2000年我国沙尘暴的组成、来源、粒径分布
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2000 年 4 月 6 日沙尘暴期间收集的 3 个 TSP 样 品的气溶胶总颗粒物含量及其中的元素含量的算术平 均值列于图 1 和表 1. 为作比较 , 有关元素在地壳中 的丰度以及非沙尘暴期间的气溶胶样品的相应数据也 列于表 1. 北京市区大气污染较严重, 早在 1990 年和 1991 年 , 其总 颗 粒 物 含 量 月 平 均 值 就 曾 高 达 279 µg m−3[20]. 由表 1 可见, 2000 年 3 月 3 日下午总颗粒 物含量为 215 µg m−3, 而沙尘暴期间的平均总颗粒 物含量高达近 6000 µg m−3, 较平常高出近 30 倍. 主 要元素 Al, Fe 的含量分别为 511 和 143 µg m−3, 较 之平常分别高出 21 和 22 倍. 主要污染元素 As, Se, Sb 的含量分别高达 1648, 379 , 540 ng m−3, 分别较平常 高出 27, 32 和 36 倍.
(2) Fe( )分析. 使用美国 Waters 公司的高压液 相 色 谱 仪 及 紫 外 和 可 见 光 检 测 计(Waters510 HPLC Pump, Waters490E Programmable Multiwavelength Detector, Phenomenex 250 × 4.60 mm ODS Column). 采 用 我 们 提 出 的 HPLC 方 法 [18, 19]测 定 气 溶 胶 中 的 Fe( )含量. 主要原理是在含 Fe( )的试样中加入有 机试剂 Ferrozin, 使其与 Fe( )络合生成有色有机络 合物, 而后采用 HPLC 分离之. 此方法的可靠性和误 差我们已详细讨论过[18, 19].
4.0 22 5.0 16 7.0 12 3.0 8.0 23 25 27 32 36
(3) 重量分析. 用上海天平仪器厂生产的 FA1004 型上皿电子天平(精密度 0.1 mg)对所采集的样品进行 重量分析. 样品滤膜及空白滤膜需置于干燥器内干燥 至恒重而后称量.
2 结果与讨论
2.1 沙尘暴的源头
根据我们收集的沙尘暴期间的风向风速数据 , 2000 年 4 月 6 日来自蒙古和我国内蒙古地区的西北 风以高达 1 8 m/s 的速度往北京方向推进, 并进而横扫 我国华北和部分华东地区, 甚至远征数千公里至一万 公里以上, 沉降于远离其来源的北太平洋. 从风向可 明显看出, 此次沙尘暴期间的风沙主要来自于蒙古
沙尘暴不仅横扫我国华北和部分华东地区的城市
和乡村, 甚至远征数千公里至一万公里以上, 沉降于 远离其来源的北太平洋[11]. 来自我国和亚洲的沙漠的 沙尘, 约有一半最后被输送到中国海区乃至遥远的北 太平洋[12, 13]. 北太平洋中的某些海区的初级生产力为 铁元素所限制[14]. Zhuang 等人[15]曾研究了大气中的铁 在海洋中的溶解度, 并论证了气溶胶中的铁的远距离 输送是大洋中某些海区生产力的限制因素. 沙尘暴的 远距离输送在其传输过程中把其携带的大量 Fe( )转 化为 Fe( ), 为大洋表层带去可溶解于表层海水 , 从 而可供生物吸收的营养元素铁, 引起了某些海区生产
第 46 卷 第 3 期 2001 年 2 月
地壳丰度[21, 22]/%
TSP
Al
8.23
Fe
3.50
Mn
0.095
Na
2.36
S
0.035
Sc
0.0011
Cu
0.0060
Ni
0.0084
Pb
0.0014
Cd
0.000020
Zn
0.0070
Cr
0.01
Co
0.0025
V
0.012
As
0.00018
1.2 分析测试
(1) ICP 元素分析. 采用法国 JOBIN-YVON 公司
191
第 46 卷 第 3 期 2001 年 2 月
论文
的 ULTIMA 型电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-AES)分 析 17 种元素, 所分析元素及相应分析线(nm)如下: S (180.676), As (193.699) Se (196.090), Cr (205.552), Sb(206.833), Zn (213.856), Pb (220.353), Ni (221.647), Co(228.616), Cd (228.802), Fe(238.204), Mn (257.610), V (310.230), Cu (324.754), Sc (361.384), Al (396.152), Na (589.592). 样品处理: 取 10 cm2 样品膜(为不引入金属 污染物, 用聚乙烯塑料剪刀剪裁滤膜)加入 3 mL 浓 HNO3, 1 mL 浓 HClO4, 0.5 mL 浓 HF 置入聚四氟乙 烯高压釜内, 150 加热 4 h, 冷后取出, 电炉上烘烤近 干, 加入 0.25 mL HCl 定容至 5 mL 待测. 取 10 cm2 空 白膜, 进行与样品完全相同的处理, 测滤膜空白值. 本 实验所使用的药品均为优级纯, 水为二次蒸馏去离子 水. 所有样品处理工作都在洁净度 Class-100 的洁净 实验台中进行. 采用标准添加法测试所有被测元素的 回收率, 各元素的回收率均位于 95%和 105%之间. 各 元素多次重复测试的相对标准误差小于 2%. 为检测 所用滤膜部分的代表性程度, 对试样滤膜的 4 个 1/4 圆形部分曾以相同步骤分别消化分析, 各部分的相对 标准误差小于 10%.
6.42
3.00
1.43×102
2.39
2.9×10 −1
0.14
5.81
0.10
5.55
2.58
1.67 ×102
2.80
2.50
1.16
9.88
0.17
3.31 ×10−3
0.0015
7.23×10−2
0.0012
4.90 ×10−2 7.07 ×10−3
0.023 0.0033
2.57×10−1 1.16×10−1
论文
第 46 卷 第 3 期 2001 年 2 月
2000 年我国沙尘暴的组成 来源 粒径分布 及其对全球环境的影响
庄国顺 郭敬华 袁 蕙 赵承易
(北京师范大学大气环境研究中心, 北京 100875. E-mail: gzhuang@)
摘要 沙尘暴期间总颗粒物高达约 6000 µg m−3, 比平日高近 30 倍. 主要污染源元素 As, Sb, Se 的富集 系数比平日更高, 主要污染源不仅来自于北京局部地区, 而且来自于其长距离传输过程中的区域污染源. 污染源元素 Pb, Zn, Cd, Cu 相比于平日富集系数下降, 主要来源于北京地区自身. Al, Fe, Sc, Mn, Na, Ni, Cr, V, Co 等 9 种元素的富集系数均接近于 1, 主要来自于地壳源. S 在沙尘暴中含量高达 10 µg m−3, 比平常高出 4 倍, 主要来源于长期传输过程中由气体到气溶胶的转化. 沙尘暴包含有大量的细粒子, 粒径小于 2.1 和 9.0 µm 的部分分别占总量的 16.1 %和 76.9 %. 值得注意的是在沙尘暴中检测出 Fe( ). Fe( )为大洋表层 水带去可供生物吸收的营养元素 Fe， 从而导致表层生物二甲基硫排放的增加. 大气中的铁和硫的相互耦合及 其正反馈过程是值得进一步探讨的可能影响全球气候变化的重要机制之一.
力的大幅度上升[16, 17]. 因此包括沙尘暴在内的我国大 气中的气溶胶的远距离输送, 以及其中的铁和硫的相 互耦合及其正反馈过程正引起国际大气化学界的广泛 重视.
我们收集并分析了 2000 年沙尘暴期间北京的气 溶胶, 包括总颗粒物(TSP)和粒径分级样品. 以下就北 京地区沙尘暴主要组分的含量 来源 粒径分布及 其远距离传输对全球气候的影响加以分析和讨论.
1 实验
1.1 取样
使用青岛崂山电子仪器厂制造的 TSP 切割器采集 TSP, 使用美国 ANDERSEN 公司制造的 FA-3 型气溶 胶粒度分布采样器(Cascade Impactor, 共分 9 级, 粒径 范围分别为 0~0.4, 0.4 ~0.7, 0.7~1.1, 1.1~2.1, 2.1~3.3, 3.3~4.7, 4.7~5.8, 5.8~9.0, 以及 9 µm)收集粒度分级 样品. 采样点设在北京师范大学科技楼顶(12 层, 约 40 m 高). 使用英国 Whatman 公司制造的 Whatman4l 滤 膜. TSP 及粒度分级样品采集时流速分别为 120 和 28.3 L min−1. 2000 年 4 月 6 日沙尘暴期间, 我们连续收 集 3 个 TSP 及 1 个粒度分级样品. 为作比较, 一并分 析了非沙尘暴期间的样品(其中采 暖期与非采暖期各一个样品). 样品采集后立即称重并 放于经酸洗过的聚乙烯封口袋中, 在冰箱中保存待测. 所有操作过程均采用严格质量控制, 排除了一切可能 的人为污染.
0.0043 0.0020
4.18 ×10−2
0.019
2.99×10−1
0.0050
4.40 ×10−4 1.54 ×10−1
0.00020 0.072
5.45×10−3 5.12×10−1
0.00010 0.0090
4.90 ×10−2
0.023
3.85×10−1
0.0060
6.41 ×10−3 2.25 ×10−2
图 1 沙尘暴与非沙尘暴气溶胶的比较
2.3 沙尘暴期间的气溶胶中有关元素的富集系数及 有关组分的来源
为了判断气溶胶中有关组分的来源, 有关元素在 沙尘暴及非沙尘暴期间的气溶胶中的富集系数列于表 2. 富集系数(enrichment factor, EF)定义为
192
论文
0.0030 0.011
1.49×10−1 5.66×10−1
0.0025 0.0095
6.01 ×10−2
0.028
1.65
0.028
1.17 ×10−2 1.48 ×10−2
0.0054 0.0069
3.79×10−1 5.40×10−1
0.0063 0.0090
增加倍数
28 21 22 20 30
Se
0.000010
Sb
0.000020
表 1 沙尘暴期间的总颗粒物含量以及有关元素在气溶胶中的含量
非沙尘暴期间(2000-03-03)的含量
沙尘暴期间(2000-04-06)的含量
/µg m−3
/%
/µg m−3
/%
2.15×102 2.43×101
11.30
5.98×103
5.11× 102
8.55
和我国内蒙古地区, 同时还有部分来自于包括我 国陕西和山西等省的黄土高原. 我国黄土高原疏松的 沙土, 西北地区和内蒙古地区干旱及半干旱地区的荒 漠是我国沙尘暴的主要源地 . 人类所谓“征服”自然的 不合理社会活动导致林草植被严重破坏, 土地沙化, 生态失调, 地表荒漠化急剧扩展, 加之大风发生时间 和地表裸露时间的耦合, 成为沙尘暴产生及其频率增 加的重要因素. 2.2 沙尘暴期间的颗粒物总含量以及有关元素的含量
关键词 沙尘暴 气溶胶 颗粒物 污染源 转化机制 全球变化
我国西部及西北部远距离输送而来的沙尘几乎每
年春天都形成沙尘高峰, 只是各年程度不同而已. 强 大的可见的沙尘高峰称之为沙尘暴. 20 世纪前 50 年 我国有记载的有 17 次. 建国以来, 50 年代发生了 4 次, 60 年代 7 次, 70 年代 13 次, 80 年代 14 次, 90 年代 23 次. 沙尘暴发生的次数呈明显上升趋势 [1]. 即便在非 沙尘暴期间, 北京空气中颗粒物的平均浓度长年都在 200~300 µg/m3 左右[2]. 我国科学家对北京气溶胶做了 许多工作, 无论根据气溶胶元素分析[3], 还是单个气 溶胶的 AMS 分析[4], 以及能见度和气溶胶关系的研 究[5, 6], 都报道了北京的人为污染物是气溶胶的重要组 成部分, 中关村地区的气溶胶甚至有强酸度[7]. Liu 和 Zhou 等[8, 9]从 20 世纪 80 年代起就开始研究我国的沙 尘暴和气溶胶, 他们发现从 1971~1995 年北京的矿物 气溶胶(地壳源)虽下降, 但在 20 世纪 90 年代下降呈 明显减慢[9]. 唐孝炎[10]报道了北京 2000 年沙尘暴期间 细颗粒物的行为.
(2) Fe( )分析. 使用美国 Waters 公司的高压液 相 色 谱 仪 及 紫 外 和 可 见 光 检 测 计(Waters510 HPLC Pump, Waters490E Programmable Multiwavelength Detector, Phenomenex 250 × 4.60 mm ODS Column). 采 用 我 们 提 出 的 HPLC 方 法 [18, 19]测 定 气 溶 胶 中 的 Fe( )含量. 主要原理是在含 Fe( )的试样中加入有 机试剂 Ferrozin, 使其与 Fe( )络合生成有色有机络 合物, 而后采用 HPLC 分离之. 此方法的可靠性和误 差我们已详细讨论过[18, 19].
4.0 22 5.0 16 7.0 12 3.0 8.0 23 25 27 32 36
(3) 重量分析. 用上海天平仪器厂生产的 FA1004 型上皿电子天平(精密度 0.1 mg)对所采集的样品进行 重量分析. 样品滤膜及空白滤膜需置于干燥器内干燥 至恒重而后称量.
2 结果与讨论
2.1 沙尘暴的源头
根据我们收集的沙尘暴期间的风向风速数据 , 2000 年 4 月 6 日来自蒙古和我国内蒙古地区的西北 风以高达 1 8 m/s 的速度往北京方向推进, 并进而横扫 我国华北和部分华东地区, 甚至远征数千公里至一万 公里以上, 沉降于远离其来源的北太平洋. 从风向可 明显看出, 此次沙尘暴期间的风沙主要来自于蒙古
沙尘暴不仅横扫我国华北和部分华东地区的城市
和乡村, 甚至远征数千公里至一万公里以上, 沉降于 远离其来源的北太平洋[11]. 来自我国和亚洲的沙漠的 沙尘, 约有一半最后被输送到中国海区乃至遥远的北 太平洋[12, 13]. 北太平洋中的某些海区的初级生产力为 铁元素所限制[14]. Zhuang 等人[15]曾研究了大气中的铁 在海洋中的溶解度, 并论证了气溶胶中的铁的远距离 输送是大洋中某些海区生产力的限制因素. 沙尘暴的 远距离输送在其传输过程中把其携带的大量 Fe( )转 化为 Fe( ), 为大洋表层带去可溶解于表层海水 , 从 而可供生物吸收的营养元素铁, 引起了某些海区生产
第 46 卷 第 3 期 2001 年 2 月
地壳丰度[21, 22]/%
TSP
Al
8.23
Fe
3.50
Mn
0.095
Na
2.36
S
0.035
Sc
0.0011
Cu
0.0060
Ni
0.0084
Pb
0.0014
Cd
0.000020
Zn
0.0070
Cr
0.01
Co
0.0025
V
0.012
As
0.00018
1.2 分析测试
(1) ICP 元素分析. 采用法国 JOBIN-YVON 公司
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第 46 卷 第 3 期 2001 年 2 月
论文
的 ULTIMA 型电感耦合等离子发射光谱仪(ICP-AES)分 析 17 种元素, 所分析元素及相应分析线(nm)如下: S (180.676), As (193.699) Se (196.090), Cr (205.552), Sb(206.833), Zn (213.856), Pb (220.353), Ni (221.647), Co(228.616), Cd (228.802), Fe(238.204), Mn (257.610), V (310.230), Cu (324.754), Sc (361.384), Al (396.152), Na (589.592). 样品处理: 取 10 cm2 样品膜(为不引入金属 污染物, 用聚乙烯塑料剪刀剪裁滤膜)加入 3 mL 浓 HNO3, 1 mL 浓 HClO4, 0.5 mL 浓 HF 置入聚四氟乙 烯高压釜内, 150 加热 4 h, 冷后取出, 电炉上烘烤近 干, 加入 0.25 mL HCl 定容至 5 mL 待测. 取 10 cm2 空 白膜, 进行与样品完全相同的处理, 测滤膜空白值. 本 实验所使用的药品均为优级纯, 水为二次蒸馏去离子 水. 所有样品处理工作都在洁净度 Class-100 的洁净 实验台中进行. 采用标准添加法测试所有被测元素的 回收率, 各元素的回收率均位于 95%和 105%之间. 各 元素多次重复测试的相对标准误差小于 2%. 为检测 所用滤膜部分的代表性程度, 对试样滤膜的 4 个 1/4 圆形部分曾以相同步骤分别消化分析, 各部分的相对 标准误差小于 10%.
6.42
3.00
1.43×102
2.39
2.9×10 −1
0.14
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1.67 ×102
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0.0015
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4.90 ×10−2 7.07 ×10−3
0.023 0.0033
2.57×10−1 1.16×10−1
论文
第 46 卷 第 3 期 2001 年 2 月
2000 年我国沙尘暴的组成 来源 粒径分布 及其对全球环境的影响
庄国顺 郭敬华 袁 蕙 赵承易
(北京师范大学大气环境研究中心, 北京 100875. E-mail: gzhuang@)
摘要 沙尘暴期间总颗粒物高达约 6000 µg m−3, 比平日高近 30 倍. 主要污染源元素 As, Sb, Se 的富集 系数比平日更高, 主要污染源不仅来自于北京局部地区, 而且来自于其长距离传输过程中的区域污染源. 污染源元素 Pb, Zn, Cd, Cu 相比于平日富集系数下降, 主要来源于北京地区自身. Al, Fe, Sc, Mn, Na, Ni, Cr, V, Co 等 9 种元素的富集系数均接近于 1, 主要来自于地壳源. S 在沙尘暴中含量高达 10 µg m−3, 比平常高出 4 倍, 主要来源于长期传输过程中由气体到气溶胶的转化. 沙尘暴包含有大量的细粒子, 粒径小于 2.1 和 9.0 µm 的部分分别占总量的 16.1 %和 76.9 %. 值得注意的是在沙尘暴中检测出 Fe( ). Fe( )为大洋表层 水带去可供生物吸收的营养元素 Fe， 从而导致表层生物二甲基硫排放的增加. 大气中的铁和硫的相互耦合及 其正反馈过程是值得进一步探讨的可能影响全球气候变化的重要机制之一.
力的大幅度上升[16, 17]. 因此包括沙尘暴在内的我国大 气中的气溶胶的远距离输送, 以及其中的铁和硫的相 互耦合及其正反馈过程正引起国际大气化学界的广泛 重视.
我们收集并分析了 2000 年沙尘暴期间北京的气 溶胶, 包括总颗粒物(TSP)和粒径分级样品. 以下就北 京地区沙尘暴主要组分的含量 来源 粒径分布及 其远距离传输对全球气候的影响加以分析和讨论.
1 实验
1.1 取样
使用青岛崂山电子仪器厂制造的 TSP 切割器采集 TSP, 使用美国 ANDERSEN 公司制造的 FA-3 型气溶 胶粒度分布采样器(Cascade Impactor, 共分 9 级, 粒径 范围分别为 0~0.4, 0.4 ~0.7, 0.7~1.1, 1.1~2.1, 2.1~3.3, 3.3~4.7, 4.7~5.8, 5.8~9.0, 以及 9 µm)收集粒度分级 样品. 采样点设在北京师范大学科技楼顶(12 层, 约 40 m 高). 使用英国 Whatman 公司制造的 Whatman4l 滤 膜. TSP 及粒度分级样品采集时流速分别为 120 和 28.3 L min−1. 2000 年 4 月 6 日沙尘暴期间, 我们连续收 集 3 个 TSP 及 1 个粒度分级样品. 为作比较, 一并分 析了非沙尘暴期间的样品(其中采 暖期与非采暖期各一个样品). 样品采集后立即称重并 放于经酸洗过的聚乙烯封口袋中, 在冰箱中保存待测. 所有操作过程均采用严格质量控制, 排除了一切可能 的人为污染.
0.0043 0.0020
4.18 ×10−2
0.019
2.99×10−1
0.0050
4.40 ×10−4 1.54 ×10−1
0.00020 0.072
5.45×10−3 5.12×10−1
0.00010 0.0090
4.90 ×10−2
0.023
3.85×10−1
0.0060
6.41 ×10−3 2.25 ×10−2
图 1 沙尘暴与非沙尘暴气溶胶的比较
2.3 沙尘暴期间的气溶胶中有关元素的富集系数及 有关组分的来源
为了判断气溶胶中有关组分的来源, 有关元素在 沙尘暴及非沙尘暴期间的气溶胶中的富集系数列于表 2. 富集系数(enrichment factor, EF)定义为
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论文
0.0030 0.011
1.49×10−1 5.66×10−1
0.0025 0.0095
6.01 ×10−2
0.028
1.65
0.028
1.17 ×10−2 1.48 ×10−2
0.0054 0.0069
3.79×10−1 5.40×10−1
0.0063 0.0090
增加倍数
28 21 22 20 30
Se
0.000010
Sb
0.000020
表 1 沙尘暴期间的总颗粒物含量以及有关元素在气溶胶中的含量
非沙尘暴期间(2000-03-03)的含量
沙尘暴期间(2000-04-06)的含量
/µg m−3
/%
/µg m−3
/%
2.15×102 2.43×101
11.30
5.98×103
5.11× 102
8.55
和我国内蒙古地区, 同时还有部分来自于包括我 国陕西和山西等省的黄土高原. 我国黄土高原疏松的 沙土, 西北地区和内蒙古地区干旱及半干旱地区的荒 漠是我国沙尘暴的主要源地 . 人类所谓“征服”自然的 不合理社会活动导致林草植被严重破坏, 土地沙化, 生态失调, 地表荒漠化急剧扩展, 加之大风发生时间 和地表裸露时间的耦合, 成为沙尘暴产生及其频率增 加的重要因素. 2.2 沙尘暴期间的颗粒物总含量以及有关元素的含量
关键词 沙尘暴 气溶胶 颗粒物 污染源 转化机制 全球变化
我国西部及西北部远距离输送而来的沙尘几乎每
年春天都形成沙尘高峰, 只是各年程度不同而已. 强 大的可见的沙尘高峰称之为沙尘暴. 20 世纪前 50 年 我国有记载的有 17 次. 建国以来, 50 年代发生了 4 次, 60 年代 7 次, 70 年代 13 次, 80 年代 14 次, 90 年代 23 次. 沙尘暴发生的次数呈明显上升趋势 [1]. 即便在非 沙尘暴期间, 北京空气中颗粒物的平均浓度长年都在 200~300 µg/m3 左右[2]. 我国科学家对北京气溶胶做了 许多工作, 无论根据气溶胶元素分析[3], 还是单个气 溶胶的 AMS 分析[4], 以及能见度和气溶胶关系的研 究[5, 6], 都报道了北京的人为污染物是气溶胶的重要组 成部分, 中关村地区的气溶胶甚至有强酸度[7]. Liu 和 Zhou 等[8, 9]从 20 世纪 80 年代起就开始研究我国的沙 尘暴和气溶胶, 他们发现从 1971~1995 年北京的矿物 气溶胶(地壳源)虽下降, 但在 20 世纪 90 年代下降呈 明显减慢[9]. 唐孝炎[10]报道了北京 2000 年沙尘暴期间 细颗粒物的行为.