降低催化裂化汽油烯烃含量技术措施探索

加工工艺
石　油　炼　制　与　化　工
ＰＥＴＲＯＬＥＵＭＰＲＯＣＥＳＳＩＮＧＡＮＤＰＥＴＲＯＣＨＥＭＩＣＡＬＳ
２０２０年８月　
第５１卷第８期
收稿日期：２０２０ ０３ １２；修改稿收到日期：２０２０ ０４ １４。

作者简介：曹孙辉，高级工程师，长期从事炼油、化工企业生产
和技术管理工作。

通讯联系人：谢海峰，Ｅ ｍａｉｌ：ｘｉｅｈｆ２＠ｃｎｏｏｃ．ｃｏｍ．ｃｎ。

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曹孙辉，王　慧，谢海峰
（中海油惠州石化有限公司，广东惠州５１６０８６）
摘　要：为满足国Ⅵ（Ａ）标准车用汽油生产，某公司４．８Ｍｔ?ａ催化裂化装置（ＭＩＰ工艺）通过优化工艺条件
以降低稳定汽油烯烃含量。

结果表明：在第一反应区出口温度提高４℃时，稳定汽油烯烃体积分数下降２．４百分点；在平衡剂微反活性提高２．８个单位时，稳定汽油烯烃体积分数降低４．６百分点；在粗汽油回炼量为１５ｔｈ时，稳定汽油烯烃体积分数降低１．３百分点；在稳定汽油终馏点提高４℃时，稳定汽油烯烃体积分数降低０．３百分点。

降低催化裂化汽油烯烃含量技术措施的方向主要是增强氢转移反应和小分子汽油烯烃选择性裂化反应，都属于二次反应，由此会导致焦炭产率增加。

大型炼油企业应综合考虑汽油调合池组分，以综合效益为目标选择合适的催化裂化稳定汽油烯烃含量。

关键词：稳定汽油　烯烃　氢转移　催化裂化
为控制汽油污染物排放，我国加快了车用汽油质量升级的步伐，车用汽油向低硫、低烯烃和低芳烃含量方向发展。

２０１９年１月１日起，全国范围实施国Ⅵ（Ａ）车用汽油标准，并将于２０２３年１月１日起执行国Ⅵ（Ｂ）车用汽油标准。

国Ⅵ标准对汽油烯烃、芳烃和苯含量提出了更高的要求，国Ⅵ（Ａ）和国Ⅵ（Ｂ）车用汽油标准中汽油烯烃体积分数上限分别为１８％和１５％，芳烃和苯体积分数上限均为３５％和０．８％［１ ２］。

催化裂化汽油作为炼油厂汽油池中重要的调合组分，必须为达到指标要求而进行相应调整。

某公司４．８Ｍｔａ催化裂化装置稳定汽油烯烃体积分数一直维持在２６％以上，为满足全厂汽油的调合要求，稳定汽油烯烃体积分数需降至２２％以下。

以下主要介绍该装置为降低稳定汽油烯烃含量而进行的技术措施探索及效果。

１　装置概况
该催化裂化装置反应部分采用中国石化石油化工科学研究院（简称石科院）开发的ＭＩＰ技术，提升管出口采用密闭旋流式快速分离系统（ＶＱＳ），再生部分采用中国石化工程建设公司（简称ＳＥＩ）开发的重叠式两段不完全再生技术。

设计以加氢蜡油和加氢重油为原料，生产液化气、汽油、柴油等产品，设计工况下汽油烯烃体积分数２４％。

装置投产后，为满足市场对低碳烯烃和汽油的需求，由原设计的多产汽油的生产方案改为
多产低碳烯烃和清洁汽油的生产方案，使用石科院研制的ＣＧＰ １催化剂。

２　技术措施探索
为降低催化裂化稳定汽油的烯烃含量，该ＭＩＰ装置采取了提高第一反应区（一反）出口温度、提高催化剂活性、粗汽油走急冷油线进提升管回炼、提高稳定汽油终馏点等技术措施。

２ １　提高一反出口温度
随着催化裂化反应转化率的提高，稳定汽油烯烃含量有最高值，所以通过改变一反出口温度降低稳定汽油烯烃含量有两个方向，即降低或提高反应温度。

催化裂化反应中的裂化反应为吸热反应，而氢转移反应和异构化反应为放热反应。

在催化裂化反应条件下，氢转移反应速率小于裂化反应速率，且氢转移反应速率的温度系数小于裂化反应速率的温度系数，随着反应温度的降低，裂化反应速率降低得更多，表现为加强了氢转移反应的发生；温度的降低对具有放热效应、可降低烯烃含量的氢转移反应平衡也起到了积极作用［３］。

因此，
第８期曹孙辉，等．降低催化裂化汽油烯烃含量技术措施探索
反应温度的降低有利于促进氢转移反应，汽油烯烃含量将有所下降。

这一调整方向在非变径流化床反应器的催化裂化装置上应用较多［４ ６］。

对采用非变径流化床反应器的催化裂化装置来说，提高反应温度，汽油烯烃含量一般是增加的，但如果将反应温度提高到一定程度，如超过５４０℃后，继续提高反应温度，汽油烯烃含量增加较少，甚至略有降低［７ ８］。

但对ＭＩＰ装置来说，在高转化率情况下提高一反出口温度，由于一反产生了大量烯烃产物，第二反应区（二反）的烯烃浓度增加，造成二反中催化剂表面大量相邻的活性点被三配位正碳离子和其他授氢分子所占据，再加上反应时间较长，导致大量双分子氢转移反应发生，从而使汽油中烯烃减少［９］。

该ＭＩＰ装置尝试过降低一反出口温度，但收效甚微，转而提高一反出口温度，汽油烯烃含量下降较明显。

提高一反出口温度前后操作条件及对产品分布和性质的影响见表１。

表
提高一反出口温度前后操作条件及对产品分布和性质的影响
从表１可以看出，一反出口温度从５０７℃提高到５１１℃，平衡剂微反活性及其他操作条件没有大的变化，可以将一反出口温度视为导致产品分布和产品性质变化的唯一变量。

一反出口温度提高４℃后，稳定汽油烯烃体积分数由２５．６％下降至２３．２％，下降２．４百分点。

液化气中异丁烷异丁烯体积比由２．５２升高到２．８８，可见氢转移反应增强是汽油烯烃含量下降的主要原因之一。

提高一反出口温度，强化氢转移反应，不但降低了稳定汽油烯烃含量，还带来了产品分布和产品性质的一系列变化：转化率由７３．２４％提高到７５．７６％，反应深度进一步提高，干气、液化气、稳定汽油收率增加，而轻柴油和油浆产率下降。

由于二反中烯烃浓度增加，氢转移反应增强，生焦量增加，总液体收率降低了０．７２百分点。

由于提高一反出口温度，一反的质子化裂化反应得到增强，丙烯收率提高０．０７百分点。

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稳定汽油中烯烃含量下降的同时，芳烃和烷烃含量增加，这是由于烯烃通过氢转移反应主要生成芳烃、烷烃，且主要发生类型Ⅰ的氢转移反应。

一反出口温度提高后，反应苛刻度提高，强化了烷基苯裂化生成苯的反应，稳定汽油中苯体积分数由０．９３％升高到１．００％；汽油烯烃通过氢转移反应转化为高辛烷值的芳烃组分，稳定汽油ＲＯＮ和ＭＯＮ均升高。

硫传递系数定义为汽油硫含量与原料油硫含量的比值［１０］。

提高一反出口温度后，稳定汽油硫质量分数下降８ ｇ?ｇ，硫传递系数由２．０５％降低至１．８６％，主要由于提高一反出口温度后，二反的氢转移反应增强，从而促进了汽油硫化物转化为硫化氢或烷基苯并噻吩。

加工加氢重油的ＭＩＰ装置，轻柴油密度高低可作为在生产过程中调控汽油烯烃含量的一个间接指标。

一反出口温度提高后，反应深度提高，在汽油烯烃含量降低的同时，轻柴油密度（２０℃）从９４２．０ｋｇ?ｍ３上升至９４７．０ｋｇ?ｍ３。

２ ２　提高催化剂活性
随着平衡剂活性的提高，催化剂酸中心密度增加，氢转移反应得到加强，有利于催化裂化汽油烯烃含量的降低。

提高平衡剂微反活性前后操作条件及对产品分布和性质的影响见表２。

表
提高平衡剂微反活性前后操作条件及对产品分布和性质的影响
由表２可以看出，平衡剂微反活性提高２．８个单位后，稳定汽油烯烃体积分数降低４．６百分点。

提高平衡剂微反活性后，由于外取热器取热负荷的限制，第二再生器（二再）密相温度提高了８℃，剂油比有所降低，但液化气中异丁烷异丁烯体积比由３．２５升高到４．２２，表明氢转移反应仍有较大程度的增强，汽油中烯烃含量下降幅度也较大。

提高平衡剂微反活性虽然起到了降低汽油烯烃含量的作用，但对产品分布和性质方面的影响与提高反应温度有着较大的差异。

产品分布方面，平衡剂活性提高后，干气、柴油和油浆产率下降，液化气、稳定汽油收率增加，高价值产品收率提高，总转化率由７２．５２％提高到７６．１７％，总液体收率增加０．０９百分点。

由于氢转移反应有较大幅度的增强，生焦量增加１．６７百分点，增幅较大，可能与汽油烯烃含量本身已处于较低水平有关。

一般来说，ＭＩＰ装置汽油烯烃体积分数从２１％降至１８％时，生焦量增加的趋势尤为明显［１１］。

稳定汽
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油性质方面，烯烃体积分数由２３．０％下降到１８．４％，但芳烃体积分数只由２５．１％增加到２５．３％，表明汽油中烯烃发生了大量类型Ⅱ氢转移反应生成了焦炭。

汽油中烯烃未生成高辛烷值的芳烃，从而造成汽油辛烷值的损失，ＲＯＮ由９１．８下降到９１．１。

由于氢转移反应增强，硫传递系数由４．２３％下降到３．８５％。

稳定汽油中苯体积分数由０．７７％增加到０．８７％，与平衡剂活性提高后，烷基苯裂化生成苯的反应得到增强有关，此时二反的操作条件与相对低活性时相差不大，意味着二反中苯和烯烃烷基化生成烷基苯的反应强度可能与之前持平。

２ ３　粗汽油经急冷油线回炼
粗汽油经急冷油线回炼，首先可以起到给二反降温的作用，进而促进氢转移反应的发生，消耗汽油烯烃。

其次，由于ＣＧＰ １催化剂通过对基质的酸性和孔分布的改性来控制积炭的沉积位置，催化剂容炭性能好，使得经过一反后，积炭的催化剂在二反仍保持较好的裂化能力，可以裂化汽油中部分烯烃组分［１２］。

最后，投用急冷油线可以提高剂油比，进而提高催化剂活性中心密度，促进氢转移反应的发生来消耗汽油烯烃。

该装置正常生产时用沉降器出口温度控制再生滑阀开度，急冷油线投用后，会对二反起降温作用，从而降低沉降器出口温度。

如果投用急冷油线时，沉降器出口温度保持不变，则会提高剂油比。

粗汽油经急冷油线回炼前后操作条件及对产品分布和性质的影响见表３。

表
粗汽油经急冷油线回炼前后操作条件及对产品分布和性质的影响
由表３可以看出，粗汽油回炼量达１５ｔｈ后，稳定汽油烯烃体积分数降低１．３百分点。

这一方面得益于粗汽油进入二反后，烯烃组分裂化为小分子液化气组分，稳定汽油收率下降０．８１百分点，液化气收率增加０．３６百分点；另一方面受益于氢转移反应的增强，急冷油回炼后剂油比提高，有利于氢转移反应的发生，液化气中异丁烷?异丁烯体积比由３．２３升高到３．５３。

转化率由７６．０７％增加到７６．１２％，焦炭产率由７．２９％增加到７．７４％，总液体收率略有下降。

丙烯收率增加，主要来源于
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两方面的贡献：一是一反的剂油比增大，有利于一反的质子化裂化反应；二是部分汽油组分裂化为丙烯。

粗汽油经急冷油线回炼后，稳定汽油烯烃体积分数下降１．３百分点，芳烃体积分数增加０．８百分点，说明汽油中烯烃组分主要发生类型Ⅰ氢转移反应生成了芳烃，这也保留了汽油中的高辛烷值组分，ＲＯＮ和ＭＯＮ基本与粗汽油回炼前持平。

２ ４　提高稳定汽油终馏点
由于催化裂化稳定汽油中的烯烃主要集中在Ｃ５～Ｃ８，并以Ｃ５居多，所以适当提高稳定汽油终馏点可以稀释汽油烯烃浓度，达到降烯烃效果。

提高稳定汽油终馏点前后操作条件及对稳定汽油烯烃含量的影响见表４。

由表４可以看出，稳定汽油终馏点提高４℃时，稳定汽油烯烃体积分数降低０．３百分点。

表４　提高稳定汽油终馏点前后操作条件及对
稳定汽油烯烃含量的影响
项　目
稳定汽油终馏点℃
１９７２０１原料油性质
　密度（２０℃）?（ｋｇ·ｍ－３）９２７．０９２７．０
　残炭，％３．５３．６
平衡剂微反活性，％６０．１６０．０
操作条件
　一反出口温度?℃５１０５１０
　二反出口温度?℃５０１５０１
　二反床层料位，％１５１５
　原料预热温度?℃２０３２０２
　二再密相温度?℃６７３６７３
　分馏塔塔顶温度?℃１１８１２０
稳定汽油烯烃体积分数，％２０．７２０．４
３　结　论
（１）通过采取提高一反出口温度、催化剂活性和稳定汽油终馏点，粗汽油回炼等技术措施，强化氢转移反应和小分子烯烃选择性裂化反应，稳定汽油烯烃含量明显降低。

在一反出口温度提高４℃、平衡剂微反活性提高２．８个单位时，稳定汽油烯烃体积分数分别降低２．４百分点和４．６百分点；粗汽油回炼量达１５ｔｈ后，稳定汽油烯烃体积分数降低１．３百分点；在稳定汽油终馏点提高４℃时，烯烃体积分数降低０．３百分点。

（２）在降低催化裂化汽油烯烃含量的技术措施中，提高一反出口温度时，汽油烯烃含量降低幅度较大，但会带来汽油苯含量上升、产品分布变差等问题。

提高催化剂活性是降低催化裂化汽油烯烃含量较优的技术措施，不仅汽油烯烃含量降幅大，产品分布也会有所改善，但是存在催化剂消耗量大的问题。

粗汽油回炼和提高稳定汽油终馏点能够较快地降低汽油烯烃含量，但降低幅度有限。

生产中可根据汽油烯烃含量的目标降幅和时间限制等要求，合理选择降低催化裂化汽油烯烃含量的技术措施。

（３）降低汽油烯烃含量的技术措施，主要是增强氢转移反应和小分子汽油烯烃的选择性裂化反应，都属于二次反应，由此会导致焦炭产率增加，总液体收率下降。

实际生产中应综合全厂汽油调合池总体情况，以综合效益为目标控制合理的催化裂化汽油烯烃含量。

参考文献
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ＣａｏＳｕｎｈｕｉ，ＷａｎｇＨｕｉ，ＸｉｅＨａｉｆｅｎｇ
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ｎａｔｉｏｎａｌⅥ（Ａ）ｓｔａｎｄａｒｄｏｆｖｅｈｉｃｌｅｇａｓｏｌｉｎｅ，ｔｈｅｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎｏｆｏｐｅｒａｔｉｏｎｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓｗａｓｃａｒｒｉｅｄｏｕｔｉｎａ４．８ＭｔａＦＣＣｕｎｉｔ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅｖｏｌｕｍｅｆｒａｃｔｉｏｎｏｆｏｌｅｆｉｎｓｉｎｓｔａｂｉｌｉｚｅｄｇａｓｏｌｉｎｅｄｅｃｒｅａｓｅｄｂｙ２
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殾
殾
殾
ｇ简　讯
韩国蔚山国立科学技术学院的新型催化剂提高了金属
空气电池的性能金属 空气电池（ＭＡＢｓ）是利用环境空气中的氧气作为储存和转换能量的手段，由于容量大、质量小、经济，在电动汽车中的应用潜力备受关注。

韩国蔚山国立科学技术学院（ＵＮＩＳＴ）的研究人员开发了一种新催化剂，可以提高金属 空气电池的充放电性能。

这种新催化剂由沉积在钙钛矿催化剂表面的一层非常薄的金属氧化膜所构成，催化剂和氧化膜之间自然形成的界面可提高新催化剂的整体性能和稳定性。

这项研究工作已在《ＮａｎｏＥｎｅｒｇｙ
》期刊上发表。

ＭＡＢｓ是由大气中的氧气与金属反应产生电流，因此是一种最轻、
最紧凑的电池。

纯金属（锂、锌、镁和铝）电极和空气电极配合，
氧气取自于空气。

由于理论能量密度的提高，ＭＡＢｓ被认为有望用于下一代电动汽车。

目前，ＭＡＢｓ空气电极的商业化阻力主要源于催化剂材料铂（Ｐｔ）金属昂贵且稀缺，用钙钛矿催化剂替代，虽具备催化性能，
但活性不高。

［靳爱民摘译自ＧｒｅｅｎＣａｒＣｏｎｇ
ｒｅｓｓ，２０２０ ０３ １６］中国石化扬子分公司环氧乙烷增产增效
中国石化扬子分公司乙二醇装置主要生产乙二醇和
环氧乙烷两种产品。

２０２０年以来，因乙二醇需求低迷，而环氧乙烷行情较好，
结合市场需求，该公司迅速调整生产策略，及时优化调整产品结构，增产环氧乙烷。

２０２０年一季度，该公司环氧乙烷同比增产５４％，
创效显著。

该公司在调整环氧乙烷水合比的基础上，进一步提高环氧乙烷精制塔系统进料浓度；调整吸收系统的ｐＨ，减少乙二醇生成率，增产环氧乙烷。

根据气温的变化状况及时调整各项生产工艺指标，寻求最佳工艺操作，科学合理调整两种产品结构，严格控制环氧乙烷水合比例、反应温度和压力，实现增产。

此外，在优化工艺增产环氧乙烷的同时，还实施环氧乙烷精制系统优化提标改造项目，投用了新增的Ｔ ４３０环氧乙烷精制塔，环氧乙烷平均产量增加２８０ｔｄ，提升了装置整体效益。

该公司通过优化调整氧化系统操作，减少醛类物质的生成，减轻精制系统压力，确保整个乙二醇装置平稳运行；通过调整控制水合反应和蒸发系统蒸汽量、塔顶采出量，提高减产后的乙二醇产品脱醛效果，确保环氧乙烷、乙二醇两种产品的优级品率始终保持在１００％；同时降低了装置能耗物耗。

［中国石化有机原料科技情报中心站供稿］
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