天然气发动机氨排放控制应用研究

第42卷第1期2021年2月
内燃机工程
Chinese Internal Combustion Engine Engineering
Vol.42No.1
February2021
文章编号：1000—0925(2021)01—0047—06420008天然气发动机氨排放控制应用研究
张腾1,2,谭建伟2,田茂军3,韩文涛。

，周伟伟1,李云强"
(1.潍柴西港新能源动力有限公司，潍坊261061,2.北京理工大学机械与车辆学院，北京100081；
3.中国汽车工程研究院股份有限公司，重庆401122；
4.潍柴动力股份有限公司，潍坊261061)
Application Study on NH3Emission Control of Natural Gas Engines
ZHANG Teng1'2,TAN Jianwei2,TIAN Maojun3,HAN Wentao4,ZHOU Weiwei1,LI Yunqiang4
(1.Weichai Westport Co.,Ltd.,Weifang261061,China?2.School of Mechanical and Vehicular Engineering,
Beijing Institute of Technology,Beijing100081,China;3.China Automotive Engineering Research Institute Co.,Ltd.,Chongqing401122,China；4.Weichai Power Co.,Ltd.,Weifang261061,China)
Abstract:Using a natural gas engine emitted to CN VI emission standard,the engine's emission data under normal operating conditions were collected by a full-flow dilution system,and the influence of excess air ratio, catalyst temperature,and CO and NO X emission concentrations on NH3emissions was analyzed.And on this basis, several methods for controlling NH3emission were proposed.Results show that when the excess air ratio is greater than0.965,NH3emission will gradually decrease>while CO emission has a greater impact on NH3emission,causing NH3emission to show a positive growth with increased CO concentration within a certain range.However,there is no obvious relationship between NH3emission and NO X emission.Moreover,when the three-way catalytic(TWC) converter system is wrapped with thermal insulation material,NH3emission decreases with the increase of catalyst temperature.In view of this,among the3kinds of technologies for controlling NH3emission from natural gas engines,it is currently recommended to use two-stage TWC technology to control the NH3emissions of natural gas engines.When an applicable ammonia slip catalyst(ASC)can be successfully developed to eliminate NH3escaped from TWC aftertreatment system,the use of TWC plus ASC will be a preferred solution for the emission control of natural gas engines in the future.
摘要：选择满足国六排放标准的天然气发动机，用全流稀释排放设备采集了发动机常用工况的排放数据并分析了发动机过量空气系数、催化器温度及发动机尾气中CO、N(X等污染物体
积浓度对NHs排放的影响并提出控制NR排放的方法。

研究结果表明：当发动机过量空气系
数大于0.965时，发动机尾气中NH3的排放随过量空气系数增大而逐渐降低;发动机尾气排放
污染物CO对NH3的排放量影响较大,在一定范围内CO的体积浓度与NH3的排放量成正相
关，但是NO#的体积浓度与NH3的排放量没有明显的对应关系。

另外，三元催化器(three way
catalyst,TWC)包裹保温材料后，发动机尾气中NH3的排放随着催化器温度的升高而降低。

在
3种控制天然气发动机尾气中NH3排放的技术中，当前建议选择两级式TWC技术方案对天然
气发动机NH3排放进行控制处理，待逃逸氨催化器(ammonia slip catalyst,ASC)适应天然气发
动机发展后，TWC+ASC可以成为良好的排放控制技术方案。

关键词：氨排放;三元催化器;天然气发动机;控制技术方案
收稿日期：2020-04-09修回日期：2020-06-19
基金项目：国家重点研发计划项目(2016YFC0204906)
Foundation Item：National Key R&D Program of China(2016YFC0204906)
作者简介：张腾(1989—),男，工程师，主要研究方向为车用天然气发动机应用开发,E-mail：zhant_666@；
韩文涛(通信作者)，E-mail5hanwentao@□
•48•内燃机工程2021年第1期
Key words：NH3emission；three way catalyst(TWC);natural gas engine;control technical scheme
DOI：10.13949/ki.nrjgc.2021.01.008 0概述
近年来，全球大气中氨(NHJ的排放量急剧上升，其主要的排放源有养殖业、氮肥施用及汽车尾气等口」。

根据相关调查研究阂发现，在机动车保有量
较高的城市,大气中NHs的主要来源是机动车尾气
中的NHs排放，机动车尾气中的NHs已成为一种不可忽视的污染物。

目前中国已经发布GB17691—2018《重型柴油车
污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》排放标准⑷。

相比于国五排放标准，国六标准中对重型车用发动机污染物排放的测试方法要求更加严格,污染物限值更严格并且要求控制的污染物种类也有所增加，如已经明确要求天然气发动机在全球统一瞬态测试
循环(world harmonized transient cycle,WHTC)中nh3的体积分数均值控制在10X10-6以内。

天然气发动机已于2019年7月实施国六排放标准，国六天然气发动机普遍采用理论空燃比+三元催化器(three way catalyst,TWC)的技术路线。

该技术路线可以有效地降低一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOJ、全碳氢化合物(total hydrocarbons,THC)等污染物的排放，但使用TWC后也带来了在其内部发生的副反应生成NHs造成二次污染的问题，因此需要对天然气发动机NHs的排放进行研究及控制。

由于国五及以前法规未对发动机尾气中NHs 的排放进行限制，导致国内对NHs排放的研究主要集中在被动选择性还原催化剂方面，其他方面的研究相对较少。

文献［2］中对7辆中国C6认证的低里程汽油车的尾气氨排放量的测量表明绝大多数氨排放在发动机冷起动时产生。

文献［4］中对轻型车NH3排放展开研究，得出当发动机原排气中CO浓度较高时NHs的排放也较高，同时在环境温度较低时更容易生成大量NHs的结论。

国外文献［5］中的试验研究表明NHs主要是在TWC后生成，TWC 前NHs的排放量为5mg/km,而在TWC后NH3的排放量为20〜75mg/km。

文献［6］中的研究表明NH3的生成主要与发动机空燃比及环境温度有关。

文献［7］中研究发现发动机CO排放对NHs排放的影响超过了NO’的影响。

柴油机的NHs排放主要来自于选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)系统的NH3
中图分类号：TK437
泄漏。

在国六排放阶段，柴油机通常在SCR后面串联氨逃逸催化器(ammonia slip catalyst,ASC)处理发动机的NHs排放。

而对于汽油机来讲,NHs排放主要来自于TWC内的副反应。

汽油机对NHs排放的控制主要从后处理器入手，包括:调整贵金属种类及含量、反应温度等参数，提高催化器的低温催化能
力，开发不利于NHs生成的催化剂配方，采用电加热后处理，采用双层壁保温排气管等方式提高后处理催化效率;优化发动机控制策略，特别是针对后处理老化后进行单独控制标定等技术。

但当前对汽油
机NH3排放没有法规限值要求，因此并未采取实际控制策略对汽油机NHs排放进行控制也。

在国五及以前的排放法规阶段，国内各主机厂的天然气发动机均采用稀薄燃烧+氧化催化器的技术
路线,发动机尾气中未产生NHs，所以对天然气发动机NHs排放的控制技术了解不够深入。

在国六排放阶段，天然气发动机与汽油机采用的后处理装置均为TWC,因此对于天然气发动机NHs排放的控制可以在借鉴汽油机的控制技术的同时结合天然气发动机
实际运行特点，探究天然气发动机NHs排放的控制技术。

尽管很多学者已经对影响发动机NHs生成的因素展开了研究,但缺少针对国六阶段天然气发动机NH3排放与控制在实际应用方面的研究工作。

本研究基于装有TWC的当量燃烧天然气发动机,选取天然气发动机常用工况进行相关试验，探究
了过量空气系数、TWC温度对NHs排放的影响；并在WHTC下研究了NQ、C0等污染物对NHs排放的影响。

本研究为控制国六天然气发动机实际应用时的NHs排放提供了有效的办法。

1试验设备和方法
1.1试验用天然气发动机
本研究中以某款天然气发动机为试验对象。

该天然气发动机采用电控单点喷射，节气门前预混合,并采用高压废气再循环(exhaust gas recirculation,EGR)+理论空燃比+TWC技术路线，可满足国六排放标准。

发动机基本参数见表1,试验台的布置如图1所示。

1.2试验用设备
本研究用于天然气发动机排放试验的设备包含AVLDYNO FORCE ASM3000/1.8-4.5电力测功机、HORIBA MEXA-ONE-DC 直采排放分析仪和
2021年第1期内燃机工程・49・
表1试验用发动机参数
项目参数
气缸排列方式直列式
点火顺序1-5-3-6-2-4
标定功率/kW338(1900r/min)
标定转矩/(N-m)2300(1100〜1300r/min)排放标准国六H2,NO被H2还原生成NH3。

在TWC内部达到起燃温度后,TWC内部会进行以下化学反应：
2NO+2CO+3H22NH3+2CO2(1) 2NO+5H22NH3+2H2O(2) 2NO+5CO+3H2O2NH3+5CO2(3)
CO+H2O—CO2+H2(4)
C n H OT+nH2O—nCO+(m/2+/z)H2(5)
图1发动机台架布置示意图
N+CO—NCO(6)
NCO+H HNCO(7) HNC O+H2O NH3+CO2(8)
HORIBA MEXA-ONE-FT-E多组份分析仪，见表20排放分析仪的测量原理、精度符合GB17691-2018的要求。

表2主要的测试仪器设备参数
设备名称型号
发动机测功机AVL ASM3000/1.8-4.5
排放分析仪HORIBA MEXA-ONE-DC
空气流量计AVL FMT700-P
傅里叶红外分析仪HORIBA MEXA-ONE-FT-E
燃气流量计艾默生CMF025
1.3试验用发动机循环
研究中采用的测试循环为国家生态环境部正式发布的GB17691—2018«重型柴油车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》标准中规定的WHTC,如图2所示。

%、藏
O 口赳舉银頼牌100
80
60
40
20
-20
6001200
发动机WHTC运行时间/s
图2发动机WHTC运行曲线
1800
2天然气发动机NH3产生的理论分析
文献［8］中研究发现,TWC内的NHs主要是由反应(1)生成的。

天然气发动机燃烧反应产生大量的H2O和CO,而CO与巴0发生水煤气反应生成
由化学反应式可知，天然气发动机尾气中的NH3来源于NO’和CO及巴的反应，CO和NO’是NH3生成的必要因素。

若要控制NH3的产生,则必须控制NO’和H2的浓度，而H2主要来源于CO和巴0的反应。

发动机缸内尾气中的H2首先与02发生反应生成巴0,只有02全部消耗完H2才能与NO反应生成NH3；但当尾气中有CO存在时,CO会抑制H2的氧化，增加NHs的排放，因此nh3主要在还原条件下生成⑵。

实际上，天然气发动机中的co更容易被控制和测量，因此通常选择控制CO的浓度以实现对NH3排放的控制⑸。

3试验结果分析
3.1过量空气系数对NHs排放的影响
为了分析发动机稳态运行下过量空气系数对发动机尾气中NHs排放的影响，随机选择了发动机的常用工况点:转速1500r/min.转矩1000N*m0由于发动机运行工况并未发生改变,认为发动机的排气流量保持稳定，对TWC的空速比的影响较小，在实际应用时忽略此参数对发动机排放的影响。

试验中利用发动机控制程序调整发动机过量空气系数入,研究发动机过量空气系数对NHs排放的影响。

由于发动机采用理论空燃比技术路线，因此以发动机过量空气系数0.91〜1.10为区间进行研究发动机尾气中NH3排放随着过量空气系数变化的特性，如图3所示。

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过量空气系数
图3发动机尾气中NH3
与过量空气系数的关系
・50・内燃机工程2021年第1期
由化学反应式（1）和式（2）可知，NH3的生成受H2和CO的影响，发动机尾气中H2和CO的浓度较高可能会直接导致较高的NHs排放。

图3表明T NH3的排放量在过量空气系数0.91到1.10之间的变化情况，其中过量空气系数在0.965以下时NH3排放呈现连续上升的趋势；在0.965以上时出现下降趋势。

这是因为发动机的过量空气系数从0.91到1.10变化过程中发动机经历了从缺氧到稀燃的状态，在缺氧状态下生成的CO比较多，TWC 内部处于较强的还原环境，促进NHs的生成；当空燃比逐渐变大，发动机尾气处于氧化性较强的环境,抑制了NH3的生成，因此产生的NH3也逐渐减少［2,5,刃，这与文献［6］的研究结果一致。

3.2尾气中CO和NO’对NH3排放量的影响
发动机尾气中的污染物（如CO、NO”、C”H”、巴0等）均会影响NH3的排放，但根据化学反应式（1）〜式（8）可知，CO、NO＜对NH3排放的影响较大且在发动机尾气中占比较大，因此需要研究CO和NO h对NH3排放的影响。

3.2.1CO对NH3排放量的影响
发动机尾气中CO与NHs的体积分数之间的关系如图4所示。

随着CO的含量的降低，NHs的排放量呈现出先增加后减少的变化趋势。

当CO的浓度达到1800X10"〜2300X10T时，NH3的体积分数达到180X10-6〜195X10-6。

当发动机尾气中CO的体积分数大于2300X10~6时，NH3的排放量会随着CO浓度增加而增加。

这是因为发动机尾气中CO的含量增加使TWC处于还原性较强的环境中，随着CO的含量增加，CO和H2O反应产生的大量H2为NH3的生成提供了必要的条件，同时NH3被氧化的速率开始减缓而出现累积，因此NH3会随着CO浓度的增加而增多卩诃。

当发动机尾气中CO的体积分数小于2300X10"时，根据试验结果分析，此时发动机的过量空气系数已大于0.965,由此可知发动机缸内燃气混合气逐渐变稀，发动机缸内混合气氧含量逐渐增加，使尾气呈现氧化氛围口口。

发动机尾气中多余的02优先氧化消耗掉CO和巳0反应生成的巴，破坏NH3生成的必要条件，同时还存在NH3与尾气中氧化物的反应, NH3一旦生成便会被尾气中氧化物氧化，不会有NH3的累积，因此发动机尾气中NHs排放减少。

3.2.2NO’对NH3排放量的影响
根据NHs的化学组成元素可知，NO’主要是为NH3的生成提供氮原子，因此可认为NH3是NO.进行一系列化学反应的中间产物「切，有必要研究发动机
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0图4发动机尾气中NHs与CO体积分数的变化
尾气中NO h对NH3排放量的影响，如图5所示。

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NO*体积分数/ltT6
图5发动机尾气中NHs排放随NO’排放的变化
由图5分析可知,NO’的排放量与NHs关系并不明确。

这主要是因为当发动机尾气中NO’浓度比较低时，根据CH4燃烧特性分析可知，此时CH4与气缸中的氧气反应生成大量的CO和H?,由于H?的还原性强于NO等污染物，抑制了NO的生成⑵⑵。

当尾气中NO’的浓度增加时,NO#作为氧化剂参与到NH3的生成反应中，使NHs的排放量增加，但NO”的浓度继续增加，TWC内部的生成的NH3就会与NO’反应生成N2,使NH3排放降低。

综上,NHs的排放量与NO’的浓度并没有明显关系，因此在控制NHs排放时不参考NO”排放浓度。

3.3三元催化器温度对NH3排放的影响
为了研究三元催化器温度对发动机排放污染物中NH3的影响，在该试验中采用厚度为10mm的保温材料包裹排气管路及TWC进行保温处理（见图6）。

为了保证发动机测试条件一致，采用WHTC进行发动机排放测试。

图6包裹保温材料的TWC
图7给出了发动机在WHTC工况TWC的温度、NH3和CO浓度的瞬时变化曲线。

由图7知:
2021年第1期内燃机工程・51・
TWC未包裹保温材料时,WHTC瞬态测试中NH3
峰值浓度高达306X IO"6,而TWC包裹保温材料后
CO.NHs浓度明显降低，NH3峰值浓度为63X
KF。

，降低了79.4%。

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20040060080010001200140016001800
发动机WHTC循环运行时间/s
图7发动机热态WHTC循环测试
O
O
根据文献［6］的研究，NHs的生成适宜温度在
300〜350°C之间，当温度超过350°C后，NH3的生成率逐渐降低。

在WHTC中，TWC包裹保温材料后的温度最低为480°C,其平均温度比未包裹保温材料时高约50°C,该温度已经超过NE生成的适宜温度，因此TWC包裹保温材料可适当降低发动机尾气中NHs排放。

4发动机尾气中NH3排放控制方法
当前天然气发动机对尾气中NHs的处理通常采用3种方式:通过发动机数据标定调节NHs的排放、TWC串联氨氧化催化器和采用两级式TWC结构。

这3种技术方案都可使发动机的NHs排放达到国六法规要求。

4.1TWC技术方案
在发动机使用TWC技术方案时，需要通过发动机控制程序严格控制发动机尾气中CO的排放特别是冷起动阶段的CO排放，以控制尾气中NHs排放。

但是该技术方案对点火提前角、过量空气系数等发动机控制参数的精度要求较高，而且NHs排放仅能控制在工程裕度附近。

该技术方案可以满足国六排放法规的NHs限值要求,但很难满足日益严格的排放法规要求。

4.2TWC+ASC的技术方案
天然气发动机的NHs排放方法可以采用类似柴油机的排放控制技术路线，在TWC后面串连ASC以将尾气中NHs催化氧化生成N2、N2。

、NO’，同时催化NO"、NH3反应生成N2,化学反应式如下购:
NH3+O2—N2+N2O+NO,(9)
NO’+NHs—N2+H2O (10)应用ASC可以有效地降低发动机的NHs排放。

ASC转化效率在低温下可以达到90%以上，但是700〜800°C高温环境下ASC的转化效率会降至70%及以下因此发动机在调整控制程序时需要根据ASC的劣化系数计算出NHs的原排值，同时结合TWC同步标定发动机数据，确定发动机的最优性能排放数据。

由于ASC可以确保NHs的排放满足国六法规要求，因此该技术方案为发动机排放优化带来很大的空间，实现降低TWC贵金属含量的目标。

但天然气发动机采用当量燃烧技术路线后涡后排温比稀燃技术路线高约200°C，而且TWC 持续进行催化氧化还原反应释放出大量热量，给TWC集成ASC带来极大的挑战，需要开发适应天然气发动机排放温度窗口的ASC技术方案。

采用相同催化器体积和贵金属含量TWC分别测定在未增加ASC和增加ASC后测定发动机的排放值，如图8所示。

通过图8分析可知，当发动机采用TWC+ASC结构后，发动机各排放成分的浓度均有所变化，如表3所示。

这主要是因为发动机在使用TWC +ASC结构后，发动机性能数据标定时可以将过量空气系数调整至相对偏浓的工况皿却，既保证了TWC 的高效催化转化效率，又可使发动机尾气处于还原性气体和氧化性气体同时共存的状态下，由此使产生的NHs在经过ASC后转化为N?和巴0。

表3TWC和TWC+ASC排放结果对比控制路线
排放量/(mg*(kW・h)t)
nh3体积分数/10-&
CO ch4NO.
TWC56165303.6
TWC+ASC69175197.8 2.9
4.3两级式TWC技术方案
由前文可知，NHs排放主要产生在发动机冷起动及暖机阶段，且受CO排放的影响较大。

发动机在冷起动及暖机阶段时,TWC未到达起燃温度导致尾气中CO排放浓度很高，约占整个排放测试循环
•52•内燃机工程2021年第1期
总排放量的50%〜80%〔诃。

而当CO的浓度较大时生成的NH3也比较多，因此控制发动机冷起动及暖机阶段CO的排放对控制NHs排放至关重要，快速提高催化器起燃温度是当前天然气发动机排放控制的重要环节。

为实现催化器起燃温度提升，除采用TWC+ASC方案外，还可以采用两级式TWC技术方案。

前级TWC靠近涡轮增压器，发动机排温较高可以使TWC快速到达起燃温度，冷起动和暖机阶段的CO排放得到控制，从而可降低NHs的排放。

发动机在冷起动及暖机阶段采用燃气加浓方法使发动机快速升温到正常运行状态，使发动机涡后排温快速上升，因此有助于TWC快速达到起燃温度可有效降低CO排放。

后级TWC采用与单级TWC类似结构，可以控制其他污染物排放。

为了分析两级式TWC在冷起动和暖机阶段对发动机NHs的排放影响，在该试验结果中选择冷态WHTC循环前1/3段数据进行分析,具体试验结果见图9。

由图9可知：发动机采用两级式TWC可以有效控制冷起动及暖机阶段的NHs排放，使天然气发动机的排放满足法规要求。

图9两级式TWC与TWC的NH3排放结果对比
天然气发动机NHs排放控制方法需要综合考虑发动机的开发成本及后处理结构在高温下的催化
转化效率。

综合当前NHs的排放控制方法分析，当前可以选择两级式TWC结构使天然气发动机NHs 排放达标。

考虑到TWC+ASC技术方案在实际应用时更方便，待开发出适应天然气发动机的ASC结构后,TWC+ASC方案可以成为控制NHs排放的首选方法。

5结论
(1)发动机过量空气系数与NHs的排放量密切相关。

当发动机过量空气系数在0.965-1.100之间时,发动机尾气中NHs的排放随过量空气系数的增加而逐渐降低；当过量空气系数在0.910-0.965之间时，发动机尾气中NHs的排放随着过量空气系数的增加而增加。

(2)发动机尾气排放污染物CO与NH3的排放量密切相关。

CO排放比较高时，NHs的排放也较高;但是NHs排放与NO’浓度无明显的对应关系。

在实际进行发动机排放控制标定时，通常需要严格控制CO排放。

(3)TWC是否包裹保温材料对NHs的排放有较大的影响，包裹保温材料后TWC温度升高50°C 左右,NHs排放峰值降低79.4%。

(4)当前发动机NHs排放控制建议使用两级式TWC结构，保证TWC快速达到起燃温度从而有效地降低NHs的排放；待开发出天然气发动机专用ASC结构后，TWC+ASC技术方案将成为天然气发动机排放控制的首选方案。

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