钛酸锶光催化材料研究进展

文章编号:1001-9731(2020)01-01049-06
钛酸锶光催化材料研究进展*
李鹏伟,崔峻豪,葛岩峰,王建省,曾雄丰,赵英娜
(华北理工大学材料科学与工程学院,河北唐山063210)
摘要:近年来,钙钛矿型化合物以其特有的结构在光催化领域成为国内外研究的热点㊂钛酸锶(S r T i O3)是一种典型的钙钛矿型复合氧化物,具有稳定性高㊁无毒性,载流子迁移率高,光催化活性高等特点,作为半导体有低阻的电子运输结构和对小分子高效的氧化还原能力,是一种极具开发潜力和应用前景的光催化材料㊂主要介绍了S r T i O3材料的结构㊁制备方法与光催化机理,并对近年来S r T i O3在光催化领域的改性研究进行综述㊂最后在现有研究成果的基础上,对S r T i O3光催化材料的未来发展动向进行简要分析,有助于研究者取得进一步突破㊂关键词:钛酸锶;半导体;光催化;改性研究
中图分类号: T B34文献标识码:A D O I:10.3969/j.i s s n.1001-9731.2020.01.008
0引言
随着现代工业文明的迅猛发展,环境污染与能源
紧缺已成为当今社会亟待解决的问题㊂太阳能作为当
前已知的清洁能源之一,有着巨大的研究前景和潜力,
光催化技术应运而生并成为有效解决环境与能源问题
的途径之一㊂自1972年F u j i s h i m a等[1]报道了T i O2电极上水的光解以来,半导体的光催化性能开始被广
泛研究㊂随着研究的不断深入,半导体光催化材料面
临着巨大的挑战,在如何降低光生电子-空穴对的复合㊁减少光催化过程的能量损失㊁提高光催化材料的催化效率以及开发高效低成本的光催化材料等方面仍然需要更进一步的研究,其中提高光催化材料的催化效率以及开发新型光催化材料是光催化技术的研究重点㊂
钛酸锶(S r T i O3)作为一种典型的钙钛矿型氧化物,具有热稳定性好㊁介电常数高以及介电损耗低等优点,广泛应用于电子㊁机械和陶瓷工业[2]㊂在功能材料方面,S r T i O3性质稳定㊁绿色环保㊁光生载流子迁移率高,并具有独特的电磁性质和氧化还原催化活性,是一种高效㊁潜在的光催化材料,在光催化分解水制氢㊁光催化降解有机污染物和光化学电池等光催化领域有着广泛的应用[3]㊂但S r T i O3禁带宽度较宽,仅在紫外光下表现出光催化活性,这制约了其在光催化领域的进一步发展㊂通过更深入地研究发现,对S r T i O3进行改性处理可以拓宽其光响应范围,降低光生电子-空穴复合率,从而提高光催化活性㊂本文从近年来S r T i O3光催化材料的研究成果着眼,以制备方法及对S r T i O3的
改性处理为重点总结了其光催化性能的增强机理,为设计简单低成本㊁高活性S r T i O3光催化材料提供指导㊂
1钛酸锶的光催化性质
S r T i O3为白色固体粉末状物质,晶体结构为钙钛矿型,是A B O3型复合氧化物的典型代表,具有良好的电子-空穴分离与运输特性㊂S r T i O3立方体晶胞中心由四价T i离子占据,二价S r离子则分布在八个顶点上,O离子位于晶胞之中共用的每条棱中心[4]㊂S r-T i O3具有类似T i O2的T i-O多面体的基本骨架,与T i O2相比,其能带结构而更适合于水的分解(S r T i O3导带位置-0.2Vv s.N H E,p H=0,价带位置3.0Vv s. N H E,p H=0)㊂
图1S r T i O3晶体结构
F i g1S r T i O3c r y s t a l s t r u c t u r e
S r T i O3作为典型的钙钛矿型光催化材料,禁带宽度为3.2e V,激发波长为387n m,当激发光能量高于其禁带宽度时,电子吸收能量从价带跃迁至导带,并在价带上留下空穴㊂导带上高活性的光生电子(e-)具有
94010
李鹏伟等:钛酸锶光催化材料研究进展
*基金项目:河北省教育厅青年基金资助项目(Q N2017117);河北省自然科学基金钢铁联合基金资助项目(E2019209374)收到初稿日期:2019-09-04收到修改稿日期:2019-11-21通讯作者:赵英娜,E-m a i l:386653610@q q.c o m 作者简介:李鹏伟(1995 ),男,河北邢台人,硕士,主要从事功能材料研究㊂
强的还原性,而价带上带正电荷的光生空穴(h+)具有强的氧化性,光生电子-空穴在向材料表面迁移过程中会发生电子-空穴对的复合,因此参与光催化反应的只是部分未复合的光生电子-空穴对㊂在光催化降解有机污染物过程中,光生空穴可将H2O或O H-氧化成具有更强氧化性的羟基自由基(㊃O H),光生电子则与O2发生反应产生超氧自由基(㊃O2-),这些具有强氧化性或强还原性的活性物种与污染物相互作用生成H2O和C O2,达到降解目的[5]㊂在光催化制氢过程中,光生电子与表面吸附的H2O分子或H+发生反应生成H2,光生空穴则与表面吸附物反应生成O2㊂
图2S r T i O3光催化机理
F i g2S r T i O3p h o t o c a t a l y s i sm e c h a n i s m
2钛酸锶的制备方法
2.1高温固相法
高温固相法是将几种简单氧化物按化学计量数进行高强度的机械研磨,混合物在高温(800~1500ħ)下锻烧从而得到所需产物的方法㊂吴盈[6]采用该方法制备了粒径约为500n m的立方相S r T i O3,并通过进一步处理制得L a-WO3/S r T i O3复合材料,明显降低了禁带宽度,使得S r T i O3在可见光范围内吸收增强㊂刘古雅[7]也采用该方法成功制备出125n m的立方相S r T i O3,不含T i O2和S r C O3等杂质,所得产物纯度较高㊂高温固相法不使用溶剂从而降低了对环境的污染,为S r T i O3的大规模生产提供了指导㊂
2.2化学共沉淀法
化学共沉淀法是将可溶性的金属离子按化学计量比溶于溶剂中,向其中加入可与金属离子形成沉淀的共沉淀剂,使金属离子形成不溶性的水合物㊁氢氧化物或碳酸盐等析出从而得到所需产物的方法㊂严欣[8]采用该方法以草酸铵为沉淀剂,成功制备出粒径为50~ 200n m的S r T i O3颗粒,所得样品对甲基橙的光催化降解效率较高㊂路红霞[9]选用N a2C O3和N a O H作为沉淀剂,同样成功制备了粒径小㊁纯度高㊁晶型完整的S r T i O3粉体㊂化学共沉淀法相比于固相合成法煅烧温度更低,煅烧时间更短,可精准控制产物粒径分布均匀性,对制备高纯度S r T i O3材料起到极大的促进作用㊂
2.3溶胶-凝胶法
溶胶-凝胶法是以金属无机盐化合物或有机醇盐为原料,包括溶液-溶胶-凝胶三个过程,再固化经过热
处理,最终得到氧化物或其他固体产物的方法㊂叶思源等[10]采用溶胶-凝胶法成功将S r T i O3薄膜沉积在在P t(100)/T i/S i O2/S i基板上,再经过阳极化处理后,得到了更加稳定的介电常数表现㊂王雁鸿等[11]也采用该方法制备了S r T i O3:R h产物,所得产物结晶度高㊁粒径小,表现出强的光催化活性㊂溶胶-凝胶法反应过程中各分子混合均匀,更利于均相光催化材料的形成㊂
2.4水热/溶剂热法
水热/溶剂法是将准备好的原料按照反应比例溶解后转移到一定体积的反应釜中通过高温高压的反应环境得到所需的产物的方法㊂W e n j u nD o n g等[12]采用水热法制备了多孔S r T i O3微球,紫外光照射20m i n 即可达到对罗丹明B的100%降解㊂T a k e s h i等[13]采用溶剂热合成法,通过调整H2O/多元醇的初始体积比合成了立方体㊁球体和片状形貌的纳米S r T i O3颗粒,表现出不同的催化效果㊂水热/溶剂热法可通过改变溶剂,调节温度㊁反应时间㊁溶液浓度㊁表面修饰剂等调控合成产物颗粒的形貌和聚集状态,是目前制备S r T i O3光催化材料较常使用的方法㊂
3钛酸锶的改性方法
随着光催化研究领域的不断深入,越来越多的半导体光催化材料被研发出来,但在半导体光催化技术中存在着三大关键因素:高效㊁稳定与相应可见光㊂S r T i O3禁带宽度较宽(3.2e V),其激发光波长约为387.5n m,属于紫外光区域,而其他一些可见光响应的半导体材料也因光生电子-空穴对容易复合而存在量子效率低的问题㊂通过一定改性方法,可以使得S r T i O3禁带宽度变窄,从而增拓展其光响应范围;另一方面,也可通过某些改性方法降低电子与空穴的复合几率,提高催化剂的光催化活性㊂当前S r T i O3的改性方法主要有:助催化剂负载沉积㊁离子掺杂㊁半导体复合等,这些方法都在一定程度上提高了S r T i O3的光催化活性[14-17]㊂
3.1助催化剂负载沉积
在光催化材料研究中,将贵金属助催化剂沉积在材料表面是一种有效提高光催化转换效率的方法㊂在这种方法中助催化剂主要起两个作用:(1)通过在助催化剂和光吸收半导体之间形成势垒/界面来促进电荷分离和传输;(2)作为反应位点用于表面反应中来消耗分离的电荷㊂D a n d a nS u i等[18]采用水热法将A g负载到S r T i O3纳米晶体上,当A g负载量为7%(质量分数)时光催化活性可达到纯S r T i O3的4倍㊂在光催化过程中,S r T i O3受紫外光激发跃迁出的电子通过电子传递到A g粒子表面,A g粒子起到了电子受体的作用,避免了电子与空穴的复合,从而有效地延长了电子-空穴对的寿命㊂董颖男等[19]将A g和P d纳米粒子按不同比例分别负载于S r T i O3粉体表面,与负载A g
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类似,负载P d 同样显著增强了S r T i O 3的光催化活性㊂通过进一步研究发现,在S r T i O 3表面负载贵金属纳米粒子后的光催化活性与金属本身聚集电子的能力即电子亲和力有关,同时与金属电子从其内部转移到其表面的能力大小即功函有关
㊂
图3 A g 负载S r T i O 3光催化机理
F i g 3P h o t o c a t a l y t i cm e c h a n i s mo fA g -l o a d e dS r T i O 3
此外,研究发现通过双助催化剂的协同作用可以
进一步提高整个体系的光催化活性㊂E .G r a b o w s k a
等[20]研究了R h ㊁R u 或P t 不同纳米粒子负载对
S r T i O 3光催化活性的影响,
其中P t 与R u 共负载时的协同效应使得材料光催化分解水制氢的效率明显高于其单独负载P t 或者R u 时的效率㊂因此,某些双助催化剂的体系比单助催化剂体系展现出更好光催化性能,但双助催化剂体系间的协同作用机理仍需要进一步深入了解和研究㊂
当使用贵金属负载时光催化剂的光催化活性可以得到显著提高,但在负载的同时也应当考虑实际应用
的性价比因素㊂苗继娟[21]
通过光催化还原沉积的方
法将P t 负载到S r T i O 3/T i O 2异质结构上,当P t 负载量越大时,相应的催化剂催化活性越高㊂但从性价比的角度来考虑,负载1%P t 纳米颗粒的S r T i O 3/T i O 2异质结纳米颗粒的光催化性价比最高㊂
3.2 离子掺杂
S r T i O 3属于典型的钙钛矿A B O 3型结构,
杂质离子进入晶格后将取代S r 离子或T i 离子,
而杂质离子想要取代S r 2+和T i
4+的位置,其电负性和离子半径必须与S r 2+
和T i 4+
相近㊂当杂质离子掺杂到S r T i O 3晶
格中时,S r T i O 3带隙间会形成杂质能级,
从而使S r T i O 3带隙减小,
对可见光的利用率大大提高㊂张其娣[22
]合成了不同比例B i 掺杂的S r T i O 3纳米粉体,当B i 的掺杂量为3%时,B i -S r T i O 3在可见光下对R
h B 的降解效率相比纯S r T i O 3的降解效率提高了77%㊂进一步研究发现,B i 掺杂进入S r T i O 3晶格后替代了
部分S r 2+
,使得S r 的结合能增大,
对电子的结合能力增强,抑制了光生电子和空穴的复合,同时使S r T i O 3的吸收带边发生了明显红移,提高了S r T i O 3对可见光
的利用率,从而提高S r T i O 3的可见光催化活性㊂在考虑金属元素掺杂时,不仅要选择合适的掺杂浓度,掺杂不同的金属离子对光催化剂的影响效果也不尽相同㊂
廖锡龙等[23]
研究了不同比例的L a 掺杂对S r T i O 3光
催化性能的影响,随着L a 掺入量的增加,S r T i O 3的晶体结构从S r T i O 3的立方晶系逐步向L a 2T i 2O 3的单斜晶系转变,光催化性能得到显著提高㊂
除了单金属元素掺杂之外,共掺杂可以通过掺杂元素之间的互补效应和协同作用更好的提高S r T i O 3的光催化性能㊂H o n g Z h a n g 等[24]
将L
a /F e 共掺杂到R u d d l e s d e n -P o p p e r (R P )化合物S r 2T i O 4中,L a /F e 共掺杂使S r 2T i O 4晶胞在保持层状结构下略有扩展,最佳掺杂水平时在全区光照下平均产氢速率达到纯
S r 2T i O 4的5倍㊂在L
a /F e 掺杂过程中,F e 掺杂剂在S r 2T i O 4原始带隙内形成附加的自旋极化带(S P B )作用,负责禁带宽度的减小和可见光催化活性的提高,并可以通过改变掺杂量来控制禁带宽度的降低
㊂图4 L a /F e 共掺杂S r T i O 3能带示意图
F i g 4S c h e m a t i cd i a g r a m o fL a /F ec o -d o p e dS r T i O 3
e n e r g y b
a n d 除金属离子掺杂外,单一的非金属元素掺杂也可将催化剂的吸收边拓展到可见光区域㊂I .A t k i n s o n
等[25
]合成了N 掺杂的S r T i O 3粉体,与纯S r T i O 3相比,将N 掺入S r T i O 3晶格的O 位会导致可见光吸收
边扩展,并能将带隙缩小至2.09e V ㊂但在进行非金属元素掺杂过程中,光催化材料会产生大量的表面缺陷
或者为占据能级,成为光生电子和空穴的复合中心,使得光催化效果降低㊂为了解决这些不足,X i a o q
i nS u n 等[26
]合成了L a /N 共掺杂S r 2T i O 4化合物,
可以作为一种控制光催化材料光吸收有效的方法,它的光吸收边可以从350n m 移到650n m ,而不会破坏层合结构㊂类似于金属元素共掺杂,共掺杂L a /N -S r 2T i O 4禁带
宽度变窄源于N 2p 和O 2p 轨道的杂化,
提高了价带,而L a 只起到电荷平衡的作用,对导带和价带的贡献微乎其微㊂
3.3 半导体复合
半导体复合是指通过特殊方法将具有合适价带和导带位置的两种半导体合成半导体异质结材料,不但
1
5010李鹏伟等:钛酸锶光催化材料研究进展
能够有效使光生电子和空穴得到分离,还能扩展其光谱的响应范围㊂张涛[27]
制备了不同摩尔比例的S r -
T i O 3/A g I n 5S 8复合材料,S r T i O 3和A g I n 5S 8复合后相比纯S r T i O 3的光吸收阈值变大㊂对比两种半导体的带位置,A g I n 5S 8导带位置比S r T i O 3导带位置更负,而其价带位置正好在S r T i O 3的价带之上导带之下,窄带隙的半导体被激发的光生电子可以转移到S r T i O 3的导带上,从而完成光生电子和空穴的有效分离
㊂
图5 S r T i O 3/A g I n 5S 8异质结构
F i g 5S r T i O 3/A g I n 5S 8h
e t e r o s t r u c t u r e 在半导体复合研究中,寻找具有晶格匹配和良好稳定性的第二种半导体至关重要,根据匹配带原理,S r T i O 3和T i O 2适合形成异质结构,
以促进载流子的分离㊂L e iW a n g 等[28]
制备了一种新型S r T i O 3/T i O 2复合材料,并在光催化降解甲基橙中表现出强的光催
化活性㊂在S r T i O 3/T i O 2复合结构中,S r T i O 3和
T i O 2均可被激发产生光载流子,一些光生电子通过两种半导体的异质结快速注入T i O 2,然后这些电子驱动氧化还原反应分解催化剂表面的有机物;空穴转移有类似的过程,但方向相反,使得光生载流子得到了有效地分离㊂
除了与其他半导体材料复合,将S r T i O 3与一些共
轭碳材料复合时也表现出较强的光催化活性㊂由于共轭碳材料具有良好的电学性能,碳-S r T i O 3复合材料除了带隙降低之外,最重要的是能够有效地传输光生电子使得光生电子和空穴难以复合㊂S .K a r a m a t
等[29
]研究石墨烯与S r T i O 3之间的异质界面,
并利用价带谱计算了G -S r T i O 3界面的价带偏移(V B O )和导带偏移(C B O )
,经计算复合材料带隙得到明显降低㊂M i n x u eG u o 等[30]
合成了一种新型的r G O 包裹S r T i O 3异质结构,证明了S r T i O 3和r
G O 之间存在的T i -C 键有效促进了更多的电子转移,
对促进催化活性起着至关重要的作用㊂C h e n y e H e 等[31]
使用化学气相沉积的方法,同样得到了G -S r T i O 3复合材料,
制得的G -S r T i O 3复合材料降解R
h B 的速率常数达到0.0239m i n
-1
㊂这也进一步证明,当共轭碳材料与S r T i O 3复合时不仅可以降低复合体系带隙,
并且形成的异质结构和T i -C 键为电子迁移提供了通道,有利于载流子的分离㊂
4 结 语
S r T i O 3作为典型的钙钛矿型光催化材料,其光催化性能的改进体系已初步形成,但其应用于光催化领域仍存在以下问题:(1)对于可见光利用率低;(2)电子-空穴利用率低;(3)可回收利用率低;(4)大规模的生产㊂因此,在环保无污染㊁低成本的条件下制备
S r T i O 3催化剂并对其进行改性,
对提高光催化活性以及解决回收困难等问题都具有重要意义㊂在今后的研究中,S r T i O 3光催化材料可以综合制备与改性两方面,将新的处理手段与改性方法结合起来,提高其光催化效率,探寻更加实用高效的新型S r T i O 3光催化材料㊂
随着光催化领域研究的不断深入,除光催化降解
有机污染物与制氢外,将C O 2还原为其他碳氢化合物也引起了人们的极大关注㊂当前S r T i O 3在光催化还原C O 2方面研究较少,相应的光催化机理仍不太明确,S r T i O 3在C O 2利用方面具有很高的应用价值和
前景㊂未来研究可将S r T i O 3与结构化学相结合,深层次探究其在C O 2还原方面的光催化活性与化学选择性,寻求S r T i O 3在光催化领域新的突破㊂参考文献:
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L I P e n g w e i,C U I J u n h a o,G EY a n f e n g,WA N GJ i a n s h e n g,Z E N G X i o n g f e n g,Z H A O Y i n g n a (S c h o o l o fM a t e r i a l sS c i e n c e a n dE n g i n e e r i n g,N o r t hC h i n aU n i v e r s i t y o fT e c h n o l o g y,
T a n g s h a n063210,C h i n a)
A b s t r a c t:I n r e c e n t y e a r s,p e r o v s k i t e-t y p e c o m p o u n d s h a v eb e c o m e ah o t r e s e a r c h t o p i c i n t h e f i e l do f p h o t o c a-t a l y s i sd u et ot h e i ru n i q u es t r u c t u r e s.
B a r i u mt i t a n a t e(S r T i O3)i sat y p i c a l p e r o v s k i t e-t y p ec o m p o s i t eo x i d e w i t hh i g hs t a b i l i t y,n o n-t o x i c i t y,h i g hc a r r i e rm o b i l i t y a n dh i g h p h o t o c a t a l y t i c a c t i v i t y.I t h a s l o w-r e s i s t a n c e e-l e c t r o n t r a n s p o r t s t r u c t u r e f o r s e m i c o n d u c t o r sa n dt h eh i g h-e f f i c i e n c y r e d o xc a p a b i l i t y o f s m a l lm o l e c u l e s i sa p h o t o c a t a l y t i cm a t e r i a l w i t h g r e a t d e v e l o p m e n t p o t e n t i a l a n d a p p l i c a t i o n p r o s p e c t s.I n t h i s p a p e r,t h e s t r u c t u r e, p r e p a r a t i o nm e t h o d a n d p h o t o c a t a l y t i cm e c h a n i s mo f S r T i O3m a t e r i a l sw e r e i n t r o d u c e d,a n d t h em o d i f i c a t i o no f S r T i O3i n t h e f i e l d o f p h o t o c a t a l y s i sw a s r e v i e w e d.F i n a l l y,b a s e d o n t h e e x i s t i n g r e s e a r c h r e s u l t s,a b r i e f a n a l y-s i s o f t h e f u t u r e d e v e l o p m e n t t r e n do fS r T i O3p h o t o c a t a l y t i cm a t e r i a l sw o u l dh e l p r e s e a r c h e r s t om a k e f u r t h e r b r e a k t h r o u g h s.
K e y w o r d s:S r T i O3;s e m i c o n d u c t o r;p h o t o c a t a l y s i s;m o d i f i c a t i o n r e s e a r c h
450102020年第1期(51)卷。