苯胺改性后可以提高其在复合材料中的分散性，而且可以使聚甲基丙烯酸甲酯的正温度系数强度和稳定性得到了
提高；任翔宇等人［
１４］
用茶多酚对氧化石墨烯改性制备了ＴＰＧ，当ＴＰＧ含量为１．０％时，材料大分子受热开始裂解的温度提高
了２２．２℃，Ｔｇ提高了４．３℃；胡宇辰等人［１５］
用ＡＰＴＥＳ对石墨烯改性后，添加到天然橡胶中，使其导热性能提升１０８％，加入到丁腈橡胶中，使其导热性能提高了１９４％，而且采用预混合使石
墨烯在复合材料中分散更均匀。

蔡迪等人［
１６］
利用硬脂醇改性的ＧＯ与正十八烷制复合相变材料，经实验得当添加４％的改性石墨烯后，复合相变材料的导热率比未加改性石墨烯的正十
八烷高１
３１．９％，且具有较好的分散性。

３　石墨烯及其衍生物与其他阻燃剂协同阻燃
林晨等人［１７］
在ＧＯ／聚甲基丙烯酸甲酯复合材料中引入了金属离子，实验测得材料的最大热分解温度比纯ＰＭＭＡ的高８２℃，与未引入金属离子配位的ＧＯ／ＰＭＭＡ相比，最大热分解
·
７７·蒋灵君，等：石墨烯及其衍生物在材料阻燃中的应用研究进展
山　东　化　工
温度提升了２６℃；周文［１８］实验制得ＣＮＳ／ＡＴＯ－ＰＭＭＡ复合材料，发现ＣＮＳ／ＡＴＯ在ＰＭＭＡ中分散均匀，ＣＮＴ／ＡＴＯ－ＰＭＭＡ界面无明显气孔，可以减慢物体燃烧速度，提高阻燃性能；阎转君［１９］用氧化石墨烯、十二醇和聚甲基丙烯酸甲酯制作出微胶囊，发现当加入０．１％氧化石墨烯时，导热系数比未添加氧化石墨烯提高了２８％；赖小娟等人［２０］在水性聚氨酯－丙烯酸酯乳液预聚体中加入了经十二烷基三甲基溴化铵改性的ＧＯ，实验测得０．８％的ＧＯ可以使热分解温度提高２１℃；陈琛等人［２１］在复合材料中加入了甲基丙烯酸二甲氨基乙酯为分散助剂，使复合材料基体对石墨烯完全包覆，使材料耐热性增加，Ｔｇ增加了６．４℃，初始热分解温度增加３８．３℃。

周天滋等人［２２］制备了钨掺杂二氧化钒／石墨烯复合物，发现当氧化石墨烯含量为五氧化二钒的４％，钨原子百分量为２．５％时，相变温度降低了３３．８℃，导热率提高，有良好的隔热性能和传热性能。

乔友健等人［２３］研究发现加入性纳米氮化硼和氧化石墨烯的聚氨酯材料热导率提高了１８８％；关莹等人［２４］利用ＧＯ与羧甲基化改性的毛竹半纤维素（羧甲基半纤维素）等制备的复合膜具有良好的阻氧性能，当ＧＯ含量０．５％时阻氧性能最佳。

武卫莉等人［２５］利用硅藻土包覆石墨烯，用来对聚丙烯进行改性研究，实验测得硅藻土０．２份，石墨烯０．１份时，聚丙烯的耐热性能得到改善，且初始分解温度提高了４４℃。

张雪等人［２６］在聚酰胺－６中加入了经ＫＨ－５５０改性后的ＧＯ和氢氧化镁后，材料的热分解速率下降，加入１％的ＧＯ和４０％的氢氧化镁可以提升材料阻燃性能。

杨同伟等人［２７］将聚乙二醇为储热材料，聚酯树脂作为载体，石墨烯为填料制得复合相变材料，试验发现石墨烯可以使材料导热性能显著增强，不仅可以吸收储存大量热量，而且增加了材料的比热容。

李晓宣等人［２８］将ＩＬ与ＭＰＥＧ按物质的量比１∶３制备出的物质与ＧＯ按质量比２∶１混合制备了ＩＬ－ＭＰＥＧ／ＲＧＯ，发现其能显著改善聚氨酯膜阻隔氧气的能力。

４　结论
各项研究表明石墨烯及其衍生物在对材料阻燃的同时可以改善材料的摩擦性能、硬度、抗菌性和生物相容性、导电性能、抗蠕变强度、耐腐蚀性能等［２９－３５］。

无论是单独使用还是改性后使用或者是与其他阻燃剂混合使用，都可以改善聚合物阻燃性能。

但石墨烯在阻燃方面仍存在些许问题，如石墨烯在对不同的材料使用前都应进行实验研究分析其作用效果；而且石墨稀在燃烧的初期阶段阻燃效果不明显。

尽管石墨烯在阻燃使用中仍存在一些问题，但其绿色环保的优点将会使它在阻燃研究和应用方面的发展越来越好。

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·
８
７
·ＳＨＡＮＤＯＮＧＣＨＥＭＩＣＡＬＩＮＤＵＳＴＲＹ ２０２０年第４９卷
山　东　化　工
水。

过氧化氢分解成水和氧气，不会增加污染负荷。

使用还原剂时，废水中不存在硫酸盐或氮盐。

因此，过氧化氢酶的使用不仅节约了水、时间和能源，而且在一定程度上减少了污染负荷［１４－１５］。

１．５　蛋白酶
蛋白酶催化蛋白质分子中某些肽键的水解反应。

在纺织工业中，蛋白酶被用来去除生丝中的丝胶层，以达到改善光泽和柔软度的目的。

蛋白酶处理后可以改变羊毛和丝绸纤维的表面性能，提供新的，甚至是独特的整理性能。

蚕丝的丝素细丝与蛋白质丝胶自然粘合在一起。

从生丝中去除丝胶被称为脱胶。

传统的脱胶方法，如肥皂脱胶和碱脱胶，消耗大量的能量和苛性的化学物质，如苏打灰、马赛香皂等。

酶脱胶是利用一种不攻击丝素的特殊蛋白酶对丝胶进行水解降解。

由于酶法脱胶可以采用较温和的机械处理方法，因此成品丝比皂法脱胶更光滑。

酶处理显著提高了蚕丝对活性染料的亲和力，大大降低了对环境的负荷［１６－１８］。

１．６　脂肪酶
聚对苯二甲酸乙二醇酯（ＰＥＴ）是一种疏水性纤维，碱水解是改善其润湿性的有效途径。

碱水解的主要缺点是强度损失和碱排放。

研究表明，脂肪酶比碱解更能改善水的润湿性和截留性。

酶反应需要在２℃下处理１０ｍｉｎ，且不影响强度。

脂肪酶对磺化和聚酯纤维也有效［１９－２０］。

２　未来发展趋势
现在随着现代生物技术的不断发展，定向进化和基因重组等技术不断出现和应用，由此产生了许多具有更强功能的新酶，这些酶在不断的投入到商业应用领域。

在不久的将来，生物漂白、分散促进剂和丝光等生物整理工艺也会不断的出现。

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（本文文献格式：蒋灵君，贾新磊，许兰娟．石墨烯及其衍生物在材料阻燃中的应用研究进展［Ｊ］．山东化工，２０２０，４９（１５）：７７－７８，８０．）
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·ＳＨＡＮＤＯＮＧＣＨＥＭＩＣＡＬＩＮＤＵＳＴＲＹ ２０２０年第４９卷。