联苯菊酯等菊酯类农药在茶叶上使用安全性研究

联苯菊酯等菊酯类农药在茶叶上使用安全性研究
刘瑜;张友炯;任明兴;卢健
【摘要】不规范使用农药,容易造成茶叶中农药残留,危害茶园环境,影响消费者健康.联苯菊酯是茶园中较为常用的农药.有研究表明,菊酯类农药在茶树上降解量的约45％是由生长稀释引起的.按照推荐浓度施用,7天安全间隔期后残留量可以降低至安全限量(5 mg/kg)以下.加工过程中联苯菊酯降低24％左右,主要发生在于燥工序.茶叶中的菊酯类农药在茶汤中浸出较少,绿茶和红碎茶中联苯菊酯在冲泡中分别溶出4.4％和4.6％.通过田间喷施降解剂(包括微生物制剂、氧化剂等)、辐照处理干茶等也有进一步降解联苯菊酯残留的效果.
【期刊名称】《茶叶》
【年(卷),期】2015(041)004
【总页数】6页(P207-211,217)
【关键词】联苯菊酯;残留;降解;安全性
【作者】刘瑜;张友炯;任明兴;卢健
【作者单位】浙江大学茶叶研究所,浙江杭州310058;浙江建德市农业局,浙江建德311600;绍兴出入境检验检疫局,浙江绍兴312000;浙江大学茶叶研究所,浙江杭州310058;浙江省嵊州市崇仁镇农业技术综合服务站,浙江绍兴312473
【正文语种】中文
【中图分类】S435
联苯菊酯(bifenthrin)，化学名为2-甲基联苯基-3-基甲基-3-(2-氯-3,3,3-三氟丙-
1-烯基)-2,2-二甲基环丙烷羧酸酯，是茶园中的常用农药，具有杀虫谱广、低毒、用量少、残留期短的特点。

主要通过触杀和胃毒作用杀虫，能有效防治鳞翅目幼虫、小绿叶蝉、茶蚜、茶叶螨等茶园害虫[1]。

当每公顷茶园施药有效成分为22.5 g-37.5 g时，1天后对假眼小绿叶蝉的防效可达到82.93%-100%[2-4]。

联苯菊酯
由于使用广泛[6]，在茶叶出口中检出率高。

目前中国、日本、欧盟对联苯菊酯的
残留限量分别是5 mg/kg、25 mg/kg、5 mg/kg [5]。

根据近年全国出入境检疫系统对出口欧盟茶叶的检测结果，检出率最高的项目有联苯菊酯、甲氰菊酯、氯氰菊酯、高氰戊菊酯、甲胺磷、六六六、滴滴涕、噻嗪酮、八氯二丙醚等[7]。

若农
药残留被摄入体内，会有累积作用，对人体健康有着潜在的风险。

随着消费者对于农产品安全问题的日益关注。

保障茶叶产量的同时，在生产、消费各个环节尽可能减少茶叶中的农药含量，提高茶叶的安全品质显得极为重要。

为此，就茶叶生产中应用量较大的联苯菊酯在茶园、加工、储藏、冲泡中的降解动态和降解途径作一叙述，为相关研究与生产应用提供参考。

1.1 联苯菊酯在茶树上的降解动态
联苯菊酯在茶树或者干茶中的降解都符合一级动力学方程，即喷药后，开始降解迅速，之后速率逐渐降低。

张海伟试验认为，联苯菊酯施药1天后平均降解42.8%，第2～3天降解29.8%，第4～8天降解19.2%，第9～11天降解2.8%[8]。

茶叶中的最终残留量受多种因素影响，其中施药浓度、施药次数以及采收间隔期的影响最大。

施药浓度越高，原始残留量越高，在一定间隔期下采摘最终残留量也越大，农药在田间的残留半衰期与施药浓度无关 [1,9-10]。

曾明森研究认为，2.5%
联苯菊酯乳油1000-4000倍液在茶园使用，安全间隔期均小于1.23 d [1]，现定
的7d采摘间隔期是安全的。

周子燕使用推荐浓度的两倍浓度进行施药，初始残留量为6.51 mg/kg，一天后的残留量为3.60 mg/kg，已经低于5 mg/kg[9]。

周
晓东在安全间隔期后再次施药，经7天后采摘，蒸青干燥后测得茶叶中联苯菊酯
残留量均低于2 mg/kg，表明喷药七天后再次喷施联苯菊酯，经安全间隔期后采
摘依然安全[11]，施药次数对残留量的影响较小。

单从茶叶中农药残留量考虑，有人建议按照推荐浓度施药，可将安全间隔期定为3天[9]。

农药在茶园中的降解途径有生长稀释、雨水冲刷、受热挥发降解、光照降解等，其作用效果根据农药性质不同存在差异[12]。

降雨会通过溶解和冲刷作用降低喷撒在茶叶上的农药残留 [13]，影响程度与农药
的水溶性强弱、降雨距施药时间间隔、降雨强度有关。

夏会龙研究了降雨强度、施药距降雨的间隔时间对茶叶上敌敌畏、喹硫磷、乐果、马拉硫磷、氯氰菊酯的冲刷损失的影响，结果表明，雨水对叶片上农药的冲刷减少率与农药的水溶度(在0～100 mg/kg范围内时)有显著的正相关。

例如，乐果具有内吸性且水溶性好，氯氰菊酯属于脂溶性、非内吸性农药，施药后24 h内降雨，乐果的淋失率大于氯氰菊酯；喷药后72 h降雨，乐果大部分被吸收进入茶树，雨水对其淋失率小于氯氰菊酯。

雨水对农药的冲刷作用大于溶解作用，当雨量较大时这种相关性降低。

研究还认为降雨时间距离施药时间越短，雨水对农药的淋失作用越大。

当喷药后1 h、72 h模拟降雨，降雨时间持续1 h，雨量5 mm，分别可以减少叶片氯氰菊酯上
63.74%、22.73%的农药。

不同降雨强度处理间，农药损失差异不大。

水溶性小且无内吸性的联苯菊酯，雨水对其作用主要是机械冲刷 [14]。

菊酯类农药对光热较稳定，自然光下联苯菊酯半衰期为255天[15]，而生产中茶
叶采摘间隔期远小于225天，所以自然条件下光的降解作用较少。

联苯菊酯降解
受气候影响较小，其降解随季节无明显规律性变化[14]。

姚剑敏分别在2000 Lux、3500 Lux、5000 Lux、6000 Lux 和7500 Lux光强下照射溶解在有机溶剂中的联苯菊酯，其降解速率随着光强增加而增大，半衰期随之减短；光照时间越长其残留量越少 [16]，溶解剂对联苯菊酯的降解速率变化有显著影响。

自然条件下，对于光热稳定、水溶性小的菊酯类农药，生长稀释对其降解所起的作用要大于光解、热解、水解等作用。

王运浩以氯氰菊酯为代表，研究了茶树生长稀释对农药消解的影响。

测定了新老茶稍上农药的残留量变化，以及茶稍的生长速率。

结果表明生长稀释占了氯氰菊酯消解作用的近50%；茶稍嫩度高，生长速率大，
则新梢中的农药因生长稀释残留量低 [17]。

根据夏会龙研究，联苯菊酯在生长较
快的茶树品种和生长较慢的茶树品种中生长稀释占总降解率的比值分别为45.9-48%，34.3-36.1%。

生长稀释作用的强弱因农药残效期不同存在差异，残效期越
长的农药，新梢生长所起到的降解作用所占比重越大。

对于残效期短的农药(敌敌畏、辛硫磷、马拉硫磷)，生长稀释占了总降解量的10%以下；而残效期长的农药(联苯菊酯、氯氰菊酯、溴氰菊酯、三氯杀螨醇、乙硫磷)，生长稀释占了45%左右[18-19]。

1.2 菊酯类农药在土壤中的降解以及在茶树中的吸收转运
农药的半衰期因所处环境不同存在差异。

联苯菊酯原药在土壤中的半衰期为65 d～125 d [20]。

其降解动态符合一级动力学模型，微生物的参与有利于土壤中联
苯菊酯的降解。

康燕玉对比了联苯菊酯在灭菌和未灭菌的土壤中的降解动态，当联苯菊酯浓度在4～8 mg/kg时，微生物降解效果随土壤中农药浓度增大而增加[21]。

菊酯类农药会在土壤中残留，但研究表明其不易被茶树根系吸收。

李睿在实验室采用模拟土柱淋溶的方法，研究雨水对菊酯类农药的迁移作用。

结果表明水溶性越大越容易迁移，联苯菊酯、氯氟氰菊酯和溴氰菊酯均不易移动[22]。

夏会龙在土壤中加入乐果、乙硫磷、三氯杀螨醇和三氟氯氰菊酯各10mg/kg的混合物。

处理7个月后，检测土壤和茶树中的农残。

结果表明结果表明乙硫磷、三氯杀螨醇容易被根系吸收转运至叶片，而乐果、三氟氯氰菊酯由于残效期不长，在土壤和茶树组织中均未被检测到 [23]。

加工环节也会影响茶叶安全性，一方面是加工过程中由于环境因素混入不洁物，可
能造成重金属含量的增加和微生物污染。

另外一方面，残留在鲜叶原料中的农药在加工环节中因清洗或高温而减少。

传统的的茶叶加工是将鲜叶直接进行加工。

屈家新等在加工前增加鲜叶清洗工序，脱水之后再正常加工。

结果表明，清洗步骤可以显著降低农药残留量。

相比于未经清洗步骤制成的干茶，联苯菊酯含量0.170 mg/kg下降到0.058 mg/kg，下降了65.88%[24]。

有研究表明加工过程中的降解主要发生在干燥环节，杀青次之，温度越高，农药受热降解越多。

陈宗懋对19种农药在加工中的降解率研究，表明这19种在经过茶
叶加工后减少50%～80%，减少途径主要是受热分解和挥发。

研究表明，农药蒸
汽压越高，受热降解的越多[25]。

菊酯类农药热稳定性较好且蒸汽压较低(10-7～10-8毫米汞柱，20～25℃[26])，在加工中损失较少[27]。

烘干条件对农药的降解率有显著影响。

李玲琴对乌龙茶复火过程对农药的降解效果做了研究。

乌龙茶干茶在烘箱80℃、110℃、140℃下复烘一小时，水胺硫磷、硫丹、甲氰菊酯(蒸汽压：水胺硫磷>硫丹>甲氰菊酯)三种农药在不同温度下的降解
率分别为12.12%～51.52%，30.10%～35.48%，10.41%～16.58%，处理温度
越高、农药蒸汽压越高，降解就越多。

该研究还表明不同的加热方法对农药的降解效果也不同。

加热时间都为1 h，远红外65℃处理比烘箱140℃处理降解率高。

微波加热中火4 min，其降解效果比烘箱140℃加热1 h高。

在保证茶叶品质条件下，改变干燥方式，可直接影响农药降解，提高安全性[28]。

有研究认为红茶加工过程中，酸性磷酸酯酶可分解敌敌畏[29]，该酶在萎凋时活性最高，加工过程中针对菊酯的酶解作用尚未见有关报道。

高秀兵将贵州湄潭翠芽从鲜叶加工为绿茶，检测得联苯菊酯降解率为23.32%[30]。

林金科研究了乌龙茶工艺对联苯菊酯降解的影响，整个加工过程中联苯菊酯降解率为10.72%～53.47%，平均为25.59%(不同品种的鲜叶对降解效率有一定影响)[31]。

陈宗懋研究，红绿
茶两种加工工艺所造成对残留农药降解的影响差异不显著 [14]。

干茶的保存环境对农药降解也有一定影响。

杨群华研究了室温、冷藏(5℃)、冷冻(-18℃)三种储藏条件下，茶叶中联苯菊酯、氯氰菊酯在储藏6个月后的降解率。

结果表明，三种条件下储存半年，联苯菊酯分别减少了59.5%～74.8%、30.8%～51.9%、0%～4.8%，温度越低降解越少。

建议检测茶叶中农残，抽样后应及时检测或者储存在-18℃条件下[32]。

吴延灿比较了储藏条件对木耳中菊酯类农药降解
率的影响，结果显示在低温(0-5℃)、避光、干燥密封条件下，联苯菊酯等五种农
药的降解率均低于常规储存条件下的降解率。

常规储存条件下，随着储藏时间的延长，降解率逐渐降低，在储藏期60-120天降解率趋于平缓[33]。

刘文涛比较了六种储藏条件下烟叶上的S-氰戊菊酯以及溴氰菊酯的消解动态，结
果表明高温干燥黑暗条件最有利于农药降解,而低温干燥黑暗条件最不利于农药降
解[34]。

由此可见，茶叶适当的不避光储藏有利于茶叶中农药降解。

生产过程中使用农药是保证产量的关键，但喷施的农药难免会对环境造成污染。

因此，发展农药的降解技术能够减少农药在环境中的残留。

此外降解作物上的农药或农产品上的农残，可以提高农产品的安全品质。

4.1 生物降解
自然环境中，农药的降解有一部分是微生物的作用。

生物降解的机理主要有酶促反应和非酶促反应两种[35]。

因此，可以从长期受农药污染的土壤中提取菌种，经过以联苯菊酯为唯一碳源的培养基中驯化培养，获得降解菌，制成生物降解剂减轻作物以及土壤、水中的农药污染。

林淦从阴沟肠杆菌中提取到联苯菊酯降解酶，在培养基 pH 7.5,温度30℃时可降解培养基中70%的联苯菊酯[36]。

王兆守等通过田
间施药诱导以及室内筛选,获得了拟除虫菊酯的降解菌。

这种假单胞杆菌，对100 mg·L-1浓度的联苯菊酯、甲氰菊酯和氯氰菊酯，三天后的降解率分别为55.64%、44.56%和52.19%[37]。

朱健春首次分离获得到链格孢属的拟除虫菊酯降解菌。

该菌在最适条件下(培养基初始pH为6，培养温度24℃)对联苯菊酯的降解率可达81.96%[38]。

李小荣将由王保战分离获得的菊酯降解菌——鞘脂菌属Sphingobium sp. JZ-1菌喷施在茶叶表面，相比对照组，不同菊酯类农药降解率达到30%～80%[39]。

生物降解可能因环境有一定的限制，在田间使用效果不如
实验室条件下稳定。

但农药降解菌可以用于农药厂家排污处理、环境治理，是一种安全、高效、经济的降解方法。

4.2 氧化降解
氧化作用在降解农药上也有较好的效果。

钱玉琴将附着农药的茶鲜叶浸泡于氧化剂溶液中，进行了臭氧、过氧化氢、碳酸氢钠三种氧化降解剂对茶叶上氰戊菊酯、硫丹、三唑磷、扑虱灵的降解效果比较。

不同氧化剂对不同农药有不同的降解效果，三种降解剂对三唑磷、扑虱灵的作用最好，其次是氰戊菊酯，最后是硫丹。

降解剂使用量是影响降解率的主要因素。

对氰戊菊酯而言，三种降解剂的最优处理为0.1%或0.05%过氧化氢浸泡20 min；0.1 mg/L臭氧浸泡20 min；碳酸氢钠浸泡20 min(不同浓度碳酸氢钠对降解效果的影响不显著)。

其降解效率最高都可达到100%[40]。

联苯菊酯与氰戊菊酯理化性质相似，使用降解剂可能对联苯菊酯也有较好的降解效果。

生产上，若将鲜叶浸泡在氧化剂中，操作不便，且对茶叶品质及其它带来诸多影响，将氧化剂喷施在茶树上实际会产生怎样的效果，这方面的工作有许多不明，与实际应用有距离。

4.3 辐射降解
食品辐射技术是食品加工中的一种物理方法，在许多国家和地区使用辐射处理来为食物灭菌，辐射食品的安全性已得到世界公认[41]。

辐射降解在处理水、食品中的农残方面已有较多研究。

相比较其他降解技术，辐照技术不会造成二次污染。

干茶中的联苯菊酯能在γ射线照射下降解，其降解率与初始浓度、间断辐照及辐照时间、茶叶的水分及内含物质有关。

在10 kGy剂量的60Co-γ照射下联苯菊酯单标
降解率为16.0%[42]。

有研究认为茶叶中的主要品质成分对农药降解会产生作用。

60Coγ射线照射下，茶叶中的茶多酚、咖啡碱、维生素C能促进联苯菊酯、硫丹
的降解，茶氨酸会抑制联苯菊酯降解、促进硫丹降解[43]。

另一方面辐射对茶叶内含物质的也有一定影响。

伍玲研究表明，在0～50 kGy辐射下，随着剂量增高，
茶叶中的茶多酚、咖啡碱、粗蛋白含量无明显变化；水浸出物增加；对芳香氨基酸和含硫氨基酸含量有一定影响，而对感官品质影响不显著[44]。

采用外界干预方法，降低干茶中的农药，也可起提高产品安全性的作用。

5.1 菊酯类农药在茶汤中的浸出规律
农药在茶汤中的浸出率受农药的水溶性、茶叶碎整度、水温、冲泡时间、冲泡次数、茶叶中的农药残留量等因素影响。

其中农药水溶性的影响最大，水溶性越好的农药就越容易浸出[45，46]。

吴雪原试验测得三唑磷、硫丹、氯氟氰菊酯的平均浸出
率分别为29.06%、5.11%、1.73% [45]。

菊酯类农药由于水溶性较低(联苯菊酯在20℃下水溶度为1×10-4g/L)，其浸出率一般为1%～4%[14]。

张芬研究了茶叶中噻虫嗪和高效氯氟氰菊酯的浸出规律。

结果表明，碎茶中高效氯氟氰菊酯的浸出率是整茶中的10倍左右，但碎整度对水溶性较好的噻虫嗪影响较小。

噻虫嗪在冲泡时间为15 min时，浸出量最大。

碎茶中的高效氯氟氰菊酯在25 min时浸出率最高。

两种农药浸出率均随着浸泡温度升高而增大。

随着冲泡次数增加，每次溶出的量减少，浸出累计总量逐渐增加。

噻虫嗪第一泡就可浸出65%以上，高效氯氟氰
菊酯三泡总浸出率最大只达到1.94%[47]。

黄崴研究表明当乌龙茶中含氯氰菊酯0.20～0.585 mg/kg，氰戊菊酯0.335～0.780 mg/kg，在沸水中浸泡3 min，均无溶出[48]。

陈宗懋对联苯菊酯含量为7.90 mg/kg的干茶做了浸出率测定，冲泡三次，收集茶汤，结果只有4.4%进入茶汤中 [14]。

有印度学者检测了红碎茶茶汤中联苯菊酯等七种农药的溶出率。

由于联苯菊酯水溶性低，0.83 mg/kg联苯菊酯含量的红碎茶用沸水冲泡5 min后只有4.58%的量溶出。

并且认为农药的蒸汽压
越高在沸水中的溶出率越高[49]。

除了农药的水溶性这一因素之外，由于茶叶中富含纤维素等大分子物质，这些基质对菊酯类农药有吸附作用，也导致其浸出率低[40]。

因此，若只饮用茶汤，茶叶中的菊酯类农药被人体摄入量较少。

5.2 联苯菊酯对人体的危害性研究
农药在使用过程中会进入大气、土壤、水体等载体。

若农药使用不当，便有可能通过呼吸、进食、直接接触等途径进入人体，造成潜在的致畸、致病的危险。

根据我国农药毒性分级，联苯菊酯属于中等毒性农药。

给大鼠喂药七天内，10%的联苯
菊酯会在脂肪、卵巢等脂肪含量高的组织器官中积累。

张颖通过大鼠试验，研究表明联苯菊酯会引起免疫毒性作用，也可能会干扰生殖系统的信号传导网络[20]。

其他研究也有表明，一定剂量的联苯菊酯具有明显的抗雄性激素的作用[50]。

体内体外暴露联苯菊酯能显著抑制促黄体激素诱导的卵巢基因的表达。

因此，拟除虫菊酯可能会不利于女性的排卵功能[51]。

由于很多农药的毒性是慢性累积、不易察觉的，农业生产中合理使用农药，从源头减少农药残留显得尤为重要。

6 联苯菊酯对茶叶品质的影响
茶叶香气及内含物质是茶叶品质的重要指标，已有研究认为农药的使用会影响茶叶品质，不同的农药对其影响存在差异[52]。

喷施联苯菊酯后，茶鲜叶中的茶多酚、可溶性糖、水浸出物的含量显著降低，游离氨基酸以及黄酮类物质则变高，农药浓度越高影响越大。

施药6天后采鲜叶制成的毛茶，其感官品质低于对照组[53]。

钱玉琴试验施硫丹、扑虱灵、敌敌畏、联苯菊酯后对茶叶品质的影响，除了得出与前者一样的结论外，也发现施药后橙花叔醇、α法呢烯含量增加[40]。

尽可能减少农药使用更有利于茶叶品质的保持。

化学防治以其见效快、成本低等优势在农业生产中被广泛应用。

但农药使用带来的安全性问题日益成为消费者关注的焦点。

清楚的认识到生产、饮用上各个环节对茶叶中菊酯类农药残留的影响，更有利于把控其残留量，减少农残对人体、环境的危
害。

联苯菊酯在茶叶上广泛使用，其降解较快，水溶性低，相对较为安全。

在帮助消费者树立对农残正确认识的同时，建立更加有效实用的减少农残的方法，对茶叶消费量的提高有着重要的意义。

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