化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理研究

化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应
机理研究
王娜娜;冯于川;郭欣;马素霞
【期刊名称】《燃料化学学报（中英文）》
【年(卷),期】2024(52)4
【摘要】本研究基于密度泛函理论(DFT)计算揭示了化学链重整过程中LaFeO_(3)载氧体的CH_(4)部分氧化反应机理,通过系统研究CH_(4)吸附活化、H_(2)和CO
形成以及氧扩散等基元反应步骤,构建了CH_(4)部分氧化反应网络。

研究发
现,CH_(4)发生逐步脱氢反应形成H原子,其中,CH3脱氢反应所需要克服的能垒(1.50 eV)最高,是CH_(4)逐步脱氢反应的限速步骤。

载氧体表面H_(2)形成有两种路径,其中,H原子从O顶位迁移到Fe顶位,然后与另外O顶位的H原子成键形成
H_(2)分子是主要途径。

由于其相对较低的能垒(1.27 eV),CO的形成过程较易发生。

氧扩散需要克服1.35 eV的能垒,表明氧扩散过程需要在高温下进行且扩散速率较低。

通过比较各基元反应能垒,发现H_(2)形成是LaFeO_(3)载氧体CH_(4)部分氧
化反应动力学的限速步骤,而H迁移是限制H_(2)形成的关键,加快H迁移是增强LaFeO_(3)载氧体性能的主要途径。

基于DFT计算研究系列A/B位点掺杂
LaFeO_(3)载氧体的H迁移过程,有望实现潜在A/B位点有效掺杂剂的快速筛选,指导高性能LaFeO_(3)载氧体的设计开发。

【总页数】9页(P586-594)
【作者】王娜娜;冯于川;郭欣;马素霞
【作者单位】太原理工大学电气与动力工程学院;华中科技大学煤燃烧国家重点实验室
【正文语种】中文
【中图分类】TE665.3
【相关文献】
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