【CN109888194A】石墨烯硅碳复合材料的夹层结构电极的制备方法【专利】

(19)中华人民共和国国家知识产权局

(12)发明专利申请

(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 201910265848.X

(22)申请日 2019.04.03

(71)申请人 山东星火科学技术研究院

地址 250000 山东省济南市历城区七里河

路北段2号产学研基地11号楼

(72)发明人 车春玲　

(51)Int.Cl.

H01M 4/1395(2010.01)

H01M 4/134(2010.01)

H01M 4/04(2006.01)

H01M 10/0525(2010.01)

(54)发明名称石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法(57)摘要本发明涉及一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，包括以下步骤：制备碳层基底；制备硅源，将质量浓度为50％的苯和质量浓度为50％的三甲基氯硅烷溶液，以(10-15)：100的比例混合在一起；制备石墨烯前驱体,将氧化石墨烯放入分散液中，形成1-10mg/mL的氧化石墨烯分散液，分散液中加入分散剂；制备纳米硅层；制备石墨烯层。本发明降低硅颗粒的尺寸到纳米级别，将硅颗粒分散到石墨烯和碳上，抑制体积膨胀，利用硬碳材料具有无序的类石墨结构微晶层)和大量的孔结构，层间距通常大于石墨0.34-0.4，能为与其相邻的硅层，提供膨胀空间，阻止硅层脱落，抑制电极粉碎，维持电

极的完整度。权利要求书2页 说明书5页CN 109888194 A 2019.06.14

C N 109888194

A

权　利　要　求　书1/2页CN 109888194 A

1.一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

D1制备碳层基底

将研磨后的硬碳与导电剂和粘结剂按照(8-10)：1:1的质量比例加入NMP混合均匀，将其均匀涂覆在铜箔上，然后在真空干燥箱中以120℃真空烘干12h得到碳层基底；

D2制备硅源

将质量浓度为50％的苯和质量浓度为50％的三甲基氯硅烷溶液，以(10-15)：100的比例混合在一起，放入硅源容器内，置于超声雾化器上，以20000Hz的频率进行超声雾化，形成雾化液；

D3制备石墨烯前驱体

将氧化石墨烯放入分散液中，形成1-10mg/mL的氧化石墨烯分散液，分散液中加入分散剂，然后进行超声分散处理，形成悬浮液，加入到碳源容器中，碳源容器置于超声雾化器上进行超声雾化，频率为20000Hz，时间为30min；

D4制备纳米硅层

利用CVD化学沉淀法在碳层上沉积硅层；

D5制备石墨烯层

利用CVD化学沉淀法在硅层上沉积石墨烯层。

2.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：所述步骤D4中沉积硅层的方法为：将覆盖有碳层基底的铜箔，转入管式炉内石英管加热区，首先，将管内通入氩气30min，排尽管内的空气，保持氩气持续通入，按照5℃/min 的升温速率，升至沉积温度800℃，开启硅源管路，通过载气将硅源带入石英管内，保温沉积6h，气流量稳定在120ccm，石英管排出的尾气通入NaOH溶液中，进行回收，沉积反应结束后，关闭硅源管管路。

3.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：所述步骤D5中沉积石墨烯层的方法为：步骤D4中硅层沉积完毕后，持续通入氩气，待温度降至400℃，打开硅源管路，通过载气将氧化石墨烯带入石英管内，保温沉淀，气流量稳定在120ccm，石英管排出的尾气通入NaOH溶液中，进行回收，沉积反应1h，沉积反应结束后，关闭碳源管路，继续通入氩气降温至室温，得到石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极。

4.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：所述导电剂采用炭黑或导电聚合物。

5.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：所述粘结剂采用PVDF，PVDF聚偏氟乙烯。

6.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：所述硬碳采用生物质碳，选自香蕉皮、海藻、蛋壳、橘皮、稻壳等热解碳。

7.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其特征在于：所述分散剂选自丙二醇、聚丙烯酰胺、聚氧化乙烯、聚乙烯醇、聚乙二醇中的至少一种。

8.根据权利要求1所述的一种石墨烯/硅/碳复合材料的夹层结构电极的制备方法，其

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