14MeV能区中子诱发232Th裂变碎片截面测量

14MeV能区中子诱发232Th裂变碎片截面测量

研究靶核232Th在14MeV中子辐射场下的裂变反应截面，使用中子活化靶核诱发裂变，用14.1MeV，14.5MeV和14.7MeV三种能量的中子分别对232Th 进行辐照活化，中子是在中国工程物理研究院二所的K-400型强流中子发生器上由3H(d,n)4He反应产生。实验用ThO2粉末作为样品，其纯度为99.5%；监督片是Al，其纯度为99.99%。在测量中使用低本底的高纯锗探测器记录γ谱，使用监督片发生27Al(n,α) 24Na反应出射的α射线检测中子通量，利用90Zr(n,2n)89m+g Zr 与93Nb(n,2n)92m Nb的反应截面比测定中子平均能量。

本实验甄别出确定存在的核素有130Sb，138Xe，141Ba，134Te，138Cs，134I，89Rb 七个核素。使用已有的，较为成熟的截面计算公式进行了数据的处理，得到了232Th(n, f)138Xe，232Th(n, f)130Sb，232Th(n, f)141Ba和232Th(n, f)134Te四个反应道的截面值。在对232Th(n, f)134I和232Th(n, f)138Cs两个反应道的截面计算中，因为其有先驱核的衰变或退激的来源，使用相关公式扣除EC或β—等衰变对裂变截面的影响，发现了138Cs和134I主要来源于138Xe和134Te的β- 衰变。

关键词：14MeV中子；活化；232Th；裂变截面

第一章绪论

1.1 研究意义

中子诱发核反应截面能够揭示入射粒子和靶核相互作用机制，研究原子核在高激发态的运动规律加深对核反应机制和核结构的认识。14MeV能区中子引起的裂变反应截面是核工程、核能、核技术应用和核科学研究的基础数据，对于核反应理论模型的建立和完善、核裂变反应堆、核武器的研制，以及对其他交叉学科的研究都具有重要意义，所以核反应截面的测量是极其重要的，裂变各通道的独立裂变截面数据测量工作开展极少，本课题的开展填补了该领域的空白，完善了各裂变反应的具体裂变截面测量数据，为初步建立相关核数据库提供了素材。

跟随着现代化的日益发展，人们对能源的需求愈来愈迫切，因此，能源问题影响着社会的发展进程。而在当今环境也受到了人们广泛的关注，化石燃料的大范围使用已经严重影响了人们所生存的环境，还造成了全球性的温室效应。然而

化石燃料的储存量毕竟是有限的，不可再生的，我国现行的能源结构不但造成了环境污染还面临着能源危机。因此核能作为一个清洁而又相对安全的能源是我们必须要关注和研究的一个方向，故而，研究人工诱发核裂变反应有着重要意义。

中国科学院正在推进首批战略性先导科技专项项目“未来先进核裂变能——钍基熔盐堆核能系统”（TMSR）[1]，该核能系统的基本原理正是通过中子诱发232Th发生核反应，从而使232Th经过一系列的核反应转化为可作为核燃料的233U；可是在发生上述系列反应的同时还会发生其他的核反应（裂变），因此我们有必要探究相关裂变反应的性质，虽然232Th 的增殖反应中的中子与本实验所使用的中子能量相差较大，但通过本实验的研究仍可以以此来引导我们对“Th-U”循环反应堆独特性质的认识。

其次，聚变反应堆中，D-T反应会产生大量的14MeV能区中子，其整个装置都处在极强的14MeV中子场的辐照下，材料可能会与这些中子发生核反应，随之而带来的不光有剩余放射性，还会在材料局部产生大量的热，造成材料的辐射损伤，缩短材料的使用寿命，影响反应堆的安全运行，此外，大量的长寿命的放射性核素存在，不但会给结构材料的更换和维修带来麻烦，在反应堆退役时，大量的放射性废物也是令人头痛的问题。因此，本实验14MeV中子诱发核裂变截面的测量对活化中子核反应的研究具有推动促进以及参照作用，进而对聚变反应堆的研究设计具有很大的意义。

本课题涉及的各种干扰问题是中子活化分析中最为复杂的情形，如：低能中子的干扰、强本底干扰、γ射线之间的干扰、激发态对基态的干扰、级联符合干扰、同质异位素跃迁干扰、γ谱仪低能端刻度和超高死时间引起的计数丢失等问题，诸多因素必将同时出现在本课题的研究中。在此复杂的情形下，建立和完善相应的处理方法也是本实验的重要意义。

1.2 截面测量常用的研究方法

中子和原子核发生的核反应有很多类型，比如（n,2n），（n,α），（n,p），（n,f）等。由中子引起的核反应截面的测量各有不同，有活化法，质谱法，直接测量法[2]。不同的测量方法都有自己的优点。该研究题目是使用中子活化法对裂变截面进行测量。但是在核反应截面的实际测量中，会有很多问题的干扰，比如能量相近的γ射线之间的相互干扰、靶核同位素经EC或β- 衰变对测量目标反应的影响，激发态对基态的干扰等。

1.2.1 活化法

将待测样品放到一特定的中子场中辐照一段时间后，取出并测量反应产物的核的放射性，由监测到的中子注量率，得到产生这种产物核的生成截面，这种方法叫作活化法。它仅适用于反应的产物是反射性的核反应。运用高分辨的GeLi 和HPGe探测器，以γ射线能谱测量作为放射性计数的方法。这种方法虽然较为简单，但要求生成核的放射性半衰期的适中，太短太长都不行。

1.2.2 质谱法

质谱法仅适用于反应的产物核是稳定核素（或者产物核的半衰期很长）的反应截面计算。质谱法是，气态待测样品（若待测样品是固态或者液态，需要在真空高温条件下气化）的中性原子或分子进入离子源后被电离成离子（比如电子轰击、离子轰击、光致电离、化学电离等方法），运用电磁学原理使离子按照质荷比分离并测定其质量与含量，从而得到反应截面。

1.2.3 直接测量法

通过对核反应中放出的瞬发辐射粒子能谱的测量来得到反应截面的方法叫作直接测量法。这种方法可以得到出射粒子的微分截面、积分截面、角分布、能谱和角关联等，对这些数据分析可以研究核反应机制和核结构模型。这种方法已经较好地运用在10~14MeV中子能区，在小于10MeV的能区中，因为测量立体角太小，探测效率低，使用效果并不好。

1.3 研究内容及结果

本实验是利用活化法，在已经存在的较为完善的核反应截面测量的理论基础上，在实验上进一步讨论14MeV能区中子诱发232Th裂变截面测量的相关问题，讨论并解决遇到的一些难题，进一步完善核反应截面测量的具体方法。

实验的研究结果有：

(1) 对大量的γ能谱进行特征γ峰甄别分析，得到130Sb，138Xe，141Ba，134Te，138Cs，134I，89Rb等可能存在的裂变碎片。说明232Th经14MeV能区中子辐照后，将产生以上裂变碎片；

(2) 结合实验数据和核数据库，分析给出了130Sb、138Xe、141Ba和134Te的裂变反应截面，具体截面分析结果在正文中详述；

(3) 在截面分析过程中，我们发现裂变本身只产生极少量的138Cs和134I，说

明它们的碎片主要来自于138Xe和134Te的β-衰变。