MnO_2_NaY催化剂上NH_3低温选择催化还原NO_x

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MnO√MWCNTs低温氨选择性催化还原NOx硫中毒机理

MnO√MWCNTs低温氨选择性催化还原NOx硫中毒机理
物 理化 学学  ̄ ( ui a u u b o E W lHu x e e a ) X
S p e e e tmb r
Ac a Ph s 一 tm. 溉 20 2 28 t y . C}i S 1, , 7 21 5-21 2 8 21 5 7 [rc ] A tl ie
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S : Mn J O对 O MWCN s T 催化 剂活性 有 明显毒化 作用. 反应 温度 越高, O S 浓度越 大, 催化 剂 S CR活性 下降越 快. 活性中心 Mn原子硫酸 化是催化 剂失活的主要原因. 另外, 催化剂表面生成硫酸铵盐 以及 S 对 N Oz O吸 附的
抑 制 作用 也 一 定程 度 上 造 成 了催 化 剂 的失 活 .
we e p e a e y p r ou pe a in u ig MW CNT ste c t ls u p r whc s pe r ae r r p r db oe v lme i rgn t sn m o s a a ay t p ot h s ihwa r te t d
b h r ga i tc a ay i ( G ,s a nn lcrn mirs o y ( M) — y p w e i a t n y temo rvmer n ls T A) c n ig ee t co c p SE ,X r o d rdf ci i s o a r o ( D) X ry p oo lcrn s e t s o y ( P ) e eauepo rmme e u t nd s rt n (P , XR , — h tee t p cr c p X S ,tmp rtr—rga a o o d rd ci /e opi T R 0 0

不同晶型MnO_x催化还原NO活性研究

不同晶型MnO_x催化还原NO活性研究

第一作者:安泽文,男,1992年生,硕士研究生,研究方向为清洁燃烧。

#通讯作者。

*国家自然科学基金资助项目(No.51676102);山东省自然科学基金重点项目(No.ZR2015EM004);山东省泰山学者计划项目(No.201511029)。

不同晶型MnOx催化还原NO活性研究*安泽文1 王金玉1 李厚洋2 聂兆广3 胡艳芳3 王翠苹1#(1.青岛大学机电工程学院,山东 青岛266071;2.青岛能源热电有限公司,山东 青岛266011;3.青岛大学化工学院,山东 青岛266071) 摘要 为研究低温烟气脱硝的高效选择性催化还原(SCR)催化剂的催化活性,采用湿式浸渍法制备了以γ-Al2O3为载体、以MnOx为活性组分的系列MnOx/γ-Al2O3催化剂。

采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、BET多分子层吸附模型等测试方法对催化剂进行表征,分析Mn负载量对MnOx晶型、形貌及催化剂比表面积的影响,并进行催化还原NO实验,通过脱硝效率反映不同MnOx晶型时催化剂的脱硝特性。

结果表明,Mn负载量对MnOx的晶型和形貌产生明显影响。

Mn负载量低于0.4mmol/g时,无法形成明显晶核;Mn负载量为0.8mmol/g时,形成球状β-MnO2;Mn负载量为1.2mmol/g时,形成棒状α-MnO2。

球状β-MnO2提高了MnOx/γ-Al2O3比表面积,含球状β-MnO2的MnOx/γ-Al2O3催化剂具有最优的催化还原NO活性,175℃条件下达到84%左右的脱硝效率。

H2O(气态,下同)和SO2的存在对催化剂脱硝性能产生影响,分别持续通入600mg/m3 SO2、6.000%(体积分数)H2O 480min,脱硝效率分别下降约14百分点和10百分点。

关键词 Mn负载量 晶型 微观形貌 脱硝效率 耐水耐硫 DOI:10.15985/j.cnki.1001-3865.2019.03.008Study on the catalytic activity of MnOxwith different crystal types for reduction of NO AN Zewen1,WANG Jinyu1,LI Houyang2,NIE Zhaoguang3,HU Yanfang3,WANG Cuiping1.(1.College of Mechanical and ElectricalEngineering,Qingdao University,Qingdao Shandong 266071;2.Qingdao Energy Thermoelectricity Co.,Ltd.,Qingdao Shandong266011;3.College of Chemical Engineering,Qingdao University,Qingdao Shandong266071)Abstract: In order to investigate the high efficiency of SCR catalyst for the removal of NO from flue gas at lowtemperature,a series of MnOx/γ-Al2O3catalysts withγ-Al2O3as the support and MnOxas the active componentwere prepared by wet impregnation method.XRD,SEM,BET and other test methods were used to characterize thecatalysts.The influence of Mn loaded amount on the MnOxcrystal types,morphology and specific surface area of thecatalysts were analysed,and experiments about the catalytic reduction of NO were carried out at low temperature.Thedenitration characteristics of MnOxcatalysts with different crystal types were reflected by denitration efficiency.Results showed that the Mn loaded amount had obvious influence on the crystal types and morphology of MnOxincatalysts.When the Mn loaded amount was less than 0.4mmol/g,no obvious crystal nucleus was formed.When theMn loaded amount was 0.8mmol/g,layers of sphericalβ-MnO2crystal were formed.When the Mn loaded amountwas 1.2mmol/g,a kind of rod likeα-MnO2crystal was formed.The sphericalβ-MnO2crystal improved the specificsurface area and had the best catalytic activity.The denitrification efficiency of MnOx/γ-Al2O3with sphericalβ-MnO2crystal could be delivered to approximately 84%at 175℃.The presence of H2O(g)and SO2had an impacton the denitrification performance of the catalyst.With the continuous addition of 600mg/m3 SO2or 6.000%H2O(g)for 480min resulted in a reduction of the denitrification efficiency of 14percentage points and 10percentagepoints,respectively.Keywords: Mn loaded amount;crystal type;microscopic morphology;denitrification efficiency;resistance toH2O and SO2 氮氧化物是电力、钢铁、有色金属、建材、石油化工等多个行业污染物排放的重要组成部分,同时氮氧化物是主要的大气一次污染物,是形成酸雨、雾霾等大气污染的重要前体物。

nh3脱no的一种mno2催化机理

nh3脱no的一种mno2催化机理

NH3脱NO的一种MnO2催化机理一、研究背景氮氧化物(NOx)是大气污染物之一,其中NO是汽车尾气和火电厂排放的主要成分之一。

寻找高效的脱氮催化剂成为环境保护领域的热点问题。

NH3脱NO技术是一种有效的脱氮方法,而MnO2被广泛应用于NH3脱NO的催化剂中。

本文将探索NH3脱NO过程中MnO2的催化机理。

二、MnO2的结构特点1. 晶体结构:MnO2主要存在于四种结构类型,分别为α-MnO2、β- MnO2、γ-MnO2和δ-MnO2。

2. 表面性质:MnO2表面具有丰富的氧化还原活性中心,是NH3脱NO反应的关键。

三、NH3脱NO的催化机理1. NH3的吸附与解离2NH3 + MnO2 → N2 + 3H2O + MnO22. NO的吸附与活化NO + MnO2 → N2O + MnO23. NH3与活化NO反应生成N2NH3 + N2O → N2 + 2H2O4. MnO2的再生MnO2 + 1/2O2 → MnO2四、MnO2催化机理的影响因素1. 温度:在适宜的温度下,NH3和NO的反应速率会增加。

2. 压力:合适的压力有利于NH3和NO的吸附和反应。

3. MnO2的结构:不同晶体结构的MnO2对催化作用有所差异。

五、研究展望1. 进一步研究MnO2的晶体结构对NH3脱NO的催化作用的影响。

2. 探索其他金属掺杂MnO2对NH3脱NO的催化作用。

3. 完善NH3脱NO催化机理,为设计更高效的催化剂提供参考。

MnO2作为NH3脱NO的催化剂,其催化机理对环境保护和氮氧化物的净化具有重要意义。

希望本文的探索能够为相关领域的研究提供一定的参考价值。

六、MnO2催化机理的催化作用MnO2是一种典型的氧化还原催化剂,其在NH3脱NO反应中起着至关重要的作用。

在NH3脱NO过程中,MnO2首先与NH3发生吸附和解离,形成NH2和NH以及MnOH和MnO等中间产物。

NH3脱氢生成氮气是NH3脱NO过程的关键步骤。

低温选择性催化还原NOx

低温选择性催化还原NOx

低温(80℃-200℃ )SCR 催化剂是近年来在 成熟的 SCR 催化剂(如 V2O5-WO3/TiO2 商用催化剂,操作温度 300 ℃-400 ℃)基 础上发展起来的,其脱氮装置可置于脱硫装 置之后,从而避免灰飞对催化剂的污染 磨损 堵塞,减轻 SO2 引起的毒化 失活,具有易 与现有的烟道设备匹配 延长催化剂使用寿命 经济高效且能耗低等优点。
作者: 高翔;杨青;李华;陈志航;李雪辉;王乐夫;
大气中的 NO x能引起酸雨, 光化学烟雾 ,地表 水富营养化等破坏生态环境并危及人类健康的 一系列问题。 控制大气中 NO x的排放引起了 全球的关注,同时也是我国目前大气环境保护 中的重点和难点, 因此,对NOx 的处理尤为重 要 。催化脱硝法中的选择性催化还原法 (SCR)兼顾经济与效率,是目前成熟的工业 方法 。
NO
性原特到性具性对等
低剂别移,有还碳)
。,是动能良原氢。
但用源较好 化
是 其 选 择
丙 烯 做 还
低 温 脱 氮
好 地 运 用
的 催 化 活
的 反 应
Байду номын сангаас
合 物 选 择
催 化 剂
是组多属在
贵分,催
金被最化
属 ( 如
研 究 的 物 质
早 作 为 活 性
剂 的 研 究 较
领 域 , 金
但由于贵金属催化剂成本高,因此在实际应 用上并不具有很大的竞争优势 而且存在一 些问题如: ①贵金属催化剂的选择性一般 较差,反应过程中会生成N2O,造成二次污 染; ②当烟气中NO和NO2 同时存在时,催 化剂活性不高,一般需要先将 NO2 还原为 NO,这无疑将增加投资并使系统复杂化。
分子筛催化剂

中低温一氧化碳选择性催化还原脱硝研究进展

中低温一氧化碳选择性催化还原脱硝研究进展

中低温一氧化碳选择性催化还原脱硝研究进展作者:李柯志韩帅任靖张新军孟凡立来源:《中国化工贸易·下旬刊》2020年第05期摘要:氮氧化物自“十三五”以来,控制力度逐渐加严,且需要向中低温(300℃以下)排放领域加强控制。

传统的NH3作还原剂的选择性催化还原技术在此温度区间应用受到转化率不高、氨逃逸、催化剂中毒等诸多问题困扰,而目前处于研究推广阶段的CO选择性催化还原则可能作为良好的补充手段控制氮氧化物排放。

本文详细介绍了CO还原中低温脱硝技术。

在此基础上,对其脱硝性能、常见催化剂体系、气氛影响等问题逐一介绍。

最后提出了CO还原脱硝的发展前景及未来研究方向。

关键词:脱硝;中低温;选择性催化还原;一氧化碳0 引言氮氧化物一类常见的大气污染物,其去除广受关注。

实际上,现在燃煤电厂等脱硝已经较为成熟。

而中低温(低于300℃)区间脱硝方案是目前工业界以及学术界所关注的重要问题。

近年来有大量CO作为还原剂的研究案例及部分工业实践。

此方案在中低温脱硝上显现出了一些独特的优势。

直观上来看,CO-SCR技术与NH3-SCR技术最主要的区别就在于还原剂由NH3换成了CO。

但实际上,NH3在发生反应时,其携带的三个氢原子对反应发生起到了至关重要的作用。

而直观上,CO-SCR的反应并未涉及到氢原子,因此这决定CO-SCR与NH3-SCR具有显著的差异。

本文将着重介绍CO-SCR技术优缺点及其研究前景。

1 典型催化体系近年来,对CO-SCR研究最为系统的主要来自于日本产业技术综合研究所(AIST)[1]。

其研究的CO-SCR催化剂配方主要集中在Ir-WO3/SiO2上,此也是其上世纪七十年代发表的配方主体[1]。

除了使用Ir为主催化剂外,也有MnO2等金属氧化物催化剂的研究报道[2,3],其催化性能大致与Ir系催化剂相当,T50出现在约250℃左右。

但是此类催化剂总体表现性能并不如Ir系催化剂,因此报道没有Ir系催化剂广泛。

低温NH_3_SCR反应机理及动力学研究进展

低温NH_3_SCR反应机理及动力学研究进展

收稿:2008年6月,收修改稿:2008年8月 3国家高技术发展计划(863)项目(N o.2007AA0618025)和江苏省自然科学基金项目(N o.BK 2007215)资助33通讯联系人 e 2mail :zq304@ ;zq304@低温NH 32SCR 反应机理及动力学研究进展3李云涛 钟 秦33(南京理工大学化工学院 南京210094)摘 要 对低温选择性催化还原(SCR )脱硝技术的反应机理及动力学已有较多研究。

本文从反应路径和反应机制两方面评述了低温SCR 的反应机理,重点从氧在低温SCR 中的作用、NO 在催化剂上的吸附、NH 3的活化和反应模型等方面进行了深入阐述,并结合反应机理探讨了低温SCR 的反应动力学,最后对低温SCR 脱硝技术的深入研究提出了建议。

关键词 低温选择性催化还原 脱硝 SCR 反应机理 SCR 反应动力学中图分类号:O643;X511 文献标识码:A 文章编号:10052281X (2009)0621094207R ecent Advances in Mechanisms and K inetics of Low 2Temperature SelectiveC atalytic R eduction of NO x with NH 3Li Yuntao Zhong Qin33(School of Chemical Engineering ,Nanjing University of Science and T echnology ,Nanjing 210094,China )Abstract The mechanisms and kinetics of low 2tem perature selective catalytic reduction (SCR )have attracted many researchers ’attention.The mechanisms of low 2tem perature SCR is reviewed by the reaction pathways and reaction m odels ,focusing on the role of oxygen in the low 2tem perature SCR ,the ads orption of NO over the catalyst ,the nature of the active NH 3species and the g overning reaction m odels (Langmuir 2Hinshelw ood or E ley 2Rideal ).M oreover ,combining with the mechanisms of low 2tem perature SCR ,the kinetics of low 2tem perature SCR are critically discussed.P oints of convergence and disagreement are underlined.The perspectives in low 2tem perature SCR are prom oted.K ey w ords low 2tem perature selective catalytic reduction ;rem oval of NO x ;mechanisms of SCR ;kinetics of SCRContents1 Introduction2 Mechanisms of low 2tem perature selective catalyticreduction of NO x with NH 32.1 Reaction pathways of low 2tem perature NH 32SCR 2.2 Reaction mechanisms of low 2tem perature NH 32SCR 3 K inetics of low 2tem perature NH 32SCR 4 C onclusion and perspectives1 引言氮氧化物(NO x )主要来自石化燃料燃烧,不仅是酸雨形成的主要原因,而且可与碳氢化物反应,形成光化学烟雾,目前已成为仅次于可吸入颗粒物和二氧化硫的重要大气污染物。

纳米催化剂的发展现状及制备方法

纳米催化剂的发展现状及制备方法

纳米催化剂的发展现状及制备方法赵兵(四川省化学工业研究设计院,四川成都,610041)摘要纳米催化剂因其独特的物理化学性质使其相比传统的催化剂具有无法比拟的优势,基于此,综述了纳米催化剂常用的制备方法以及具有代表性的纳米催化剂的研究现状,并介绍了纳米催化剂在能源、化工以及环境领域中的实际应用,最后提出了纳米催化剂未来可能的研究方向及建议。

关键词:纳米催化剂发展现状制备方法纳米技术产生于20世纪80年代末,是目前正在迅速发展的一种高新技术,纳米材料的定义为:在三维空间中至少有一维是处于纳米尺度范围该类材料由于其比表面积大、表面原子及活性中心数目多等优点而广泛应用于催化剂领域。

此外,纳米材料也广泛应用于石油化工、能源、生物和环保等领域。

1纳米催化剂的发展现状纳米催化剂包括负载型以及非负载型催化剂,负载型催化剂包括负载金属和金属氧化物等;非负载型催化剂包括金属及其氧化物、分子筛以及生物纳米催化剂等。

下面对几种常见的纳米催化剂现状进行介绍。

1.1金属纳米催化剂该类催化剂主要包括贵金属纳米催化剂,如Pt、Pd等贵金属的纳米粒子、过渡金属催化剂,如Ni、Cu、Fe等单组份纳米粒子、合金催化剂即两种以上金属原子组成以及金属簇纳米催化剂,如Pt族纳米金属簇。

贵金属中,Au具有化学惰性,因此,研究者对其催化性能的研究较少。

随着纳米技术的发展,Au 的性能得到了改善,使得Au可以作为活性组分负载在载体上形成催化活性较高的催化剂。

有研究表明,纳米金催化剂可以应用在催化氧化CO、水煤气转换、有机物燃烧等方面过渡金属纳米催化剂与传统催化剂相比,催化性能更优异并且选择性较好,Yabe等3利用纳米铁颗粒催化乙烘裂解制得碳纳米管阵列。

合金型纳米催化剂由于其较高的配位不饱和度以及比表面积而具有优异的催化活性。

Bock等4人将Pt和Ru负载在碳材料上用于甲醇的氧化反应,结果表明,该合金型的纳米催化剂具有很好的催化性能。

1.2金属氧化物纳米催化剂金氧化纳米催化剂应,过渡金氧化、主金氧化金合氧化纳米催化剂等。

低温高活性α-MnO_2的制备及催化燃烧性能的研究

低温高活性α-MnO_2的制备及催化燃烧性能的研究

低温高活性α-MnO_2的制备及催化燃烧性能的研究城市空气污染作为一个新兴的环境卫生问题,遍布于全世界的很多城市。

城市空气污染物的主要来源为工业废气、机动车尾气和汽油在搬运、储存的蒸发损失等。

因此,苯(Benzene)、甲苯(Toluene)和二甲苯(Xylene)等(以下简称为BTXs)这类城市空气污染物随处可见,存在于大气中,也存在于室内环境。

据报道,长期在BTXs环境中生活会导致急性和慢性中枢神经系统、呼吸系统、心血管和肾脏疾病。

BTXs正不断地吞噬着人们的生命。

众多治理BTXs技术中,催化燃烧法因其高效、环保等优点而广泛采用。

催化燃烧技术最关键之处是催化剂的制备。

本文实验以邻二甲苯(o-xylene)为目标处理物,研制出一系列低温高活性催化剂。

实验结果如下:(1)采用氧化还原共沉淀法,以高锰酸钾(KMnO<sub>4</sub>)为氧化剂,乙酸锰(Mn(Ac)<sub>2</sub>)、丙酸锰(Mn(CH<sub>3</sub>CH<sub>2</sub>COO)<sub>2</sub>)、硝酸锰(Mn(NO<sub>3</sub>)<sub>2</sub>)、硫酸锰(Mn(SO<sub>4</sub>)<sub>2</sub>)为还原剂,制备出一系列α-MnO<sub>2</sub>(分别标示为Mn-A、Mn-B、Mn-C和Mn-D)。

探究了二价锰盐种类、体系pH值和反应物的滴加顺序对催化剂结构和性能的影响。

研究发现Mn-A、Mn-B和Mn-C可在210℃使邻二甲苯完全转化为CO<sub>2</sub>和H<sub>2</sub>O,较Mn-D的完全氧化温度降低了30℃。

低温SCR锰系脱硝催化剂的研究进展

低温SCR锰系脱硝催化剂的研究进展

低温SCR锰系脱硝催化剂的研究进展肖翠微;李婷【摘要】氮氧化物(NOx)是大气环境的主要污染物之一,对人体健康和生态环境都会造成巨大的危害.选择性催化还原(SCR)是有效的烟气脱硝技术之一,而催化剂是脱硝技术的关键.近年来,锰系金属氧化物催化剂由于在低温SCR反应中表现出优良的催化活性得到了广泛的关注.综述了锰系低温SCR脱硝催化剂的的研究现状,按照非载体型和载体型催化剂进行了介绍,阐述了载体、元素掺杂等因素对锰系催化剂活性的影响,良好活性的催化剂须具有较高的比表面积、无定型的晶态结构.展望了锰系低温SCR脱硝催化剂的研究重点,为进一步研究和提高性能优良的低温锰系SCR脱硝催化剂提供参考信息.【期刊名称】《洁净煤技术》【年(卷),期】2016(022)001【总页数】6页(P95-100)【关键词】氮氧化物;选择性催化还原;锰系;低温;催化剂【作者】肖翠微;李婷【作者单位】煤炭科学技术研究院有限公司,北京100013;煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室,北京100013;国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室,北京100013;煤炭科学技术研究院有限公司,北京100013;煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室,北京100013;国家能源煤炭高效利用与节能减排技术装备重点实验室,北京100013【正文语种】中文【中图分类】O643.36氮氧化物(NOx) 是大气环境的主要污染物之一,对人体健康和生态环境都有巨大的危害。

NOx来源于燃料燃烧产生的烟气中,主要存在形式是N2O、NO、N2O3、NO2、N2O4、N2O5等[1],其中以NO为主,约占NOx总量的90%以上,其次是NO2。

在大气中,NO又会被氧化为NO2,而NO2在紫外线照射的条件下,与烟气中的CHx反应,生成一种光化学烟雾,毒性是NO的4~5倍,对人体多数器官以及动植物均有极大的危害。

N2O虽然含量较低,是形成近地表大气臭氧污染、二次微细颗粒物污染以及地表水富营养化的前提物质,由此引起的环境问题已成为大气环境污染的热点问题[2-3]。

MnOx-CeO2/ACF型催化剂低温去除柴油机Nq研究

MnOx-CeO2/ACF型催化剂低温去除柴油机Nq研究

AC 型催化 剂低 温活化 和反应 稳定 最佳 的 C O2 Mn x 比率 ;利用 2 % O 一% e / F、2 % O .5 F e 与 O 配 5 Mn x C O, 5 AC 5 MN 1%
C O2 F 5 Mn x 5 e 2 F和 2 % O 一0 Ce 2 C e / AC 、2 % O 一 %C O / 2 AC 5 Mn x % O / F共 4种 低 温催 化 剂试 样 ,在 发 动 机 排 放 试 验 台架 上 3 A
M n — O2ACF OxCe /
目前 各 国对 柴油 机 NO 排 放要 求越 来 越严 格 , 我
收 稿 日期
2 1 — . 3 0 11 1 . 1
国 已 开 始执 行 国 Ⅳ 排放 标 准 . 达 到 罔 Ⅳ 或 更 高 排 要
基 金 项 目 困家 自然科学基 金资助项 目 ( 3 6 2 ;5 7 6 4 ) 5 70 1 0 7 0 2 ;河南 省高等学校青年骨 干教师基金资助项 目(0 0 J 一5 ) 0 2 1GG S 10 ;河南 省
e si nl tdc i ro rde e n i eo ain l I miso srg lto s miso i e r e inf is l g n fn to a V e s in e uai n . mi t o e
Ke w r s isle gn ;at ae ab n f e ( F ;lw e ea r ;slcie ctl i eu t n S R) y o d :dee n ie ci tdc ro b rAC ) o tmp rt e eet aay crd ci ( C ; v i u v t o
第 1卷 8
第 3期

催化法去除氮氧化物 共19页PPT资料

催化法去除氮氧化物 共19页PPT资料
• 具有较好的加氢活性,因此人们主要采用Pt作为
2 SCO去除氮氧化物
• 烟气中NO浓度较低,故依靠烟气中的O2直接氧化 NO
• 的速度极低,没有工业应用价值。为加速低浓度 NO的氧
• 化,可采用氧化剂直接氧化或催化氧化的方法。国 外对O3、
• Cl2、ClO2、KMnO4、H2O2、K2Cr2O7、 (NH4)2Cr2O7等氧化剂直接氧
催化法去除氮氧化物
2019013157 李慧妍
NOX可以诱发光化学烟雾和酸雨,是主要的大气污染 物之一。全球NOX的排放量目前已达35 Mt/a,其中95% 以上来自化石燃料的燃烧过程。燃烧烟气中NO占NOX总 量的90%以上。因此,必须在NOX排放进入大气前对其进 行有效的净化处理。目前研究最深入的处理方法有SCR法 和SCO法。
• 行了深入的探讨,大量实验数据证明,这2种方法都 有各自
• 的优势。随着研究的深入,可以摸索出适用于工业 化的NOX
• 去除方法。届时企业可以根据自身的实际情况,选 用不同的
• 方法,降低氮氧化物的排放量。
谢谢!
• 2.1 分子筛及其负载型催化剂 • 用于处理NO的分子筛催化剂,大多用于还原法和
分解
• 法处理工艺,如Cu-ZSM-5催化剂及Co-ZSM-5催化 剂
• 等。用于氧化反应的分子筛催化剂只有少量文献 报道,主要
• 为过渡金属离子交换分子筛和特定类型的沸石分 子筛,且这
• 些分子筛催化剂仅表现出高温活性[19]。
• 1.2 以炭为还原剂去除氮氧化物 • C-NO反应是气-固异相反应,所需的反应温度很高。 • 1983年Chan等[4]发现,炭中天然存在的某些金属
类矿物质
• 能催化C-NO反应,可使反应在较低温度下进行。 众多学

MnOx-基催化剂低温NH3-SCR脱硝研究进展

MnOx-基催化剂低温NH3-SCR脱硝研究进展

环境科学导刊2021,40(1)CN53-1225/X ISSN1673-9655 MnO x-基催化剂低温NH3-SCR脱硝研究进展赵中昆,陈鑫,许志志(云南省生态环境科学研究院,云南昆明655002)摘要:锰氧化物(MnO x)基催化剂在氨选择性催化还原(NH-SCR)脱除氮氧化物(NO x)的反应中具有高的低温催化活性。

然而,目前,缺乏从分子原子水平认知控制MnO x基催化剂低温活性的关键机制,进而难以采用可控策略实现NO x在更宽的温度窗口和更低温度的高效催化转化。

本文基于最新的研究进展,综述了催化剂制备方法、催化剂载体、异质杂原子掺杂以及催化剂形貌等因素对MnO x基催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响,深入认识了MnO x基催化剂脱硝的作用机理,简要介绍了该催化剂的抗硫抗水机理,并对MnO x基催化剂低温NH3-SCR脱硝反应的未来发展进行了展望。

关键词:氮氧化物;选择性催化还原;锰氧化物;脱硝中图分类号:X12文献标志码:A文章编号:1673-9655(2221)01-0001-032前言氮氧化物是主要的大气污染物,不仅会导致酸雨、光化学烟雾和雾霾(PM,)等环境问题,而且会危害人体健康[1_3]o为了缓解NO’污染,生态环境部制定了严格的排放标准,如:《GB18352.6-2216轻型汽车污染物排放标准限制及测量方法(中国第六阶段)》中2220年轻型车辆NO x的限值不超过60mg/kg o NO x脱除技术包括选择性催化还原(SCR)、选择性非催化还原(SNCR)和非选择性催化还原(NSCR)〔2o其中,氨选择性催化还原(NH-SCR)作为一种高效的NO x脱除手段得到了研究人员的广泛关注⑶o常见的NH3-SCR脱硝体系为金属氧化物基催化剂,活性组分主要有钒(V)、锰(Mn)、肺(Ce)和铁(Fe)基氧化物等[4-6]o锰氧化物(MnO x)催化剂由于具有多种价态和优异的氧化还原性能,表现出优良的低温(<255七)NH3-SCR脱硝活性⑸,成为NH3-SCR领域的研究热点。

mno的还原温度 -回复

mno的还原温度 -回复

mno的还原温度-回复mno的还原温度是指将二氧化锰(MnO2)还原为氧化锰(MnO)的温度。

MnO2是一种黑色固体,具有良好的催化性能和电化学性能,因此广泛应用于电池、催化剂等领域。

对于这种化合物来说,了解其还原温度对于其应用和加工过程至关重要。

下面,我将一步一步回答关于MnO 的还原温度的问题。

首先,我们需要了解MnO2的化学性质。

MnO2是由锰和氧组成的化合物,其中锰的价态为+4。

在常温下,MnO2是稳定的,但可以通过提供适当条件进行还原反应。

还原反应是指使物质失去氧元素的过程。

对于MnO2来说,还原反应即将其还原为MnO。

其次,我们需要确定适宜的还原剂。

还原剂是指能够给予其他物质电子的物质。

常用的还原剂有氢气、碳、一氧化碳等。

在选择还原剂时,需要考虑反应条件、成本以及反应效率等因素。

接下来,我们需要确定还原温度。

还原温度是指进行还原反应所需的最低温度。

对于MnO2的还原而言,温度过低会导致反应速率很慢,温度过高则可能引起副反应或热分解。

因此,需要找到适宜的温度范围。

在研究MnO2的还原温度时,一种常用的方法是热重分析(TGA)。

TGA是一种通过测量样品质量随温度的变化来分析材料热稳定性的技术。

通过TGA,可以确定MnO2在不同温度下的质量变化情况,从而找到还原温度。

此外,还可以通过差热分析(DSC)来确定MnO2的还原温度。

DSC是一种通过测量样品与参比样品之间的热流差异来研究材料热性质的技术。

通过DSC,可以获得物质的热能释放或吸收情况,从而确定还原温度。

除了实验方法,计算模拟也可以帮助我们理解MnO2的还原温度。

通过建立还原反应的动力学模型和热力学模型,可以计算出理论上的最佳还原温度。

这种方法可以提供一定的参考,但仍需结合实际实验结果进行验证。

总之,确定MnO2的还原温度是一个复杂的过程,涉及到实验方法、计算模拟以及经验总结等方面。

通过合理选择还原剂、考虑反应条件和成本,结合实验和计算的结果,我们可以找到适宜的还原温度,从而实现MnO2的高效还原。

《2024年锰铁催化剂的制备及其NO中低温催化氧化性能研究》范文

《2024年锰铁催化剂的制备及其NO中低温催化氧化性能研究》范文

《锰铁催化剂的制备及其NO中低温催化氧化性能研究》篇一一、引言随着环境问题日益严峻,工业尾气处理及减少氮氧化物(NOx)排放已成为当前研究的热点。

锰铁催化剂因其良好的催化性能和较低的成本,在NOx催化氧化中得到了广泛的应用。

本文旨在研究锰铁催化剂的制备方法及其在NO中低温催化氧化性能,为实际应用提供理论依据。

二、锰铁催化剂的制备1. 原材料的选择锰铁催化剂的主要原材料为锰、铁以及载体(如氧化铝、二氧化硅等)。

本文选取纯度较高的锰、铁元素及高比表面积的载体进行实验。

2. 制备方法(1)溶胶凝胶法:将锰、铁盐溶液与载体混合,经过溶胶凝胶过程,形成均匀的催化剂前驱体。

(2)焙烧:将前驱体在特定温度下进行焙烧,形成锰铁氧化物催化剂。

(3)成型:将焙烧后的催化剂进行破碎、筛分、成型等处理,得到所需的催化剂形状。

三、催化剂的表征与性能评价1. 催化剂的表征采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等手段对催化剂的晶体结构、形貌等进行表征。

2. 性能评价通过模拟工业尾气条件,评价催化剂在NO中低温(如200-300℃)催化氧化性能。

采用固定床反应器进行实验,以NO转化率为评价指标。

四、结果与讨论1. 制备条件对催化剂性能的影响(1)焙烧温度:焙烧温度对催化剂的晶体结构及催化性能有显著影响。

适当提高焙烧温度有利于提高催化剂的结晶度和比表面积,从而提高催化性能。

(2)锰铁比例:锰铁比例影响催化剂的氧化还原性能和NO 吸附能力。

适当调整锰铁比例可优化催化剂的催化性能。

2. 催化剂的NO中低温催化氧化性能实验结果表明,制备的锰铁催化剂在NO中低温催化氧化中表现出良好的性能。

在特定条件下,NO转化率可达到较高水平。

同时,催化剂具有良好的稳定性和抗硫性能。

五、结论本文研究了锰铁催化剂的制备方法及其在NO中低温催化氧化性能。

通过调整制备条件和优化锰铁比例,成功制备出具有较高NO转化率的锰铁催化剂。

MnO2的晶相结构和表面性质对低温NH3-SCR反应的影响

MnO2的晶相结构和表面性质对低温NH3-SCR反应的影响

MnO2的晶相结构和表面性质对低温NH3-SCR反应的影响戴韵;李俊华;彭悦;唐幸福【摘要】采用水热法合成了两种具有相同形貌但是不同物相结构的MnO2纳米棒,分别为隧道状和层状结构,考察其低温NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)的性能.结果表明MnO2纳米棒的比表面积不是影响活性的主要因素,催化剂的晶相结构和表面性质对催化活性有很大影响,隧道状α-MnO2纳米棒的低温NH3-SCR活性明显高于层状δ-MnO2纳米棒.结构分析和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)实验表明,α-MnO2纳米棒的暴露晶面(110)面存在大量的配位不饱和Mn离子,形成较多的Lewis酸性位点,而且α-MnO2较弱的Mn-O键和隧道结构都有利于NH3的吸附;而δ-MnO2纳米棒的暴露晶面(001)面上的Mn离子已达到配位饱和,所以其表面Lewis酸性位点较少.X射线光电子能谱(XPS)和热重(TG)分析表明α-MnO2纳米棒的表面更有利于NH3和NOx的活化.具有有利于吸附NH3和活化NH3和NOx的表面性质和晶型结构,是α-MnO2纳米棒活性高的主要原因.%Two manganese oxides with the same nanorod-shaped morphology but different crystal structures,tunnel and layer structures,were synthesized and investigated for selective catalytic reduction of NOx with NH3 (NH3-SCR) at low temperature.Tunneled α-MnO2 had much higher catalytic activity than layered δ-MnO2 under the same reactionconditions.Experiment results revealed that the surface area was not the main factor to affect the NH3-SCR activities over the MnO2 nanorods and that the activities were structure sensitive.Structure analysis and temperature-programmed desorption experiments of NH3 (NH3-TPD) suggested that the exposed (110) plane of α-MnO2 had many Mn cationsin coordinatively unsaturated environment,while all of the Mn cations on the exposed (001) plane of δ-MnO2 were in coordinatively saturated environment.Thus,α-MnO2 possessed many more Lewis acidsites.Furthermore,α-MnO2 has weaker Mn - O bonds and an efficient tunnel structure,which are favorable characteristics for NH3 adsorption.Moreover,X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and thermal gravimetric (TG) analysis indicated that α-MnO2 obtained a higher capability for NH3 and NOx activation than δ-MnO2.The crystal structure and surface properties of α-MnO2 are more suitable to the adsorption of NH3 and activation of NH3and NOx,which accounts for the higher catalytic activity of the α-MnO2 nanorods.【期刊名称】《物理化学学报》【年(卷),期】2012(028)007【总页数】6页(P1771-1776)【关键词】α-MnO2;δ-MnO2;低温;NH3-选择性催化还原NOx;晶相结构;表面性质【作者】戴韵;李俊华;彭悦;唐幸福【作者单位】清华大学环境学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京100084;清华大学环境学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京100084;清华大学环境学院,环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京100084;复旦大学环境科学与工程系,上海200433【正文语种】中文【中图分类】O643Nitrogen oxides(NOx)emitted from stationary and mobile sources are major air pollutants,contributing to acid rain,photochemical smog,ozone depletion,and fine particle pollution.1 Over the past years,many methods have been used to abate NOx,and selective catalytic reduction of NOxwith NH3 (NH3-SCR)has been approved to be the most efficient one.2,3 The commercial catalyst for NH3-SCR is V2O5-WO3(MoO3)/ TiO2.3The catalyst has to be located upstream the electric precipitator and desulfurizing unit to meet the optimum operating temperature of 350-400°C.2,4Thus the catalyst is subjected to be blocked and poisoned by the particles and sulfates(resulting from SO2)in the flue gas.A better alternative is locating the catalysts downstream the electric precipitator and desulfurizing unit,where the temperature of the flue gas is lower than 200°C.4 Therefore,it is significant to develop the low-temperature catalysts that are active below 200°C.Various transition metal oxides have been studied as the catalysts for low-temperature NH3-SCR,and Mn-based catalysts are considered to be the most active ones.3,5Supported MnOx catalysts such as MnOx/Al2O36and MnOx/TiO27,8and unsupported MnOxcatalysts such as MnOx-CeO24have attracted much interest due to their high SCR activities.Kapteijn etal.9studied the NH3-SCR activities over pure manganese oxides of different valences and concluded that MnO2(Mn4+)had the best activityfor its highest valence.In the recent studies,Tian et al.10 preparedMnO2with different morphologies and found out that the activities decreased in the order:nanorod>nanoparticle>nanotube.Wang etal.11analyzed the NH3-SCR activities over α-MnO2and β-MnO2with tunnel structures,and deduced that α-MnO2showed higher act ivity than β-MnO2because α-MnO2 had semitunnel structured external surface and more surface lattice oxygen.MnO2exists with various structures,and among them,the tunnel and layer structures have been paid considerable attention for their applications on electrochemical and catalytic fields.12,13However,few investigations have been done on lowtemperature NH3-SCR over MnO2with different structures. Therefore,in the present study,tunneled α-MnO2nanorods and layered δ-MnO2nanorods were prepared and investigated for low-temperature NH3-SCR.Analysis on the exposed crystal planes and characterizations,such as X-ray diffraction(XRD), temperature-programmed desorption of NH3(NH3-TPD),X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),and thermal gravimetric (TG)analysis,were carried out to investigate the relationship between surface structure and catalytic activity.2.1 Catalyst synthesisα-and δ-MnO2were synthesized by hydrothermal methods.14For the preparation of α-MnO2,KMnO4(2.5 g,AR)and MnSO4·H2O(1.05 g,AR)were mixed in distilled water and then hydrothermally treated in a Teflon-lined autoclave at 160°C for 12 h.δ-MnO2was obtained by hydrothermally heating the mixture of KMnO4(6.0 g,AR)and MnSO4·H2O(1.1 g,AR)at240°C for 24 h.Before used,α-and δ-MnO2were calcinated at 400 and 350°C for 4 h,respectively.2.2 Catalytic performanceThe activity measurements were carried out in a fixed-bed quartzreactor(inner diameter 9 mm)using 0.4 g catalyst (40-60 mesh).The feed gas mixture contained 0.1%(volumefraction,φ)NO,0.1%(φ)NH3,2%(φ)O2and N2as the balance gas.The total flow rate of the feed gas was 200 mL· min-1,corresponding to a space velocity of about 38000 h-1. The concentrations of NO,NO2,and NH3in the inlet and outlet gases were measured by Fourier transform infrared(FT-IR) spectroscopy gas analyzer Gasmet Dx-4000(Gasmet Technologies,Finland).2.3 Catalyst characterizationX-ray diffraction measurements were performed on a D/ MAX-RB system with Cu Kαradiation(PIGAKV,Japan). Brunauer-Emmett-Teller(BET)surface areas were measured by nitrogen adsorption at liquid nitrogen temperature(77 K)on a Micromeritics ASAP 2010 micropore size analyzer(Quantachrome,America).JSM 7401 scanning electron microscope (SEM)instrument(JEOL,Japan)was used to characterize the morphology and the particle size of the catalysts.X-ray photoelectron spectroscopy data were obtained with an ESCAL-ab220i-XL electron spectrometer using 300 W Mg Kαradiations(VG scientific,England).The binding energies(EB)were referenced to the C 1s line at 284.8 eV from adventitious carbon.Thermal gravimetric analyses were performed on a Perkin-Elmer Pyric Diamond TG Analyzer(Perkin-Elmer,America)at a heating rate of 10°C·min-1.Temperature programmed desorption(TPD)experiments of NH3were carried out in a fixed-bed quartz reactor.The experiments consisted of four stages:(1)purge the sample in N2at 300°C for 1 h,(2)adsorb 0.1%(φ)NH3at 100°C for 1 h,(3)isothermal desorption in N2 at room temperature until no NOxor NH3was detected,and(4) temperature-programmed desorption in N2(TPD stage)at a rate of 10°C·min-1up to 800°C.3.1 SCR catalytic activityThelow-temperatureNH3-SCR activitiesoverα-and δ-MnO2catalysts are shown in Fig.1.α-MnO2with a tunnel structure showed much higher activity than δ-MnO2with a layer structure.As shown in Fig.1a,the NOxconversion for α-MnO2was higher than 90%during the temperature range of 120-200°C,while that for δ-MnO2was less than 40%.The activities reached to maximum at 150°C.Fig.1b shows that the NH3conversion increases as the temperature paring the NOxconversion in Fig.1a with the NH3conversion in Fig.1b,it could be inferred that the SCR reaction carried out between NH3and NO at a ratio of 1:1,and the NH3oxidation reaction occurred above 150°C.The BET surface areas of αand δ-MnO2were 28.0 and 40.5 m2·g-1,respectively.In general,the catalytic activity is greatly influenced by the surface area.However,δ-MnO2nanorods with a larger surface area showed much lower activity than α-MnO2nanorods.Consequently,the catalytic activities of the MnO2catalyst were not predominately controlled by the surface area.3.2 Structure analysisFig.2a shows the XRD patterns of the two synthetic manganese oxides.Themanganese oxide prepared at 160°C was attributed to a cryptomelane-type α-MnO2(JCPDS 44-0141,tetragonal,I4/m,a=b=0.978 nm,c=0.286 nm).14The pattern of MnO2prepared at 240°C showedplanes(001),(002),(111)at 2θ=12.3°,24.9°,36.9°,indexed to δ-MnO2(JCPDS 80-1098, monoclinic,C2/m,a=0.515 nm,b=0.284 nm,c=0.717 nm).14,15α-MnO2and δ-MnO2are both constructed by chains of MnO6octahedra linking in different ways.Fig.2(b,bʹ)shows the schematic structures of the α-MnO2and δ-MnO2.The structure of α-MnO2consists of double chains of edge-sharing MnO6octahedra to form[2×2]tunnels of ca 0.46 nm×0.46 nm.16The morphology of α-MnO2was nanorod-shaped as shown in Fig.2d.Wang et al.11proposed that α-MnO2nanorods grew alonga(001)axis direction and exposed the most stable (110)crystalplanes(Fig.2(c,cʹ)).The crystal structure of δ-MnO2is built up from layers of edge-sharing MnO6octahedra with a certain number of water molecules and foreign cations between them.The spacing between the two layers is about 0.713 nm,16larger than the tunnel size of α-MnO2,so δ-MnO2needs more H2O or other foreign cations to stabilize the structure.According to Braggʹs equation,the interplanar spacing for(001)plane of δ-MnO2was calculated to be 0.719 nm,close to the interlayer spacing of 0.713nm,which was in agreement with the schematic structures of δ-MnO2(Fig.2bʹ). Fig.2dʹshows that the δ-MnO2prepared also had nanorod morphology.On the basis of the XRD pattern,the(001)plane(parallelto(002)plane)of δ-MnO2had much higher diffraction in-tensitiesthan(111)plane,indicating that δ-MnO2might expose the(001)plane asshown in Fig.2cʹ,and the conclusion was proved by Xiao et al.15.3.3 AcidityNH3-TPD experiments were taken to demonstrate the acidities of the two MnO2nanorods and the results are shown in Fig.3 and Table1.NH3,together with N2O and NO were desorbed as the temperature increased.The NH3desorption temperature for α-MnO2was higher than that for δ-MnO2,revealing the higher acidity of α-MnO2.The totalNH3adsorption amounts(NH3+2N2O+NO)for α-MnO2were much higher than that for δ-MnO2as shown in Table 1.Therefore,α-MnO2nanorods had much more acid sites than δ-MnO2nanorods on the surface.NH3was adsorbed on the catalyst as the form of NH4+ ions(Brönsted acid sites)or coordinated NH3(Lewis acid sites).Since the surface hydroxyl groups can act as Brönsted acid sites,17,18NH3adsorption as the form of NH4+on δ-MnO2 nanorods was greatly enhanced by the large number of H2O between the layers.In spite of many Brönsted acid sites,δ-MnO2 nanorods exhibited less acidity than α-MnO2,probably because of few Lewis acid sites existed on the exposed plane.The Lewis acid sites on the surface of MnO2nanorods should be octahedral Mn sites in coordinatively unsaturated environment.11As seen in Fig.2cʹ,all of the Mn cations on the exposed(001) plane of δ-MnO2are at the center of oxygenic octahedra,6 fold coordinated to oxygen in a coordinatively saturated environment.The octahedral coordination model for δ-MnO2is considerablystable,19indicative of few Lewis acid sites on the plane. For α-MnO2,the Mn cations on the exposed(110)plane are 3 or 5 fold coordinated tooxygen in coordinately unsaturated environment,which indicates that α-MnO2nanorods possesses many Lewis acid sites.11The average Mn―O bond lengths of α-and δ-MnO2are 0.198 and 0.194 nm,respectively.16It suggests that the Mn cations of α-MnO2are more active than those of δ-MnO2,beneficial t o the NH3adsorption on Mn sites.Furthermore,α-MnO2owns the[2×2]tunnels as shown in Fig.2b, of which the effective pore opening for gas adsorption is close to 0.265 nm,so that NH3and H2O molecules with diameters below 0.265 nm can be inserted into thetunne ls.20,21Therefore, α-MnO2has much higher NH3adsorption than δ-MnO2,due to more Lewis acid sites on the surface,weaker Mn―O bonds, and effective[2×2]tunnels.Remarkably,α-MnO2had a N2O desorption peak centered at ca 280°C,while δ-MnO2had a high-temperature NO desorption peak but no low-temperature one.It could be seen that the adsorbedNH4+ions between the layers of δ-MnO2were easy to desorb as the form of NH3and difficult to be oxidized at low temperature.3.4 Redox propertyIn general,for low-temperature NH3-SCR over Mn-based catalysts,the surface redox property is more important than the bulk redox property.XPS experiments were done to present the surface electronic state of the catalysts,and the results are shown in Fig.4.As seen inFig.4a,two main peaks corresponding to Mn 2p1/2and Mn 2p3/2were observed for Mn 2p XPS spectra.The Mn 2p3/2peaks for the twoMnO2nanorods were both located at 642.4 eV,indicating that the surfaces were presented dominantly as Mn4+.22Fig.4b shows the O 1s XPSspectra.The O 1s peak is generally composed of two surface oxygen species.The binding energy range of 531.0-532.0 eV is assigned to surface chemisorbed oxygen such as defect oxides or oxygen ions with low coordination(donated as Oα),and the binding energy range of 529.5-530.0 eV is characteristic of lattice oxygen(donated as Oβ).23Oαwas reported to be highly active in the oxidation reaction due to its higher mobility than lattice oxygen Oβ.24Therefore,Oαcould promote the oxidation of NO to NO2and H-abstraction of the adsorbed NH3,which were both supposed to be very important in low-temperature NH3-SCR.17,25The corresponding concentrations of Oαwere calculated from the relative areas of the sub-peaks and the results were 37.1%and 24.9%for α-and δ-MnO2,respectively.It indicated t hat α-MnO2nanorods had a higher capability to activate NH3 and NO,which were also proved by NH3-TPD and NO-TPD (Fig.S1(see Supporting Information))results.The results of H2-TPR are shown in Fig.S2(see Supporting Information). δ-MnO2nanorods exhibited sligh tly higher bulk reducibility than α-MnO2nanorods,which implied that the bulk reducibility was not the main factor to affect the activity in the present study.The profiles of TG are shown in Fig.5.The initial mass loss below 250°C is generally attributed to the loss of physically and chemically adsorbed water,including the loosely bound and tightly bound(interlayer)H2O molecules;26,27the mass loss in the temperature range of 250-540°C is believed to be the loss of chemical oxygen,which was considered to be highly active in the oxidation reactions;11the following evident mass lossesare due to the transformation of MnO2to Mn2O3,then to Mn3O4.18The water losses for α-and δ-MnO2were 2.0%and 8.2%,respectively.The water losses of δ-MnO2were much larger than that of α-MnO2,in accordance with the existence of abundant water molecules between the layers even after calcination.The chemical oxygen losses for α-and δ-MnO2were1.0%and 0.7%,respectively.α-MnO2had more chemical oxygen loss than δ-MnO2,which probably promoted the activation of NO and NH3,consistent with the XPS results.α-MnO2nanorods with a[2×2]tunnel structure obtained much better low-temperature NH3-SCR performance than δ-MnO2nanorods with a layer structure.The BET surface area is not the main factor to affect the catalytic activity.The SCR activity over the MnO2nanorods is structure sensitive.The exposed(110)plane of α-MnO2possesses many manganese cations in coordinatively unsaturated environment while all the manganese cations on the exposed(001)plane of δ-MnO2are in coordinatively saturated environment,which suggests that α-MnO2has more Lewis acid sites.With more Lewis acid sites,weaker Mn―O bonds,efficient tunnel structure,and higher capacity to activate NO and NH3,α-MnO2catalyst is more adaptable for low-temperature NH3-SCR.Supporting Information: available free of charge via the internet at.【相关文献】(1) Schneider,H.;Tschudin,S.;Schneider,M.;Wokaun,A.;Baiker,A.J.Catal.1994,147,5.doi:10.1006/jcat.1994.1109(2) Busca,G.;Lietti,L.;Ramis,G.;Berti,F.Appl.Catal.B: Environ.1998,18,1.doi:10.1016/S0926-3373(98)00040-X(3) Marban,G.;Valdes-Solis,T.;Fuertes,A.B.J.Catal.2004,226,138.doi:10.1016/j.jcat.2004.05.022(4) Qi,G.S.;Yang,R.T.J.Catal.2003,217,434.(5) Tang,X.F.;Li,J.H.;Sun,L.;Hao,J.M.Appl.Catal.B:Environ.2010,99,156.doi:10.1016/j.apcatb.2010.06.012(6) Kijlstra,W.S.;Brands,D.S.;Smit,H.I.;Poels,E.K.;Bliek,A.J.Catal.1997,171,219.doi:10.1006/jcat.1997.1789(7) Li,J.H.;Chen,J.J.;Ke,R.;Luo,C.K.;Hao,J.M.Catal.Commun.2007,8,1896.doi:10.1016/j.catcom.2007.03.007(8) Lin,T.;Zhang,Q.L.;Li,W.;Gong,M.C.;Xing,Y.X.;Chen, Y.Q.Acta Phys.-Chim.Sin.2008,24,1127.[林涛,张秋林,李伟,龚茂初,幸怡汛,陈耀强.物理化学学报,2008,24, 1127.]doi:10.1016/S1872-1508(08)60046-7(9) Kapteijn,F.;Singoredjo,L.;Andreini,A.;Moulijn,J.A.Appl.Catal.B:Environ.1994,3,173.doi:10.1016/0926-3373(93) E0034-9(10)Tian,W.;Yang,H.S.;Fan,X.Y.;Zhang,X.B.J.Hazard.Mater.2011,188,105.doi:10.1016/j.jhazmat.2011.01.078(11)Wang,C.;Sun,L.;Cao,Q.Q.;Hu,B.B.;Huang,Z.W.;Tang,X.F.Appl.Catal.B:Environ.2011,101,598.doi:10.1016/j. apcatb.2010.10.034(12) Brock,S.L.;Duan,N.G.;Tian,Z.R.;Giraldo,O.;Zhou,H.;Suib,S.L.Chem.Mater.1998,10,2619.doi:10.1021/ cm980227h(13) Suib,S.L.Accounts Chem.Res.2008,41,479.doi:10.1021/ ar7001667(14) 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铈基催化剂用于CO选择性催化还原NOx的研究进展康嘉霓;邓双;王海强;苏发兵;陈卓苗;熊雨苏【期刊名称】《化学研究与应用》【年(卷),期】2024(36)5【摘要】CO选择性催化还原NO技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO,还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO大气污染物,极具应用潜力。

稀土金属铈氧化物因其优异的氧传递能力,可作为载体或助催化剂有效提高COSCR 催化反应性能。

本文系统比较以氧化铈(CeO_(2))作为载体和活性组分的两大类催化剂体系的CO-SCR脱硝性能,探讨烟气成分(O_(2)、SO_(2)和H_(2)O)对铈基催化剂CO-SCR活性的影响,揭示了催化剂的构效关系;并且归纳总结了铈基催化剂上CO-SCR可能的反应机理。

可通过载体改性、活性金属掺杂、形貌调控、制备条件优化等手段,开发具有较宽反应温度区间及抗氧抗硫性能的铈基CO-SCR脱硝催化剂。

【总页数】13页(P942-954)【作者】康嘉霓;邓双;王海强;苏发兵;陈卓苗;熊雨苏【作者单位】环境基准与风险评估国家重点实验室;浙江大学环境与资源学院环境技术研究所;浙江省工业锅炉炉窑烟气污染控制工程技术研究中心;中国科学院过程工程研究所【正文语种】中文【中图分类】O643.3【相关文献】1.铈基催化剂用于NH3选择性催化还原NOx的研究进展2.Ce基催化剂NH3选择性催化还原NOx的研究进展3.Ir基催化剂用于CO选择性催化还原NO的研究进展4.铁基催化剂用于氨选择性催化还原氮氧化物研究进展5.铈基催化剂用于NH_3选择性催化氧化的研究进展因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。

芦苇化感组分对斜生栅藻Scenedesmus obliquus生长特性的影响,.

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CHEN Ji-ning; TONG Qing-yuan; ZENG Si-yu,Environmental Science,2006,04 21.Substance flow analysis of phosphorus cycle system in China,LIU Yi; CHEN Ji-ning,China Environmental Science,2006,0222.Capability comparison among watershed pollution loading models,ZENG Si-yu; DU Peng-fei; CHEN Ji-ning,Advances in Water Science, 2006,0123.Ecological pattern for the harmonious development of the new town of Shunyi, Beijing,Chen Jining, Tong Qingyuan, Li Yufeng, Liu Yi,Beijing City Planning & Construction Review,2006,0124.Urban water resource management system integrated with Geodatabase, LONG Ying;DU Pengfei; ZHAO Dongdong; ZENG Siyu, Journal of Tsinghua University (Science and Technology), 2006,0925.Research of GIS-based Environment Sanitation Management System of Haidian District, Zheng Long; Du Pengfei; Tong Qingyuan; Li Wangfeng, Environmental Sanitation Engineering, 2006,0426.Characterization of Urban Surface Runoff in Two Urban Catchments in Macau, HUANG Jin-liang; DU Peng-fei; AO Chi-tan; LEI Mui-heong; ZHAO Dong-quan; HO Man-him; WANG Zhi-shi, Environmental Science, 2006,0927.Characterization of urban roadway runoff in Macau, HUANG Jin-liang,; DU Peng-fei,;AO Chi-tan,; LEIMui-heong,; ZHAO Dong-quan,; HO Man-him,; ,; WANG Zhi-sh, China Environmental Science,,2006,0428.Preliminary investigation on characterization of urban roof runoff in Macau, HUANG Jinliang; DU Pengfei; *; AO Chitan; LEI Muiheong; ZHAO Dongquan; HO Manhim; WANG Zhishi, Acta Scientiae Circumstantiae, 2006,0729.Evaluation on ecological applicability of land construction in Nanning city based on GIS, CHEN Yanfei; DU Pengfei; ZHENG Xiaojin; LIN Jin, Journal of Tsinghua University (Science and Technology),2006,0630.System Identification and Countermeasure Suggestion of Domestic Waste in Haidian District of Beijing, Wu Nana Du Pengfei Li Wangfeng Tong Qingyuan Wang Siliang, Environmental Sanitation Engineering, 2006,0231.Non-thermal plasma-assisted selective catalytic reduction of NO_x over Ag/γ-Al_2O_3, KE Rui; CHEN Qiang; ZHAO Daqing; LI Junhua; HAO Jiming; FU Lixin, Journal of Tsinghua University (Science and Technology),2006,0832.Influence of Ceria-Zirconia Solid Solution on Performance of Noble Metal Monolithic Oxidation Catalyst, FU Huijing; FU Lixin; LI Junhua, Precious Metals,2006,0233.Impact of gas powered vehicles on vehicular emissions in Beijing, HU Jingnan; HAO Jiming; FU Lixin, Journal of Tsinghua University (Science and Technology), 2006,03 34.Intake Fraction: an Evaluation of Vehicle Emission Health Effects, JIN Tao-sheng; FU Li-xin; DU Xuan, Journal of Environment and Health, 2006,0235.Effect of Support Acidity on Selective Catalytic Reduction of NO by C_3H_6 over Cu-based Pillared Clay Catalyst, LIN Qi-Chun; LIN Wei-Ming; HAO Ji-Ming; LI Jun-Hua;FU Li-Xin, Chemical Journal of Chinese Universities,2006,0136.Selective Reduction of NO over Indium Catalysts Prepared by Different Methods, CUI Xiang-yu; HAO Ji-ming; FU Li-xin; LI Jun-hua; LIU Zhi-ming, Environmental Science,2006,0237.Influence of Temperature,pH V alue and Organic Substance on Activity of ANAMMOX Sludge, YANG Yang; ZUO Jian-e; SHEN Ping; GU Xia-sheng, Environmental Science,2006,0438.Analysis of the species group of anaerobic ammonia oxidation sludge in UASB reactors, YANG Yang; ZUO Jian-e; QUAN Zhe-xue; LEE Sung-taik; SHEN Ping; GU Xia-sheng, China Environmental Science,2006,0139.Novel MnO_x Catalyst for Low-Temperature Selective Catalytic Reduction of NO_x with NH_3,TANG Xiaolong; HAO Jiming; XU Wenguo; LI Junhua,Chinese ournal of Catalysis, 2006,1040.Influence of Dust Catchers on PM_(10) Emission Characteristics of Power Plants,YI Hong-hong; HAO Ji-ming; DUAN Lei; LI Xing-hua; GUO Xing-ming,Environmental Science,,2006,1041.Effect of Limestone and Magnesite Application on Remediation of Acidified Forest Soil in Chongqing,China,Y ANG Yong-sen; DUAN Lei; JIN Teng; ZHAO Da-wei; ZHANG Dong-bao~2; HAO Ji-ming,Environmental Science,,2006,0942.Effect of Reaction Conditions on Catalytic Performance of Cu/Al-Ce-PILC for Selective Catalytic Reduction of NO by Propylene,LIN Qichun; LIN Weiming; HAO Jiming1; LI Junhua,Chinese ournal of Catalysis,2006,0843.VOC Emission Situation and Control Measures of Gas Station in China,SHEN Min-jia;HAO Ji-ming; WANG Li-tao,Environmental Science,2006,0844.Utilization and potential analysis of FGD gypsum in coal-fired power plants,TIAN He-zhong; HAO Ji-ming; ZHAO Zhe; KONG Xiang-ying; YANG Chao; LU Guang-jie; LIU Han-qiang; XU Feng-gang,Electric Power,Electric Power,2006,0245.Size Distribution of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs) in Different Function Zones of Guangzhou in Autumn,China,DUAN Jing-chun; BI Xin-hui; TAN Ji-hua; SHENG Guo-ying; FU Jia-mo; HAO Ji-ming,Environmental Science,,2006,0446.Effect of limestone and magnesite applications on masson pine(Pinus massoniana) forest growing on acidified soil,HUANG Yong-Mei; DUAN Lei; JIN Teng; YANG Yong-Sen; HAO JiMing,Acta Ecologica Sinica,2006,0347.Study Progress of Atmospheric Particulate in the Pearl River Delta Region,Liu Yan,He Kebin, Shi Zongbo, Chen Yanju, Xie Shuming, Environmental Protection Science, 2006,0548.Application Study of IVE Vehicle Emission Model, Y AO Zhi-liang; HE Ke-bin; WANG Qi-dong; HUO Hong; LIU Huan; HE Chun-yu; James Lents, Environmental Science, 2006,10 49.Characteristics of instantaneous emission of urban light-duty vehicles in real road, HE Ke-bin*; HUO Hong; W ANGQi-dong; Y AO Zhi-liang, China Environmental Science, 2006,0450.The Physical and Chemical Characteristics of Carbonaceous Matter in PM_(10) Before and during Heating Period in Tsinghua Yard,Beijing, JIA Ying_tao, He Kebin, Ma Yongliang, Yang Fumo, Duan Fengkui, Lei Yu, S.Tanaka; T.Okuda, Environmental Monitoring In China, 2006,0451. A study on the real-world vehicle emission characteristics in Ningbo, YAO Zhiliang;MA Yongliang; HE Kebin~; HUO Hong; GUO Tao, Acta Scientiae Circumstantiae, 2006,08 52. A review of vehicle emission models, Huo Hong; He Kebin; Wang Qidong, Environmental Pollution & Control, 2006,0753.Characteristics of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons(PAHs) on Airborne Particulates in Beijing, ZHANG Di-han; MA Yong-liang; HE Ke-bin; DUAN Feng-kui; JIA Ying-tao;Tomoaki Okuda; Shigeru Tanaka, Environmental Science,2006,0754.Emission model of anthropogenic particles and estimation of emission inventory of 2001 in China,Zhang Qiang; ZbigniewKlimont; DavidG.Streets; Huo Hong; He Kebin, 2006,0255.Study on the separation and determination of colloidal aluminum and soluble aluminum by gel chromatography, ZHAO Huazhang; Y ANG Hongwei; JIANG Zhanpeng; SHI Shaoqi, Acta Scientiae Circumstantiae,2006,1056.EFFECT OF ORGANICS ON THE FORMA TION OF NITRITE WITH ULTRAVIOLET IRRADIATION, RAO Min-hua YANG Hong-wei JIANG Zhan-peng (Department of Envionmental Science and Engineering; Tsinghua University; Beijing;100084; China, Environmental Chmistry, 2006,0257.Stability of TiO_2 Thin Film Photocatalyst Modified by Carbon Black, CHEN Zhong-ying; YU Gang; LI Kai-ming; ZHANG Peng-yi; JIANG Zhan-peng, Environmetal Science & Technology,2006,0258.On-line Raw Water Quality Detection with UV Organics Analysis, OUY ANG Er-ming;ZHANG Xi-hui; ZHENG Zhen-hua; LV Hong-gang, Environmetal Science & Technology,2006,0759.Experimental Study of Bubbleless Aeration Process, ZHANG Xi-hui; MENG, Science & Technology Review,2006,0760.Characteristics of Anaerobic Sequencing Batch Reactor for the Treatment of High-Solids-Content Waste, WANG Zhi-jun; WANG Wei; ZHANG Xi-hui, Environmental Science, 2006,0661.Elucidate the impact of particulates on aqueous pollutant sonication, DONG Wen-yi;ZHANG Guang-ming; WU Min-sheng; ZHANG Xi-hui; FAN Jie, Journal of Harbin Institute of Technology,2006,0262.Study on the Biological Treatment for Polluted Raw Water, Sang Junqiang~1; Wang Zhinong~2; Meng Qingyu~3; Zhang Xihui~3; He Changyi, Engineering Science,2006,03 63.Kinetics of Ni~(2+) Biosorption by Mixed SRB Population Immobilized in Ca-alginate, PAN Xiangliang; W ANG Jianlong & ZHANG Daoyong, Chinese Journal of Applied & Environmental Biology,2006,0564.Cation(K~+,Mg~(2+),Na~+,Ca~(2+)) Release in Zn(Ⅱ) Biosorption by Saccharomyces cerevisiae, CHEN Can; W ANG Jian-long, Environmental Science,2006,1165.Variation of Alkalinity and Its Regulation of ABR, SU De-lin; WANG Jian-long;HUANG Yong-heng; ZHOU Ding, Environmental Science, 2006,1066.Factors influencing radiation-induced degradation of 4-chlorophenol, HU Jun; WANG Jianlong, Journal of Tsinghua University (Science and Technology), 2006,0967.The partial oxidation of phenanthrene by ozone and the analysis of its influence, WU Di;WANG Jian-long*; PI Yun-zheng, China Environmental Science,2006,S168.Biological Nitrogen Removal by Completely Autotrophic Processes, W ANG Shun-he, WU Wei-wei,WANG Jian-long, WANG Qun-hui, China Biotechnology, 2006,05 69.Investigation of hydraulic property of circular sewer pipe, Mao Ze-yu; Xiang Peng;Zhao Xuan; Wang Jian-long, Water & Wastewater Engineering,2006,0770.Start-up performance of anaerobic baffled reactor, HE Shijun; HUANG Yongheng;WANG Jianlong, Journal of Tsinghua University (Science and Technology), 2006,06 71.Solidification of Radioactive Resins by Using ASC Cement and Zeolite Blends, LI Jun-feng; WANG Jian-long; YE Yu-cai, Atomic Energy Science and Technology,2006,03 72.Bioremediation of chlorophenol-contaminated soil using bioaugmentation technology and the soil microbial population dynamics, ZHAO Xuan; WANG Jianglong, Acta Scientiae Circumstantiae,2006,0573.Advances in microbial reduction of radionuclides, W ANG Jianlong CHEN Can, Nuclear Techniques,2006,0474.ABR and BAF for Treating Oil-field Wastewater: a Pilot Study, SU De-lin; WANG Jian-long; LIU Kai-wen; ZHOU Ding, China Water & Wastewater,2006,01 75.TECHNOLOGLCAL STATUS OF SOLIDIFICATION OF SPECIFIC CEMENT WITH SPENT RADIOACTIVE ION EXCHANGE RESIN, Li Junfeng Wang Jianlong, Radiation Protection,2006,0276.Nitrate Removal Using Biodegradable Polymers (DBPs) as Carbon Source and Biofilm Carrier of Denitrifying Microorganisms, ZHOU Hai-hong, W ANG Jian-long, China Biotechnology,2006,0277.Review on Biosorption of Heavy Metal by Saccharomyces cerevisiae, CHEN Can WANG Jian-long, China Biotechnology,2006,01。

Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_(2)的制备及其催化净化汽车尾气

Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_(2)的制备及其催化净化汽车尾气

Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_(2)的制备及其催化净化汽车尾气青雯玥;陈起游;贾阿龙;李珊珊;赵明;郭彩红【期刊名称】《大学化学》【年(卷),期】2022(37)5【摘要】基于CeO_(2)基氧化物制备及应用于环境保护的已有创新性成果,将其设计转化成为适合本科生的综合创新实验。

在转化过程中设计了一系列的对照组,考察了沉淀pH、沉淀剂种类、过滤方式等制备条件及不同铈锆比例等因素对氧化物性能的影响。

结果表明,采用环境友好的碳酸钠沉淀剂,pH控制在8-10范围内,通过简单易行的共沉淀法制得的Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_(2)氧化物,催化性能优异,污染物转化效率可达95%。

本实验将前沿科技与经典实验结合,体现了科教融合和创新发展的教学理念,顺应了科技治污的号召,有益于培养学生的科学思维和创新能力,有利于提高学生环保和稀土资源战略意识,增强社会责任感和民族自豪感。

【总页数】9页(P53-61)【作者】青雯玥;陈起游;贾阿龙;李珊珊;赵明;郭彩红【作者单位】四川大学化学学院【正文语种】中文【中图分类】G64;O6【相关文献】1.微波水热法制备Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2粉末2.焙烧温度对MnO_2-CeO_2/Zr_(0.25)Ti_(0.25)Al_(0.5)O_(1.75)整体式催化剂NH_3低温选择性催化还原NO性能的影响3.The Effect of Nb Loading on Catalytic Properties of Ni/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2 Catalyst for Methane Partial Oxidation4.焙烧温度对柴油车氧化催化剂Pt-Pd-(x)ZrO_(2)/Ce_(0.3)Zr_(0.7)O_(2)-Al_(2)O_(3)性能的影响5.0.94(Bi_(0.5)Na_(0.5))TiO_(3)-0.06Ba(Zr_(0.25)Ti_(0.75))O_(3)陶瓷的制备、表征与热释电性能因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。

化学●江苏卷丨2021年江苏省普通高中学业水平选择性考试化学试卷及答案

化学●江苏卷丨2021年江苏省普通高中学业水平选择性考试化学试卷及答案

加油!有志者事竟成答卷时应注意事项1、拿到试卷,要认真仔细的先填好自己的考生信息。

2、拿到试卷不要提笔就写,先大致的浏览一遍,有多少大题,每个大题里有几个小题,有什么题型,哪些容易,哪些难,做到心里有底;3、审题,每个题目都要多读几遍,不仅要读大题,还要读小题,不放过每一个字,遇到暂时弄不懂题意的题目,手指点读,多读几遍题目,就能理解题意了;容易混乱的地方也应该多读几遍,比如从小到大,从左到右这样的题;4、每个题目做完了以后,把自己的手从试卷上完全移开,好好的看看有没有被自己的手臂挡住而遗漏的题;试卷第1页和第2页上下衔接的地方一定要注意,仔细看看有没有遗漏的小题;5、中途遇到真的解决不了的难题,注意安排好时间,先把后面会做的做完,再来重新读题,结合平时课堂上所学的知识,解答难题;一定要镇定,不能因此慌了手脚,影响下面的答题;6、卷面要清洁,字迹要清工整,非常重要;7、做完的试卷要检查,这样可以发现刚才可能留下的错误或是可以检查是否有漏题,检查的时候,用手指点读题目,不要管自己的答案,重新分析题意,所有计算题重新计算,判断题重新判断,填空题重新填空,之后把检查的结果与先前做的结果进行对比分析。

亲爱的小朋友,你们好! 经过两个月的学习,你们一定有不小的收获吧,用你的自信和智慧,认真答题,相信你一定会闯关成功。

相信你是最棒的!1江苏省2021年普通高中学业水平选择性考试化学注意事项:1.本试卷满分为100分,考试时间为75分钟。

考试结束后,请将本试卷和答题卡一并交回。

2.答题前,请务必将自己的姓名、准考证号用0.5毫米黑色墨水的签字笔填写在试卷及答题卡的规定位置。

3.请认真核对监考员在答题卡上所粘贴的条形码上的姓名、准考证号与本人是否相符。

4.作答选择题,必须用2B铅笔将答题卡上对应选项的方框涂满、涂黑;如需改动,请用橡皮擦干净后,再选涂其他答案。

作答非选择题,必须用0.5毫米黑色墨水的签字笔在答题卡上的指定位置作答,在其他位置作答一律无效。

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催化剂颗粒备用 。 1. 3 催化剂的活性评价
在石英管固定床反应器中进行催化剂的 SCR 活性评价 ,实验装置流程如图 1 所示 。用管式电炉 加热 ,程序控温仪控制反应温度 ,反应原料气在线配 制 ,用转子流量计控制原料气流量 。进出口 NO x 含 量经旁路由美国热电公司生产的 42C NO x 分析仪 (检测范围 (体积分数 ) 0~5 ×10 - 3 )进行在线检测 。 混合气在进入 NO x 分析仪之前先经过吸收瓶用磷 酸捕获 N H3 ,以防止 N H3 与分析仪中的臭氧反应生 成 NO x ,影响检测结果 。
考察了气态空速对催化剂活性的影响 , 实验结
氮氧化物 (NO x )是大气的主要污染物之一 。以 NH3 为还原剂的选择催化还原 ( SCR )脱氮技术是 目前工业上最有效的固定源 NO x 脱除方法 , V 2O 5 / T iO2 和 V 2 O5 - W O3 / T iO2 催化剂以其高活性和高 抗硫性能成为目前国外工业上应用最广的烟气脱氮
Selective Ca ta lytic Reduction of NO x w ith NH3 over M nO2 / NaY Ca ta lyst a t L ow Tem pera ture
W u B in, Tong Zh iqua n, H uang Yan
( Environm ental Engineering D ep artm ent, X iang tan U n iversity, X iang tan H unan 411105, C h ina)
Y分子筛具有良好的 高温 水热 稳定 性 , 文 献 [ 4 ]报道 , Y 分子筛在干燥环境中室温下就能有效 催化脱除 NO x ,但在低温下有水蒸气存在时 ,活性几 乎丧失 。
本工作用沉积法将 M nO2 负载于 N aY 分子筛 上 ,制得 M nO 2 /N aY 催化剂 (以下简称催化剂 ) , 既 保持了 Y分子筛的低温高效脱氮性能 , 同时又具有 良好的抗水蒸气中毒能力 , 在体积分数 10%的水蒸 气 、150 ℃条件下 NO 转化率能达到 90% 。
SCR 催化剂 ,但该类催化剂必须在 350 ℃以上的高 温下操作 。为此 ,国外一般将 SCR 装置设在锅炉省
煤器之后 , 空气预热器之前 , 由于烟气未作除尘处 理 ,不可避免地存在烟尘以及其他杂质对催化剂孔
[收稿日期 ] 2005 - 09 - 13; [修改稿日期 ] 2005 - 11 - 08。 [作者简介 ] 伍 斌 ( 1981—) , 女 , 湖 南 省 衡 阳 市 人 , 硕 士 生 , 电 话 0732 - 2373278, 电邮 b ib iw u@ etang. com。 [基金项目 ] 湖南省自科科学基金项目 ( 05JJ40090) 。
图 1 催化剂活性评价装置流程 Fig. 1 Exp erim ental app aratus for evaluation of catalyst.
烟气中的 NO x 主要为 NO 和 NO2 , 其中 NO 在 NO x 中的体积分数为 90% ~95%以上 , 故模拟烟气 中的 n (NO ) ∶n (NO2 )亦控制在 ( 9~10) ∶1。以模 拟烟气流经催化剂床层前后 NO 含量的变化计算转 化率 , 并 作 为 催 化 剂 活 性 的 评 价 指 标 , 同 时 也 以 NO2 和 NO x 的转化率作为评价的辅助数据 。
·17ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ·
石 油 化 工
PETRO CH EM ICAL TECHNOLO G Y
2006年第 35卷第 2期
环境与化工
M nO2 / NaY 催化剂上 NH3 低温 选择催化还原 NOx
伍 斌 ,童志权 ,黄 妍
(湘潭大学 环境工程系 ,湖南 湘潭 411105)
[摘要 ] 研究了温度 、气态空速 、氧含量 、水蒸气以及进料气组成对 M nO 2 /N aY催化剂上 N H3 低温选择催化还原 ( SCR ) NO x 的影 响 ,探讨了水蒸气存在下该催化剂上 NO x 的还原机理 。实验结果表明 , M nO 2 /N aY催化剂具有良好的低温 SCR 催化活性 , 在无水 蒸气存在条件下 ,当原料气中 φ(NO ) = 0. 1% 、φ(O 2 ) = 6% 、n (N H3 ) ∶n (NO x ) = 1. 2、温度 120 ℃、气态空速 5 000 h - 1时 , NO 转 化率达到 98% ; 在水蒸气体积分数 10%的条件下 , 150 ℃时 NO 转化率接近 90% , 但当温度低于 100 ℃时 , NO 转化率迅速下降 。 原料气组成对 NO 转化率有较大影响 , n (NO ) ∶n (NO 2 ) = 1 时 , NO x 的转化率最高 。水蒸气存在条件下 , M nO 2 /N aY 催化剂上 N H3 选择催化还原 NO x 的反应机理类似于重氮化反应机理 。 [关键词 ] 二氧化锰 ; N aY分子筛 ; 选择催化还原 ; 水蒸气 ; 氨 ; 氮氧化物 [文章编号 ] 1000 - 8144 ( 2006) 02 - 0178 - 05 [中图分类号 ] X 131. 1 [文献标识码 ] A
第 2期
伍斌等. M nO 2 /N aY催化剂上 N H3 低温选择催化还原 NO x
·179·
道的堵塞以及使催化剂中毒 。而且对于我国现有的 大多数锅炉来说 ,省煤器 、空气预热器和锅炉是组装 为一体的 ,该技术难于与我国现有锅炉匹配 。如果 能把 SCR 装置置于烟气除尘器之后将是十分理想 的工业布局 , 但此时的烟气温度只有 120 ~140 ℃, 因此研发低温高活性 、抗中毒能力强的脱除 NO x 催 化剂是当前国内外的热门研究课题 。目前已研制出 的 低 温 脱 氮 SCR 催 化 剂 (如 M nO x /A l2 O 3 [ 1 ] , M n2 O 3 /活性炭 [ 2 ] , C uO /活 性 炭 [ 3 ] ) 虽 然 在 低 温 下 ( 120~230 ℃)具有高的脱氮效率 ,但一般未考察水 蒸气对催化剂性能的影响 , 或在水蒸气存在下迅速 失活而难以实际应用 。
2 结果与讨论
2. 1 温度的影响 在一般的 SCR 反应中 , 随温度的升高 , 反应速
率加快 , NO x 转化率增加 ; 但温度大于 300 ℃后会 发生 N H3 氧 化 为 NO 的 反 应 , 使 NO x 脱 除 率 下 降 [ 5 ] 。在 60~120 ℃范围内 , 考察了温度对催化剂 活性的影响 , 实验结果见图 2。由图 2 可见 , 在温 度低于 100 ℃时 , NO 转化率随温度的升高而迅速 增加 ; 100 ℃时达到 87% ; 温度高于 100 ℃后转化 率的增幅趋缓 , 120 ℃时 NO 转化率达 98% , 因此 选择反应温度为 120 ℃。在低温时 , 反应完全受 NO 还原的化学动力学控制 , 在实验温度范围内不 会发生 N H3 氧化为 NO 的反应 ,因此没有出现典型 的 SCR 反应中 NO x 转化率随温度的变化曲线呈抛 物线形的现象 [ 6 ] 。 2. 2 气态空速的影响
[ Abstract] S e lec tive ca ta ly tic reduc tion ( SCR ) of NO x w ith N H3 on M nO2 /N aY ca ta lys t a t low tem p e ra tu re w as s tud ied. Effec ts of reac tion tem p e ra tu re, gas hou rly sp ace ve loc ity ( GHSV ) , s team , oxygen con ten t and feed com p os ition on NO x conve rsion w e re exam ined. M echan ism of NO x reduc tion in p resence of s team w as d iscussed. M nO 2 /N aY ca ta lys t had good SCR ac tiv ity a t low tem p e ra tu re. U nde r fo llow ing cond itions: w ithou t steam ,φ(NO in feed) = 0. 1% ,φ(O2 ) = 6% , n (N H3 ) ∶n (NO x ) = 1. 2, tem p e ra tu re 120 ℃, and GHSV 5 000 h - 1 , 98% NO cou ld be conve rted to N 2 and even in p resence of steam vo lum e f rac tion 10% the conve rsion cou ld keep 90% a t 150 ℃. B u t in p resence of steam , w hen the tem p e ra tu re w as low e r than 100 ℃, the ca ta lyst w as a lm ost inac tive, because the ex isting w a te r res tra ined ox ida tion cap ab ility of M nO2. Feed com p osition cou ld g rea tly affec t conve rsion and w hen n (NO ) ∶n (NO 2 ) = 1, the best NO x rem ova l effec t cou ld be ob ta ined. SCR m echan ism of NO x w ith N H3 in p resence of s team on M nO 2 /N aY ca ta lys t w as s im ila r to d iazo tiza tion. [ Keywords] m anganese d iox ide; N aY m o lecu la r sieve; se lec tive ca ta ly tic reduc tion; steam ; amm on ia; ox ides of n itrogen
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