MoSe_2基异质结纳米纤维材料的设计、制备及其宽光谱光催化性能研究
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MoSe_2基异质结纳米纤维材料的设计、制备及其宽光谱光催化
性能研究
光催化技术已经被认为是解决能源危机和环境污染问题的最潜在方法之一。
但是大多数半导体光催化材料只对紫外和可见光具有响应,并没有对太阳光进行充分的利用,从而降低了它们的实际应用。
因此,为了提高太阳能的利用率,设计和发展高效的宽光谱响应光催化材料已经成为光催化领域中的一个研究热点。
硒化钼（MoSe<sub>2</sub>）是一个窄带隙半导体,能够捕获很宽的光谱范围并且被认为是一个潜在的宽光谱响应光催化剂。
MoSe<sub>2</sub>纳米材料比体材料具有更高的比表面积,提供更多的活性位点参与光催化反应。
但是,在实际应用中纳米级的MoSe<sub>2</sub>还面临着以下问题:第一,MoSe<sub>2</sub>的窄带隙导致了光生电子和空穴易复合、低的光量子产率;第二,MoSe<sub>2</sub>纳米材料尺寸小在光催化反应中易团聚,减少了反应活性位点,从从而影响光催化活性;第三,MoSe<sub>2</sub>纳米材料在液相光催化反应之后很难进行分离回收再利用。
为了解决这些问题,本文以MoSe<sub>2</sub>纳米材料为研究主体,利用静电纺丝和溶剂热方法相结合制备了一系列MoSe<sub>2</sub>基异质结纳米纤维光催化材料。
获得的MoSe<sub>2</sub>基异质结纳米纤维既具有优异的光催化活性又具有良好的分离回收再使用性能。
具体的研究内容如下:（1）以电纺的CNFs为基底,利用溶剂热的方法制备了MoSe<sub>2</sub>/CNFs异质结纳米纤维。
通过调节前驱体的浓度使得不同负载量的MoSe<sub>2</sub>纳米片均匀地分散在CNFs上,有效地解决了
MoSe<sub>2</sub>纳米颗粒易团聚的问题。
研究表明MoSe<sub>2</sub>/CNFs异质结光催化降解RhB的速率常数是纯MoSe<sub>2</sub>的3倍。
这种高的光催化活性来源于异质结的形成有利于光生电子和空穴的分离和转移。
进一步用N掺CNFs（N-CNFs）为基底,利用溶剂热方法合成了
MoSe<sub>2</sub>/N-CNFs异质结纳米纤维。
MoSe<sub>2</sub>/N-CNFs异质结纳米纤维展现了较好的宽光谱响应（包含紫外、可见和红外区）光催化活性。
MoSe<sub>2</sub>/N-CNFs异质结降解RhB的速率常数是
MoSe<sub>2</sub>/CNFs异质结的2.4倍。
N掺入CNFs中增加了CNFs的导电性并能加快异质结界面电荷的转移,从而提高了MoSe<sub>2</sub>/N-CNFs异质结的光催化活性。
MoSe<sub>2</sub>/CNFs和MoSe<sub>2</sub>/N-CNFs异质结纳米纤维具有自支撑的网毡结构,使得它们直接从溶液中分离回收再利用。
（2）以电纺的
TiO<sub>2</sub>纳米纤维为基底,利用溶剂法将极薄的MoSe<sub>2</sub>纳米片均匀地生长在TiO<sub>2</sub>纳米纤维上形成了具有多级结构的
MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>异质结纳米纤维。
通过改变前驱体的浓度来调节MoSe<sub>2</sub>纳米片的尺寸、密度和分散性。
在光催化降解和光催化还原反应中,MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>异质结纳米纤维比纯MoSe<sub>2</sub>具有更好的宽光谱响应光催化活性,其中,MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>异质结纳米纤维的光催化降解RhB的速率常数是MoSe<sub>2</sub>的7.7倍。
这种高的光催化活性来源于异质结的形成促进了光生载流子的分离和转移。
进一步将Nb混纺到TiO<sub>2</sub>纳米纤维中作为基底,利用溶剂热的方法制备了MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>-Nb异质结纳米纤维。
研究表明,MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>-Nb异质结降解RhB的速率常数是MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>异质结的6倍。
Nb掺入
TiO<sub>2</sub>加速了异质结界面间电荷的转移,产生更多的光生电子和空穴参与光催化反应,从而提高了异质结的光催化反应速率。
MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>和
MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>-Nb异质结纳米纤维具有独特的网毡结构经过光催化反应之后通过简单的沉淀方法进行分离回收再使用。
（3）利用水热方法以葡萄糖为碳源制备了TiO<sub>2</sub>@C纳米纤维,然后以
TiO<sub>2</sub>@C纳米纤维为基底,利用溶剂热法制备了
MoSe<sub>2</sub>/C@TiO<sub>2</sub>三元异质结纳米纤维。
MoSe<sub>2</sub>/C@TiO<sub>2</sub>三元异质结光催化降解RhB的速率常数是MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>异质结的3.7倍。
在三元异质结中,碳层的修饰作为一个很好的电子传输媒介进一步加速异质结界面的电荷转移,有效地促进了光生载流子的分离和转移,从而表现出优异的光催化活性。
进一步利用原位还原法制备了TiO<sub>2</sub>/Au纳米纤维,然后利用溶剂热法将MoSe<sub>2</sub>纳米片生长在TiO<sub>2</sub>/Au纤维上,形成了MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>/Au三元异质结纳米纤维。
研究表
明,MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>/Au三元异质结的光催化降解RhB速率常数是MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>异质结的2.1倍。
获得了较高的光催化活性主要来源于Au纳米粒子增加了光生载流子浓度以
及促进了光生电子的分离。
此外,MoSe<sub>2</sub>/C@TiO<sub>2</sub>和MoSe<sub>2</sub>/TiO<sub>2</sub>/Au三元异质结纳米纤维表现出良好的分离回收和重复使用的性能。