可控的核壳结构镍基催化剂水热制备原理及其应用
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可控的核壳结构镍基催化剂水热制备原理及其应用镍基催化剂因其低成本和高活性等优势被广泛应用于多种催化工业过程。
我们设计将氢型的单晶HBEA分子筛投入到NH4Cl/NH3·H20缓冲溶液,通过一种可调控的水热合成方法得到壳层结构的Ni/HBEA。
该种催化剂保持了 HBEA分子筛的晶体形貌,大量的高分散镍纳米颗粒主体分布于分子筛表面,少量纳米颗粒封装于分子筛介孔内部（担载量41 wt%,颗粒尺寸5.9 ±0.7 nm）。
我们通过X射线衍射（XRD）,扫描电子显微镜（SEM）,高倍透射电子显微镜（TEM）,氮气吸附,电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）,傅里叶红外光谱（IR）,吡啶为探针分子的红外光谱（IR-Py）,程序升温还原（TPR）及固体核磁（solid NMR）等表征手段不仅确定了 Ni/HBEA的壳层结构,并探究认为水热合成经历了溶硅-硅酸镍的两步反应过程。
其中溶硅过程为决速步,当溶解的硅含量大于一定值时,层状结构的硅酸镍快速生成。
当使用NH<sub>4</sub>Cl为单一沉淀剂时,溶液环境无法达到溶硅要求。
而当使用NH<sub>3</sub>·H<sub>2</sub>O为单一沉淀剂
时,NH<sub>3</sub>·H<sub>2</sub>O不仅破坏了分子筛的结构形貌,并且加速了决速步的进行,使得中间物质由动力学控制的1:1型硅酸镍
（Ni<sub>3</sub>Si<sub>2</sub>O<sub>5</sub>（OH）<sub>4</sub>）转化为热力学有利的2:1型硅酸镍(Ni<sub>3</sub>Si<sub>4</sub>O<sub>10</sub>（OH）<sub>2</sub>)。
所得的催化剂在硬脂酸加氢脱氧反应中表现出极高的反应活性,速率达到54g·g-1·h-1。
另外,我们提出了一种利用水作为溶剂的新型绿色的简易水热方法制备各分
子筛（HBEA,HUSY,HZSM-5,HMOR）的过渡金属催化剂。
该种方法中,我们将弱酸弱碱盐,分子筛直接加入水中,无需任何沉淀剂,稳定剂,表面活性剂等的添加。
因此在制备结束后,所得催化剂不需要水洗,且滤液相对纯净可以循环使用,为解决废水排放的问题提出了新的思路。
且催化剂的镍担载量可以通过反应时间控制,镍纳米颗粒的分布因硅酸镍中间产物的形成而被控制。
根据这一溶硅-形成硅酸镍的两步过程,具有弱碱性的镍盐以及合适骨架密度的载体组合最优。
和传统的制备方法如沉积沉淀法,浸渍法相比,所得到的高镍担载量的催化剂在加氢脱氧反应,氢化反应中具有更高的反应活性及选择性。