琼北土壤重金属高背景值区人群健康风险评价

琼北土壤重金属高背景值区人群健康风险评价
李佳桐;李雪;葛成军;俞花美;孙宏飞;陈淼
【摘要】In this study,the concentrations of heavy metals (e.g.Pb,Cd,Cu,Zn and Ni) in the farmland and the surrounding agricultural products such as vegetables,fruits,rice and coarse cereals were investigated in northern Hainan where higher concentrations of heavy metals are related to the mother rocks.The health risk assessment model recommended by United States Environmental Protection Agency (USEPA) was used to assess the potential health risks of heavy metals to local inhabitants (adult
males,females and children) via dietary consumption of the selected agricultural products.The results showed that:(1) The concentration of Pb,Cd,Cu,Zn and Ni in the soil and four kinds of agricultural products in the studied area exceed the corresponding values according to national standard.(2) Among the five types of excessive heavy metals in the selected agricultural products,copper induces higher danger to adults than that of zinc,and followed by cadmium,nickel,and lead (i.e.HICu＞HIZn＞HICd＞HINi＞HIPb) via dietary intake.By comparison,children stand more danger than adults,and the degree of health risks caused by the heavy metals followed an order of HINi＞HICd＞HIZn＞HIPb＞HICu.(3) The health risk caused by direct intake of vegetables is greater than that of rice,coarse cereals and fruit,respectively.(4) The carcinogenic risk of lead caused by daily intake of these agricultural products was within the acceptable limits in the investigated region,except for some areas.The carcinogenic risks of
copper caused by daily intake of vegetables,rice and coarse cereals were higher than the acceptable level (i.e.10-6),which indicated that higher health risk would be caused by long-term intake of the
vegetables,fruits,rice and coarse cereals from the investigated areas.%在琼北土壤重金属高背景值区采集农田土壤及采样点附近的蔬菜、水果、大米和杂粮等农产品样品,测定其中的Pb、Cd、Cu、Zn、Ni含量,并采用美国环保局(USEPA)推荐的健康风险评价模型对蔬菜、水果、大米和杂粮等4类农产品中的重金属,经膳食摄入对成年男性、女性和儿童造成的健康风险做出评价.结果表明:(1)土壤及4类农产品中重金属Pb、Cd、Cu、Zn、Ni存在不同程度的超标现象.(2)成年人群通过膳食摄入5种重金属造成的健康风险大小为HICu＞HIZn＞HICd＞HINi＞HIPb.相比成年人群,儿童面临风险更大,其健康风险大小为HINi＞HICd＞HIZn＞HICu＞HIPb.(3)4类农产品经膳食摄入途径引发的健康风险程度排序为蔬菜＞大米＞杂粮＞水果.(4)4种膳食中Pb引发的致癌风险除个别地区外,均在可接受范围内.蔬菜、大米和杂粮摄入途径的Cd引发的致癌风险大于可接受风险水平10-6.此结果说明长期食用此地区的蔬菜、水果、大米和杂粮可能会带来较高的健康风险.
【期刊名称】《热带作物学报》
【年(卷),期】2018(039)001
【总页数】8页(P189-196)
【关键词】高背景值区土壤;重金属;农产品;健康风险评价
【作者】李佳桐;李雪;葛成军;俞花美;孙宏飞;陈淼
【作者单位】海南大学热带农林学院资源环境学院,海南海口 570228;海南大学热带农林学院资源环境学院,海南海口 570228;海南大学热带农林学院资源环境学院,
海南海口 570228 ;浙江大学生命科学学院,浙江杭州 310058;海南大学热带农林学院资源环境学院,海南海口 570228;海南大学热带农林学院资源环境学院,海南海口570228;中国热带农业科学院环境与植物保护研究所,海南海口 571101
【正文语种】中文
【中图分类】X83
随着公众对农产品重金属残留关注度的提升，土壤中的重金属污染水平及重金属的风险评价已成为国内外研究的热点[1-2]。

前人已对矿区周边、污灌溉区、重金属
污染区域的重金属引发的健康风险进行了大量的评估[3-7]，但对因地质原因导致
的重金属的健康风险方面的研究较少。

琼北主要市县临高、澄迈、定安等属于海南省农产品供给功能主导区，其农业资源丰富，农业供给能力强[8]。

该地区是中国第四纪火山岩分布面积最大的地区，占
海南岛总面积的12%[9]。

多目标地球化学调查结果发现，琼北基性火山岩地区农田土壤中Ni超标严重，Cu含量偏高[10]。

土壤中重金属直接影响着该区农业的可持续发展及人体健康，然而对该区人群通过农产品摄入途径暴露于重金属的健康风险却鲜有报道。

本研究在对琼北农业土壤重金属现状调查的基础上，采用美国环保局（USEPA）推荐的风险评价模型对琼北地区人群通过蔬菜、水果、大米和杂粮
摄入重金属引发的健康风险进行评价，以期全面深入掌握该区不同人群的健康风险，为制定客观、高效的风险管理政策提供科学依据。

1 材料与方法
1.1 样品采集
在网格布点法基础上兼顾土地利用类型和土壤类型，在海口、澄迈、定安、文昌、琼海和临高等6个市县的农业用地上布设土壤样点103个（图1）；同时在土壤
采样点或其周边农用地上采集蔬菜、水果、大米和杂粮样品。

土壤样品和农产品样品采集时间是2016年7月。

在土壤样点附近采集表层20 cm、约1 kg土样混合均匀后装于塑料密封袋中保存；农产品采集时取其新鲜可食部分装于塑料密封袋中保存，共采集30个蔬菜样品、26个水果样品、11个水稻样品和9个杂粮样品。

1.2 样品的处理与分析
蔬菜、水果样品先用自来水冲洗干净，再用去离子水冲洗3次，然后用滤纸吸干
样品表面多余的水分，取其可食部分。

其中水稻样品去壳，杂粮样品取其可食部分，放入打样机或研钵中研磨成浆状。

土壤样品放于通风处自然风干，称取1 g土壤
样品用玛瑙研钵研磨后过100目尼龙筛，称取0.2 g放于塑料密封袋干燥保存。

土壤与农产品样品测定方法：土壤样品采用HNO3-HF消解，农产品采用HNO3-H2O2消解。

土壤和农产品使用微波消解（ETHOS A14型微波消解仪），消解液经0.45 μm滤膜过滤后，使用ICPOES（VARIAN 720-ES型）测定 Pb、 Cd、Cu、 Zn 和Ni共5种重金属元素。

分析测定过程中分别设定空白样品、平行样品和标准物质（GSS-15），样品精密度和加标回收率均在可接受范围内。

1.3 健康风险评价
美国环保局（USEPA）推荐的健康风险评价包括4个程序：（1）危害鉴定；（2）毒性评估（剂量效应关系）；（3）暴露评估；（4）风险表征。

本研究依据国际
毒理学数据库中重金属的毒性参数，利用经口摄入的暴露模型，对琼北地区人群膳食暴露途径下重金属的健康风险进行评估。

图1 采样点分布图Fig.1 Sketch map of sampling sites
1.3.1 重金属的危害鉴定和危害参数依据重金属的生物鉴定、人群流行病学调查、毒理机制研究和临床报告，美国国家环保总局（USEPA）把汞、铅、镉作为环境
监测列表上的优先监测物。

在大量医学观察和科学研究的基础上，国际癌症研究协会（IARC）把铅、镉的致癌性分别归为B2和B1组[11-12]。

根据本研究的研究目标，从美国环保局的IRIS毒性数据库、美国加州环保局环境健康危害评估办公室（OEHHA）、荷兰国家公共卫生和环境研究所（RIVM）等毒理学数据库查到重金属Pb、Cd、Cu、Zn和Ni的毒性数据（表1）。

1.3.2 暴露模型及相关参数
（1）膳食摄入的暴露模型。

琼北地区人群重金属通过膳食摄入的暴露量计算公式如下[17]：
式中：C为食品中重金属含量（mg/kg）；IR为农产品摄入速率（mg/d）；EF 为暴露频率（d/a）；ED为暴露周期（a）；BW为平均体重（kg）；AT为平均接触时间（365/a×暴露周期）（d）。

（2）评价参数的选择。

鉴于研究人群中各群体受环境风险影响程度存在差异性，在研究时将其分为成年男性、女性和儿童3个组别。

通过查阅《中国人群暴露参数手册（成人卷）》、《中国人群暴露参数手册（儿童卷）》、美国EPA暴露因子（USEPA，1997）确定相关的暴露参数，详见表2～3。

表1 重金属健康风险健康风险参考剂量（RfD或PTDI）和致癌斜率系数（SF）
Table 1 Reference dose(RfD)and slope fator(SF)values for each heavy metal element in soil
重金属 P b C d C u Z n N i 暴露途径R f D或P T D I（m g·k g-1·d-1） 3.5 7×1 0-3[13] 1×1 0-3[14] 0.0 4[14] 0.3[14] 0.0 2[14]经口S F（k g·d-1·m g-1） 0.0 0 8 5[15] 0.3 8[16] ———
表2 琼北地区居民农产品日摄入量Table 2 Daily intake of agricultural products in northern part of Hainan Province （g·d-1）项目大米摄入[18] 蔬菜摄入（1 5种）[18] 杂粮（玉米和木薯）[18] 水果[18]成人参数 5 0 0 3 5 5 5 8.7 2 5.6 2～6岁儿童参数 7 6.8 2 7 6.2 1 8.4 0.6
表3 健康风险评价暴露参数Table 3 Exposure parameter values of health risk assessment项目参考体重（B W）/k g 暴露周期（E D）/a 暴露频率-膳食暴
露（E F）/d·a-1男性 6 2.7[18] 7 3.2[20] 3 6 5女性 5 4.4[18] 8 0[20] 3 6 5儿童（2～6岁） 1 5.9[19] 5 3 6 5
1.3.3 风险表征非致癌风险评价模型[17]：
农产品中单一重金属风险商计算方法：
农产品中多种重金属的复合风险值计算方法：
式中，HQ为单一重金属风险商；HI为多种重金属复合非致癌风险；ADD为平均日摄入剂量；RfD 为污染物的非致癌参考剂量[mg/（kg·d）]。

当HQ≤1时，表明单一重金属对人体产生的负面影响较小，可以忽略；HQ≥1时，表明该重金属对人体具有潜在的非致癌风险。

当HI≤1时，表明多种重金属对人体没有明显的负面影响，可以忽略；HI≥1时，表明多种重金属对人体具有潜在健康风险；当HI＞10时，表明多种重金属对人体存在慢性毒性效应，甚至急性毒性作用[21]。

致癌风险评价模型[17]：
式中，ILCR为单一重金属致癌风险；ADD同上；SF为致癌斜率因子；ILCR总为
4类农产品综合致癌风险。

10-6为个体终生发生某种健康危害的概率。

美国环保局（USEPA）推荐的可接受风险水平为10-4～10-6，对躯体毒害化学污染物，英国皇家协会、瑞典环境保护局及荷兰建设环境部等推荐的化学污染物对人体健康危害的最大可接受风险水平为10-6。

本研究以10-6作为最大可接受风险
水平。

2 结果与分析
2.1 土壤环境质量评价
考虑到琼北地区土壤主要发育自玄武岩及火山岩母质，土壤中地球化学元素值和重金属含量偏高，原则上应该选择《土壤环境质量标准》（GB15618-1995）三级
标准（pH＞6.5）为评价标准。

由于海南省土壤环境整体呈现酸性，部分地区呈现强酸性[22]，酸性土壤可显著提高重金属活性增加风险，但《土壤环境质量标准》（GB15618-1995）三级标准中并未细分不同pH下土壤中重金属的限量值，因此，以《土壤环境质量标准》中三级标准并不完全符合实际。

本研究另选加拿大土壤质量指导值作为评价参考。

研究区域土壤中重金属含量统计结果见表4。

由表4可知，与三级标准限值比较，土壤采样点中部分点位Ni含量超标，超标率为9.7%；对比加拿大土壤环境指导值，Ni含量均值超标，超标率达63.1%，最高值是标准值的5倍多。

相对而言，Pb、Cd、Cu和Zn的含量相对较低，所有样点的这4种重金属元素含量均低于三级标准限值，部分点位的Cu含量超过加拿大土壤环境指导值，超标率为35.9%。

按照加拿大和国际上土壤质量指导值的制定初衷，超过土壤质量指导值的有毒物质应该进行进一步的风险评估。

表4 琼北土壤中重金属含量统计结果Table 4 Statistic values of heavy metal concentrations in soil from northern part of Hainan Province （mg·kg-1）
说明：ND表示未检出。

Note:ND showed no detecded.加拿大土壤质量指导值[23]P b 2 7.2 0.8 1 1.4 9 5 0 0 7 0 C d N D N D N D 1 1.4 C u 1 2 4 1.4 4 6.0 7 4 0 0 6 3 Z n 1 9 4 7.7 7 5.5 4 5 0 0 2 0 0 N i 2 5 2 1.7 8
4.3 9 2 0 0 5 0重金属最大值最小值平均值国家土壤环境质量标准（G B 1
5 6 1 8-1 9 9 5）（三级）
2.2 农产品重金属含量分析
由于《食品中污染物限量标准》和国际上相关农产品标准中并无此4类农产品中
Ni的标准限值，因此，只对4类农产品中Pb、Cd、Cu和Zn含量进行分析。

4
类农产品样品中Pb、Cd、Cu、Zn和Ni共5种重金属含量见表5。

参考《食品
中污染物限量标准》（GB2762-2017）可知，蔬菜中Pb和Zn超标率分别为5.6%和2.8%，Cd和Cu含量未超标；水果样品中Pb、Cd和Zn超标率分别为3.8%、11.5%和7.7%，Cu含量未超标。

大米样品中的重金属Pb、Cd、Cu和Zn含量
均未超出国家标准，大米中各重金属含量排序为Zn＞Cu＞Pb＞Cd。

杂粮样品中Pb和Cu超标率分别为33.3%和22.2%，Cd和Zn含量值未超标。

由表5可知，4类农产品中各重金属含量不同，Zn和Cu含量明显偏高，其中杂粮和大米中重
金属含量偏高。

对比表4可知，农产品与土壤中重金属的含量不一致。

2.3 琼北地区人群膳食摄入重金属的非致癌风险2.
3.1 通过蔬菜摄入重金属的非致癌健康风险
根据健康风险评价模式，Pb、Cd、Cu、Zn、Ni共5种重金属通过蔬菜食用途径
对琼北地区男性、女性和2～6岁儿童的非致癌健康风险指数见表6。

在5种重金属中，通过蔬菜摄入途径Ni引发的不利健康风险相对较高，Cd次之。

表5 农产品中重金属含量统计结果Table 5 Statistic values of heavy metal concentrations in agricultural products in northern part of Hainan Province （mg·kg-1）说明：食品中铜限量卫生标准采用GB15199-1994，食品中锌限量
卫生标准采用GB13106-1991，“-”表示无标准。

Note:Tolerance limit of copper in foods used GB15199-1994,Tolerance limit of zinc in foods used GB13106-1991, “-” showed no standard.重金属最大值最小值均值/中位数食品中污染物限量标准（G B 2 7 6 2-2 0 1 7）蔬菜水果大米蔬菜水果
大米蔬菜水果大米蔬菜水果大米杂粮P b 0.2 1 0 0.7 3 8 0.1 2 8 1.0
6 3 0.0 0 0 0.0 0 5 0.0 1 3 0.0 0 8 0.0 3 6 0.0 4 5 0.0 5 9 0.1
7 3 0.1 0.1
0.2 0.2 C d 0.1 6 5 0.1 7 5 0.0 6 8 0.1 8 5 0.0 0 3 0.0 0 3 0.0 0 8 0.0 0 8 0.0 1 8 0.0 2 0 0.0 1 8 0.0 9 9 0.2 0.0 5 0.2 0.5 C u 3.3 6 3 1.5 4 5 2.9 8 3 1 6.4 3 8 0.0 9 8 0.1 2 8 0.4 5 8 0.2 5 3 0.9 8 3 0.6 1 0 1.9 8 5 0.9 6 5 1 0 1） 1 0 1） 1 0 1） 1 0 1）Z n 2 0.0 6 3 1 0.2 5 8 1 9.2 2 3 3 7.0 7 5 1.1 0 5 0.8 6 0 1 1.8 2 0 1.2 4 3 3.4 4 0 2.4 4 1 1 6.1 4 0 7.4 0 0 2 0 2） 5 2） 5 0 2） 5 0 2）N i 5.8 0 0 0.6 7 5 0.0 8 0 7.8 6 5 0.3 4 4 0.0 2 3 1.0 4 0 0.1 2 0 0.3 4 4 0.1 8 9 0.2 3 0 2.7 1 6 - - - -杂粮杂粮杂粮
由表6可知，琼北地区男性、女性和儿童通过蔬菜摄入Ni和Cd引发的不利健康风险指数均存在超过1或者接近1的现象，其中，男性、女性和儿童蔬菜摄入Ni 的不利健康风险分指数分别最高可达1.642、1.892和11.345；Cd在成年人群中的健康风险分指数接近1，对儿童的健康风险分指数超过6。

5种重金属经蔬菜摄入途径均对儿童造成不同程度的健康风险，相比成年人群，儿童面临更大的健康风险。

2.3.2 通过大米摄入重金属的非致癌健康风险
5种重金属通过大米摄入引发人群的不利健康风险相对较低，Pb、Cd、Cu、Zn、Ni的健康风险指数均小于1，其不利健康风险可忽略。

由表6可知，Pb、Cd、Cu、Zn、Ni共5种重金属在男性、女性中引发的不利健康风险无显著差异（p＜0.05），对比成年人群，通过大米摄入途径重金属引发的儿童的不利健康风险并无明显增加。

2.3.3 通过杂粮摄入重金属的非致癌健康风险
Pb、Cd、Cu、Zn、Ni共5种重金属通过杂粮摄入途径在琼北男性、女性和儿童中引发的不利健康风险分指数也均小于1，且在男性、女性和儿童中引发的不利健康风险分指数并无显著差异（p＜0.05）。

2.3.4 通过水果摄入重金属的非致癌健康风险
Pb、Cd、Cu、Zn、Ni共5种重金属通过水果摄入途径在琼北男性、女性和儿童中引发的不利健康风险分指数均小于0.1，相对于大米、蔬菜和杂粮的摄入，水果摄入这5种重金属引发的不利健康风险更低，且在男性、女性中引发的不利健康风险分指数并无显著差异，儿童健康风险指数明显低于成人（p＜0.05）。

2.3.5 不同膳食途径对居民的综合健康风险
为了整体评价该地区的重金属通过大米、蔬菜、水果和杂粮途径对当地居民的健康风险，需要将大米、蔬菜、水果和杂粮中的重金属的健康风险综合起来评价，计算结果见表7。

在4种膳食摄入途径中，蔬菜和大米是琼北地区成年人和儿童不利健康风险的重要来源，大米和蔬菜摄入的重金属带来的不利健康风险不能忽略，应该给予密切关注。

杂粮摄入也带来了潜在的不利健康风险，相对而言，水果的相对健康风险最小，可以忽略。

与成年人相比，儿童的不利健康风险比更高，由此可见儿童为敏感人群，更容易受到重金属摄入后带来的危害。

表6 农产品摄入非致癌风险指数Table 6 Index of non-carcinogenic risk of agricultural products样品重金属男性女性 2～6岁儿童极小值极大值极小值极大值极小值极大值均值/中位数均值/中位数均值/中位数蔬菜P b 0.0 0 0 0.3 3 4 0.0 5 8 0.0 0 0 0.3 8 5 0.0 6 7 0.0 0 0 2.3 0 8 0.3 9 9 C d 0.0 1 4 0.9 3 4 0.0 9 9 0.0 1 6 1.0 7 7 0.1 1 4 0.0 9 8 6.4 5 5 0.6 8 5 C u 0.0 1 4 0.4 7 6 0.1 3 9 0.0 1 6 0.5 4 9 0.1 6 0 0.0 4 2 1.4 6 0 0.4 2 7 Z n 0.0 2 1 0.3 7 9 0.0 6 5 0.0 2 4 0.4 3 6 0.0 7 5 0.1 4 4 2.6 1 6 0.4 4 9 N i 0.0 0 6 1.6 4 2 0.0 9 7 0.0 0 7 1.8 9 2 0.1 1 2 0.0 4 4 1 1.3 4 5 0.6 7 2大米P b 0.0 2 8 0.2 8 6 0.1 3 2 0.0 3 2 0.3 2 9 0.1 5 3 0.0 1 7 0.1 7 3 0.0 8 0 C d 0.0 6 0 0.5 3 8 0.1 4 0 0.0 6 9 0.6 2 0 0.1 6 1 0.0 3 6 0.3 2 6 0.0 8 5 C u 0.0 9 1 0.5 9 5 0.3 9 6 0.1 0 5 0.6 8 5 0.4 5 6 0.0 5 5 0.3 6 0 0.2 4 0 Z n 0.3 1 4 0.5 1 1 0.4 2 9 0.3 6 2 0.5 8 9 0.4 9 5 0.1 9 0 0.3 1 0 0.2 6
0 N i 0.0 3 2 0.4 1 5 0.0 9 2 0.0 3 7 0.4 7 8 0.1 0 6 0.0 2 0 0.2 5 1 0.0 5
6杂粮P b 0.0 0 2 0.2 7 9 0.0 4 5 0.0 0 2 0.3 2 2 0.0 5 2 0.0 0 2 0.3 4 5 0.0 5 6 C d 0.0 0 8 0.1 7 3 0.0 9 2 0.0 0 7 0.2 0 0 0.1 0 7 0.0 0 9 0.2 1 4 0.1 1 4 C u 0.0 0 6 0.3 8 5 0.0 2 3 0.0 0 7 0.4 4 3 0.0 2 6 0.0 0 7 0.4 7 6 0.0 2 8 Z n 0.0 0 4 0.1 1 6 0.0 2 3 0.0 0 4 0.1 3 3 0.0 2 7 0.0 0 5 0.1 4 3 0.0 2 9 N i 0.0 0 6 0.3 6 8 0.1 2 7 0.0 0 6 0.4 2 4 0.1 4 7 0.0 0 7 0.4 5 5
0.1 5 7水果P b 0.0 0 0 6 0.0 8 5 0.0 0 5 0.0 0 0 7 0.0 9 8 0.0 0 6 0.0 0 0
1 0.0 0 8 0.0 0 0 5 C d 0.0 0 1 0.0 7
2 0.0 0 8 0.0 0 1 0.0 8 2 0.0 0 9 0.0 0 0 1 0.0 0 7 0.0 0 0 8 C u 0.0 0 1 0.0 1 6 0.0 0 6 0.0 0 2 0.0 1 8 0.0 0 7 0.0 0 0 1 0.0 0 2 0.0 0 0 6 Z n 0.0 0 1 0.0 1 4 0.0 0
3 0.0 0 1 0.0 1 6 0.0
0 4 0.0 0 0 1 0.0 0 1 0.0 0 0 3 N i 0.0 0 0 5 0.0 1 4 0.0 0 4 0.0 0 0 5 0.0 1 6 0.0 0 4 0.0 0 0 0.0 0 1 0.0 0 0 4
表7 不同类型农产品摄入非致癌风险指数Table 7 Index of non-carcinogenic risk of different types of agricultural products样品男性女性 2～6岁儿童
极小值极大值极小值极大值极小值极大值均值/中位数蔬菜 0.0 6 3.7 7 0.4 6 0.0 6 4.3 4 0.5 3 0.3 3 2 4.1 8 2.6 3大米 0.5 3 2.3 5 1.1 9 0.6 1
2.7 0 1.3 7 0.3 2 1.4 2 0.7 2杂粮 0.0 3 1.3 2 0.3 1 0.0 3 1.5 2 0.3 6 0.0
3 1.6 3 0.3 8水果 0.0 0
4 0.2 0 1 0.0 2 6 0.0 0
5 0.2 3 0.0 3 0 0.0 1 9 0.0 0 3均值/中位数均值/中位数
2.3.6 重金属对居民的综合非致癌健康风险
为了整体评价该地区的重金属通过膳食途径对当地居民的健康风险，需要将5种
重金属通过所有膳食途径（大米、蔬菜、水果和杂粮）综合起来评价，得到其分别在当地居民中引发的综合健康风险，结果见表8。

由表8可知，相对成年人群而言，琼北高背景值区重金属对儿童的影响更大，通过膳食摄入5种重金属健康风险指
数均显著高于成年人（p＜0.05），5种重金属对儿童引发的健康风险大小为 HINi ＞HICd＞HIZn＞HIPb＞HICu。

基于以上结果，该地区需要重点关注蔬菜和大米中的Cd及蔬菜中Ni重金属对人体产生的不利健康风险。

表8 膳食摄入非致癌风险指数Table 8 Index of non-carcinogenic risk of dietary重金属男性女性 2～6岁儿童极小值极大值极小值极大值极小值
极大值均值/中位数P b 0.0 3 0.9 8 0.2 4 0.0 4 1.1 3 0.2 8 0.0 2 2.8 3 0.5 4 C d 0.0 8 1.7 2 0.3 4 0.0 9 1.9 8 0.3 9 0.1 4 7.0 0 0.8 8 C u 0.1 1 1.4
7 0.5 6 0.1 3 1.7 0 0.6 5 0.1 0 2.3 0 0.7 0 Z n 0.3 4 1.0 2 0.5 2 0.3 9
1.1 7 0.6 0 0.3 4 3.0 7 0.7 4 N i 0.0 4
2.4 4 0.3 2 0.0 5 2.8 1 0.3 7 0.0 7
1 2.0 5 0.8 9均值/中位数均值/中位数
2.4 琼北地区人群膳食摄入重金属的致癌风险
2.4.1 Pb和Cd的致癌风险国际癌症研究协会（IARC）早在1987年就把把铅、镉的致癌性分别归为B2和B1组[11-12]，美国环保局综合风险信息系统IRIS，也把经口摄入的Pb对人类的致癌性列为B2（不充分证据对人类致癌），而经口摄
入的Cd为有限证据人类化学致癌物B1。

因此，有必要对琼北重金属高背景值区
域Pb和Cd进行致癌风险评价，评价结果见表9。

由表9可知，通过蔬菜、水果、大米和杂粮摄入的Cd的致癌风险较大，必须引起关注。

其中，蔬菜摄入和大米摄入Cd引发的致癌风险超过可接受范围。

蔬菜摄入途径的Cd的致癌风险范围为
5.38×10-6～1.09×10-3，成年男性、女性和儿童的致癌风险均值分别为
3.77×10-5、
4.34×10-5、1.16×10-4；相对于成年人，儿童摄食蔬菜后Cd的致癌风险显著偏高。

大米摄入途径的Cd的致癌风险范围为1.38×10-5～2.36×10-4，成年男性、女性和儿童的致癌风险均值分别为
5.30×10-5、
6.11×10-5、
3.21×10-5，相对于成年人，儿童大米摄入后Cd的致癌风险偏低。

水果摄入途径的Cd引发的致癌风险较小，除个别地区外，该途径下Cd引发的致癌风险在可接
受范围内。

杂粮摄入途径的Cd的致癌风险范围为2.67×10-6～8.14×10-5，成年男性、女性和儿童的致癌风险均值/中位数分别为3.51×10-5、4.05×10-5、4.34×10-5。

4 种膳食途径暴露的 Pb 的致癌风险相对较低，只有个别地区的人群的Pb暴露的致癌风险超过可接受水平外，大部分地区人群的Pb暴露的致癌风险在可接受范围内。

2.4.2 通过膳食途径对居民的综合致癌风险
4类农产品膳食摄入Cd和Pb对当地居民的综合致癌风险，结果见表10。

由表10可知，对琼北地区的成年人群和儿童来说，成年男性、女性和儿童通过膳食途径摄入Cd的致癌风险范围3.12×10-5～1.30×10-3，均值分别为1.29×10-4、1.49×10-4、1.91×10-4，均超过风险可接受范围。

而膳食途径暴露的Pb的致癌风险相对较低，仅个别地区人群的Pb暴露的致癌风险超过可接受水平外，大部分地区人群Pb暴露的致癌风险在可接受范围内。

因此，必须对琼北重金属高背景值土壤中的Cd元素采取措施，减少土壤中Cd向农产品中的迁移，以降低膳食途径带来的致癌风险。

表9 不同类型农产品摄入致癌风险指数Table 9 Index of carcinogenic risk of different types of agricultural products样品重金属男性女性儿童极小值极大值极小值极大值极小值极大值均值/中位数C d 5.3 8×1 0-6 3.5 5×1 0-4 3.7 7×1 0-5 6.2 0×1 0-6 4.0 9×1 0-4 4.3 4×1 0-5 1.6 5×1 0-5 1.0
9×1 0-3 1.1 6×1 0-4均值/中位数均值/中位数蔬菜P b 0.0 0 1.0 1×1 0-5 1.7 5×1 0-6 0.0 0 1.1 6×1 0-5 2.0 1×1 0-6 0.0 0 3.1 0×1 0-5 5.3 6×1 0-6水果C d 3.8 8×1 0-7 2.7 2×1 0-5 3.1 0×1 0-6 4.4 7×1 0-7 3.1 3×1 0-5 3.5 8×1 0-6 3.5 8×1 0-8 2.5 1×1 0-6 2.8 7×1 0-7 P b 1.7 4×1 0-8 2.5
6×1 0-6 1.5 6×1 0-7 2.0 0×1 0-8 2.9 5×1 0-6 1.8 0×1 0-7 1.6 0×1 0-6 2.3 7×1 0-7 1.4 4×1 0-8大米C d 2.2 7×1 0-8 2.0 5×1 0-4 5.3 0×1 0-5
2.6 2×1 0-5 2.3 6×1 0-4 6.1 1×1 0-5 1.3 8×1 0-5 1.2 4×1 0-4
3.2 1×1 0-
5 P b 8.4 7×1 0-7 8.
6 4×1 0-6 4.0 0×1 0-6 9.
7 7×1 0-7 9.9 6×1 0-6 4.6
1×1 0-6 5.1 3×1 0-7 5.2 3×1 0-6 2.4 2×1 0-6杂粮C d 2.6 7×1 0-6 6.5
8×1 0-5 3.5 1×1 0-5 3.0 8×1 0-6 7.5 9×1 0-5 4.0 5×1 0-5 3.3 0×1 0-6 8.1 4×1 0-5 4.3 4×1 0-5 P b 5.9 7×1 0-8 8.4 6×1 0-6 1.3 7×1 0-6 6.8
8×1 0-8 9.7 5×1 0-6 1.5 8×1 0-6 7.3 8×1 0-8 1.0 5×1 0-5 1.7 0×1 0-6
表10 膳食摄入致癌风险指数Table 10 Index of carcinogenic risk of dietary重金属男性女性儿童极小值极大值极小值极大值极小值极大值均值/中位数C d 3.1 2×1 0-5 6.5 3×1 0-4 1.2 9×1 0-4 3.5 9×1 0-5 7.5 2×1 0-4 1.4 9×1 0-4 3.3 6×1 0-5 1.3 0×1 0-3 1.9 1×1 0-4 P b 9.2 4×1 0-7 2.9 8×1 0-
5 7.2 8×1 0-
6 1.0 7×1 0-6 3.4 3×1 0-5 8.3 9×1 0-6 5.8 9×1 0-
7 4.6 9×1 0-5 9.5 0×1 0-6均值/中位数均值/中位数
3 讨论
琼北地区土壤103个点位中，超过9.7%点位的Ni含量超过国家土壤环境质量三
级标准限值；和加拿大土壤环境指导值相比，Ni超标率达63.1%，Cu超标率为35.9%。

该结果与郭跃品等[10]的研究结果一致，海南北部地区土壤重金属异常区与基性火山岩分布一致，土壤重金属的含量异常主要来源于基性火山岩的母质发育。

与土壤中重金属的超标现象不尽相同的是，琼北地区农产品中的Pb的超标需要引起关注，在大米、蔬菜、水果和杂粮中，Pb均存在超标现象。

另外，除Pb外，
在4类农产品中，Cd、Cu、Zn也有不同程度的超标现象，如蔬菜中Pb和Zn超标，水果中Cd和Zn超标，大米样品Cd、Cu和Zn超标，而杂粮中Cu超标。

对比同一种重金属在蔬菜、水果、大米、杂粮和土壤中的含量不一致，甚至存在较大差异，此结果与前人的研究结果一致[24-25]，这可能和琼北土壤呈酸性，有利
于农作物吸收有关，也与农作物的吸收土壤重金属能力的差异有关[26-28]。

在上述研究基础上，进一步对该区域人群通过膳食途径暴露于重金属的潜在健康风险进行评价的结果表明，Pb、Cd、Cu、Zn、Ni共5种重金属均会对琼北地区人群健康带来不同程度的不利健康风险，部分地区的男性、女性和儿童的风险指数大于1，应该给予密切关注。

膳食途径中蔬菜摄入和大米摄入Cd引发的致癌风险超过可接受范围；相比成年人群，儿童的致癌风险更高。

不同于其他研究中专注于对某一特定途径（如城市尘土摄入[29]、沿海地区鱼类贝类等海产品摄入[30]、大米摄入[31]等）暴露于重金属的健康风险评估，本研究对琼北地区的人群日常饮食中所有膳食摄入的重金属对人群的健康风险进行了全面评价，该区域4种膳食摄入途径引发的不利健康风险为蔬菜＞大米＞杂粮＞水果；5种重金属通过所有膳食途径对成年人群造成的不利健康风险大小为 HICu＞HIZn＞HICd＞HINi＞HIPb；相比成年人群，儿童通过膳食摄入5种重金属引发的健康风险更大，面临健康风险大小为HINi＞HICd＞HIZn＞HICu＞HIPb。

由于目前国内对于暴露行为模式还非常薄弱，《中国人群暴露参数手册》只给出了大米、蔬菜和水果的食用量2002年的全国统计值。

考虑到经济发展带来的饮食结构的变化和琼北地区地处热带而具有独特的饮食模式，评价结果存在着不可避免的误差。

但该评价结果仍然对清楚认识琼北地区重金属高背景的健康风险、帮助政府健康管理部门采取措施避免风险和进一步优化调整农业管理措施等都有着重要的参考作用。

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