环化学院导师信息表-唐永福
负载金催化剂Au/CeO2的制备及其催化氧化性质表征
m ・ -下降到 2 . m g g1 9 1 ・ ~,表明在较高的加热温度下 ,C O 粉末发生了烧结使比表面积下降。负载 e
简单方法制备出高效的 C O 载体 ,并利用沉积 一 e 沉淀法制备出高活性的负载金 A / e 。 u C O 催化剂 。
1 实验 部 分
1 1 Ce 和 负载 金催化 剂 A / e . O2 u C O2的制备
CO e 的制备 :把 2 % 的浓氨水 慢慢滴 加到 02 的硝 酸铈水 溶液 中 ,产 生 白色沉 淀 ;沉淀经 过过 8 .2M 滤 、洗涤 和干燥 形成 了 C O 的淡黄色 粉末 。 e: 负载 金 A / e 催 化 剂 的制 备 :负载 金 A / e 催 化 剂 的制 备 采 用 沉 积 一沉 淀 法 ( eoio - uC O uCO D psi tn peiit n j rc ti ) ,具体 步骤 如下 ,20g 上步骤 所 制备 的 CO p ao . 如 e 的淡 黄 色 粉末 分 散 在 10m 0 L的去 离 子 水 中 ,然 后把 分散 液 的 p 值 用 N O 溶 液 调 节 至 1 H aH 0左 右 ;另 外 ,把 一 份 35 m . 0 M 的 . L59x1 H u 1水 溶液稀 释 至 10m A C 0 L,p 值 同样 调 节 至 1 右 ;把 上 述 两种 溶 液 混 合 ,在 2  ̄ 搅 拌 5h H 0左 5C下 ,
采用 Q at ho eN V una rm O A一10 c 20型 比表 面仪测 定样 品 的 N 气 体 吸附 一脱 附 曲线 , 由 B T法 计算 样 E 品的 比表面 积 ;采用 P R I —L R O t a30 E KNE ME pi 00型 电感耦 合 等离 子 体 一发 射 光谱 (C m IP—O S 测 定 E) 金 的含 量 ;采用 Rgk — X型 x射线衍 射仪 ( R iauDMA X D) 测定 样 品的 晶体 结构 ;样 品 的形 貌用 F I E — E C T N I 电子透 镜 ( E A型 T M)表 征 ;采 用 x射线 光 电子 能谱 仪 ( ebl H resSegagS L一1 Lyod eau—hnyn K 2型 ,配
化工系教师一览表
美国佐治亚大学
药物化学
zdxu@
硕导
16
王敏
女
教授
博士
美国佐治亚大学
药物化学
xuwanglu66@
硕导
28
陈焕章
男
教授
硕士
天津大学
化学工艺
chz@
88632181
硕导
29
王奎涛
男
正高工
学士
河北工学院
化学工艺
xiaoyuan41@
序号
姓名
性别
职称
学位
毕业学校
所属学科
电子邮件
电话
备注
1
赵地顺
男
教授
学士
吉林大学
化学工艺
zhao_dsh@
88632009
博导
2
胡永琪
男
教授
博士
日本名古屋大学
化学工艺
huyq@
88632175
博导
3
于奕峰
男
教授
硕士
中国石油大学
化学工艺、药物化学
kdyyf@
xuzc@
88632175
65
许永权
男
讲师
硕士
北京化工大学
88632181
66
张林雅
女
讲师
硕士
北京科技大学
88632183
67
郑二丽
女
讲师
硕士
河北师范大学
zheerli@
88632181
68
张勇
男
工程师
博士
沈阳药科大学
zhyym@
环境因素对水体中四环素光催化降解行为的影响
化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2024 年第 43 卷第 1 期环境因素对水体中四环素光催化降解行为的影响徐诗琪1,朱颖1,陈宁华2,陆彩妹1,江露莹1,王俊辉1,覃岳隆2,张寒冰1(1 广西大学资源环境与材料学院,广西 南宁 530004;2 广西环境科学保护研究院,广西 南宁 530022)摘要:为探索实际水体中四环素(tetracycline ,TC )的降解规律,以ZnO 作为光催化剂研究四环素在复杂的自然环境条件(曝气、重金属、光照)下反应时间、pH 、腐殖酸(humic acid ,HA )浓度及四环素浓度对光催化降解过程的影响。
结果表明,3种环境条件均促进了四环素的降解:曝气情况下大量的溶解氧会和催化剂协同促进超氧自由基和羟基自由基的生成,使TC 达到99%的光催化降解率;重金属Cu(Ⅱ)的加入使溶液中形成TC-Cu(Ⅱ)-ZnO 络合物,显著提高了ZnO 对TC 的降解效率,在30min 时达到89%的降解率;自然光拥有全光谱,相比可见光展现出更强的TC 降解作用,TC 降解率达到86%,比可见光下降解率提高了14%。
三因素协同作用可以有效降低TC 的降解时间,在75min 时达到降解平衡,降解率为99%。
通过动力学分析比较了不同环境状态下的光催化活性,结果为:曝气>重金属>光照。
关键词:水体;四环素;光催化;曝气;Cu(Ⅱ)共存;自然光中图分类号:X522 文献标志码:A 文章编号:1000-6613(2024)01-0551-09Effect of environmental factors on the photocatalytic degradationbehavior of tetracycline in waterXU Shiqi 1,ZHU Ying 1,CHEN Ninghua 2,LU Caimei 1,JIANG Luying 1,WANG Junhui 1,QIN Yuelong 2,ZHANG Hanbing 1(1 School of Resources, Environment and Materials, Guangxi University, Nanning 530004, Guangxi, China;2Scientific Research Academy of Guangxi Environmental Protection, Nanning 530022, Guangxi, China)Abstract: To explore the degradation pattern of tetracycline (TC) in actual water, ZnO was used as a photocatalyst to investigate the effects of reaction time, pH, humic acid (HA) concentration and tetracycline concentration on the photocatalytic degradation process under complex natural environmental conditions (aeration, heavy metals and light). The results showed that all three environmental conditions promoted the degradation of tetracycline. The large amount of dissolved oxygen under aeration wouldcollaboratively promote the generation of superoxide radicals and hydroxyl radicals with the catalyst, enabling TC to reach 99% photocatalytic degradation efficiency. The addition of the heavy metal Cu(Ⅱ) caused the formation of TC-Cu(Ⅱ)-ZnO composite in solution, which significantly improved the degradation efficiency of TC by ZnO, reaching 89% degradation efficiency at 30min. Natural light possessed a full spectrum and exhibited stronger TC degradation compared to visible light, with a TC研究开发DOI :10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0217收稿日期:2023-02-17;修改稿日期:2023-05-04。
福鼎茶园土壤团聚体有机碳分布与分子结构特征
第37卷第6期2023年12月水土保持学报J o u r n a l o f S o i l a n d W a t e rC o n s e r v a t i o nV o l .37N o .6D e c .,2023收稿日期:2023-04-27资助项目:福建福鼎白茶文化系统申报全球重要农业文化遗产项目(D H -1815);国家自然科学基金项目(41901111);福建省自然科学基金项目(2020J 01188) 第一作者:葛茂泉(2001 ),男,河南濮阳人,在读硕士研究生,主要从事全球气候变化与元素生物地球化学循环研究㊂E -m a i l :ge m a o -q u a n 325@163.c o m 通信作者:王纯(1982 ),女,湖南益阳人,副研究员,博士,硕士生导师,主要从事全球气候变化与元素生物地球化学循环研究㊂E -m a i l :w a n gc h u n 821314@163.c o m 福鼎茶园土壤团聚体有机碳分布与分子结构特征葛茂泉1,2,王纯1,2,许宏达1,2,杨发峻1,2,吴梓炜1,2,林少颖1,2,张永勋3,李先德3,王维奇1,2(1.福建师范大学湿润亚热带生态-地理过程教育部重点实验室,福州350117;2.福建师范大学地理研究所,福州350117;3.中国农业科学院农业经济与发展研究所,北京100081)摘要:以福建省福鼎市白琳镇(B L )㊁点头镇(D T )㊁磻溪镇(P X )㊁管阳镇(G Y )和太姥山镇(TM S )的茶园土壤为研究对象,研究其团聚体组成及稳定性,各粒级团聚体有机碳含量㊁固碳贡献率及有机碳红外光谱,旨在从团聚体尺度揭示茶园土壤有机碳分布及其分子结构特征㊂结果表明:(1)不同采样地土壤团聚体组成存在差别,但随土层加深,大团聚体(0.25~2mm )和微团聚体(0.053~0.25mm )含量均减少,而粉 黏粒团聚体(<0.053mm )含量增大;(2)随土层加深,所有采样地平均重量直径(MWD )和几何平均直径(GM D )减小,分形维数(D )增大,团聚体结构稳定性降低;(3)各粒级团聚体有机碳含量随土层加深而减小,固碳贡献率主要受团聚体含量的影响,大团聚体固碳贡献率相对更大;(4)各粒级团聚体有机碳均主要来源于多糖碳或脂肪碳,0 15c m 土层土壤粉 黏粒团聚体比大团聚体和微团聚体有机碳更稳定,15 30c m土层各级团聚体均比0 15c m 土层对应粒级团聚体有机碳更稳定㊂研究成果可为茶园土壤有机碳的科学管理提供理论参考㊂关键词:团聚体组成;有机碳;有机碳官能团;红外光谱;茶园土壤中图分类号:S 153.6+2 文献标识码:A 文章编号:1009-2242(2023)06-0201-08D O I :10.13870/j.c n k i .s t b c x b .2023.06.026O r ga n i cC a rb o nD i s t r i b u t i o na n dM o l ec u l a r S t r u c t u r eC h a r a c t e r i s t i c s o f S o i lA g g r e g a t e s i nF ud i n g Te aG a r d e n G E M a o q u a n 1,2,WA N GC h u n 1,2,X U H o n g d a 1,2,Y A N GF a ju n 1,2,WUZ i w e i 1,2,L I NS h a o y i n g 1,2,Z H A N G Y o n g x u n 3,L IX i a n d e 3,WA N G W e i qi 1,2(1.I n s t i t u t e o f G e o g r a p h y ,F u j i a nN o r m a lU n i v e r s i t y ,F u z h o u 350117;2.K e y L a b o r a t o r y o f Hu m i d S u b -t r o p i c a lE c o -g e o g r a p h i c a lP r o c e s s o f M i n i s t r y o f E d u c a t i o n ,F u j i a nN o r m a lU n i v e r s i t y ,F u z h o u 350117;3.I n s t i t u t e o f A g r i c u l t u r a lE c o n o m i c s a n dD e v e l o p m e n t ,C h i n e s eA c a d e m y o f A g r i c u l t u r a lS c i e n c e s ,B e i j i n g 100081)A b s t r a c t :T h e s o i l o f t e a g a r d e n i nB a i l i nT o w n (B L ),D i a n t o uT o w n (D T ),P a n x iT o w n (P X ),G u a n y a n gT o w n (G Y )a n dT a i m u s h a nT o w n (TM S )i nF u d i n g C i t y ,F u j i a nP r o v i n c ew e r e t a k e n a s t h e r e s e a r c h o b j e c t .T h e c o m p o s i t i o na n d s t a b i l i t y o f a g g r e g a t e s ,o r g a n i c c a r b o nc o n t e n t ,c a r b o ns e qu e s t r a t i o nc o n t r i b u t i o nr a t e a n d i n f r a r e d s p e c t r u mo f o r g a n i c c a r b o n o f e a c h p a r t i c l e s i z e a g g r e g a t e sw e r e s t u d i e d t o r e v e a l t h e d i s t r i b u t i o n a n dm o l e c u l a r s t r u c t u r e c h a r a c t e r i s t i c s o f s o i l o r g a n i c c a r b o n i n t e a g a r d e n s o i l f r o mt h e a g g r e ga t e s c a l e .T h e r e s u l t s s h o w e d t h a t :(1)T h ec o m p o s i t i o no fs o i l a g g r e g a t e sd i f f e r e da m o n g s a m p l i n g s i t e s ,b u tw i t ht h e d e e p e n i n g o f s o i l l a y e r ,t h ec o n t e n to fm a c r o a g g r e g a t e s (0.25~2mm )a nd m i c r o a g g re ga t e s (0.053~0.25mm )d e c r e a s e d ,w h i l et h ec o n t e n to fs i l t -c l a y a g g r e g a t e s (<0.053mm )i n c r e a s e di na l ls a m p l i n g s i t e s .(2)D e c r e a s e di n m e a n w e i gh td i a m e t e r (MWD )a n d g e o m e t r i c m e a nd i a m e t e r (GM D )a n di n c r e a s e di n f r a c t a l d i m e n s i o n (D )o f a l l s a m p l e d s i t e sw i t h d e e p e n i n g o f t h e s o i l l a y e r a n d d e c r e a s e d i n s t r u c t u r a l s t a b i l i t yo f t h e a g g l o m e r a t e s .(3)T h eo r g a n i c c a r b o nc o n t e n t o f t h ea g g r e g a t e sd e c r e a s e dw i t ht h ed e e p e n i n g of t h es o i l l a y e r,a n dt h ec o n t r i b u t i o nr a t eo fc a r b o ns e q u e s t r a t i o no fa g g r e g a t e s w a s m a i n l y c o n t r o l l e db y t h e p e r c e n t a g e o f a g g r e g a t e s,a n d t h e c o n t r i b u t i o n r a t e o f c a r b o n s e q u e s t r a t i o n o fm a c r o a g g r e g a t e sw a s r e l a t i v e l y l a r g e r.(4)T h eo r g a n i cc a r b o no fe a c hs i z ea g g r e g a t e sw a s m a i n l y d e r i v e df r o m p o l y s a c c h a r i d ec a r b o no r a l i p h a t i c c a r b o n.T h es i l t-c l a y a g g r e g a t e si n0 15c m s o i ll a y e rh a d m o r es t a b l ec a r b o nt h a nt h o s ei n m a c r o a g g r e g a t e s a n d m i c r o a g g r e g a t e s.T h ea g g r e g a t e s i nt h e15 30c m s o i l l a y e rh a d m o r es t a b l ec a r b o n t h a n t h e c o r r e s p o n d i n g s i z e a g g r e g a t e s i n t h e0 15c ms o i l l a y e r.T h e r e s e a r c h r e s u l t s c a n p r o v i d e t h e o r e t i c a l r e f e r e n c e f o r t h e s c i e n t i f i cm a n a g e m e n t o f t e a g a r d e n s o i l o r g a n i c c a r b o n.K e y w o r d s:a g g r e g a t e c o m p o s i t i o n;o r g a n i c c a r b o n;o r g a n i c c a r b o n f u n c t i o n a l g r o u p s;i n f r a r e d s p e c t r u m;t e ag a r d e n s o i l土壤团聚体是土壤结构的基本单元,其组成和稳定性直接影响土壤肥力和作物生长[1]㊂土壤有机碳是团聚体形成的重要胶结物质,有研究[1-2]表明,土壤中近90%的有机碳存储于土壤团聚体内,土壤团聚体形成后进一步对土壤有机碳起到物理保护作用㊂团聚体中有机碳含量是土壤有机碳固定和矿化平衡的微观表征,对土壤肥力和土壤碳汇功能具有双重意义[3]㊂土壤有机碳的质量㊁功能和稳定性很大程度上取决于其化学组成和分子结构[4],土壤有机碳分子结构可以通过土壤有机碳官能团特征来反映,其组成特征与土壤有机碳分解密切相关[5],进而影响土壤团聚体中有机碳含量以及土壤碳汇功能㊂土壤团聚体按粒径大小[6]分为大团聚体(0.25~ 2mm)㊁微团聚体(0.053~0.25mm)和粉 黏粒团聚体(<0.053mm)㊂对农田和灌丛等土地利用类型的研究[6]表明,土壤中大团聚体占优势,而对茶园土壤的研究结论不一致;李露露等[7]对茶园土壤研究发现,>0.25mm粒级团聚体占比最大;王峰等[8]通过对比不同类型茶园土壤发现,<0.25mm粒径团聚体含量最高㊂土壤团聚体是土壤有机碳存在的主要场所,郭鸿鑫等[9]研究发现,>0.25mm粒级团聚体是有机碳的主要贡献源;但也有研究[2]表明,70%以上的有机碳存在于<0.053mm粒级团聚体中;李婷等[10]研究得出,脂肪碳㊁多糖碳㊁醇碳和饱和烷烃等活性较高的官能团主要分布在>0.25mm粒级团聚体中,芳香碳等稳定的官能团主要分布在<0.25mm 粒级团聚体中;裴志福等[11]研究表明,大团聚体有机碳主要来源于芳香碳和多糖㊂那么,茶园土壤各粒级团聚体有机碳分布与分子结构特征怎样?目前仍不清楚㊂因此,对茶园土壤团聚体有机碳分布与分子结构特征进行深入研究,可为科学揭示茶园土壤结构以及固碳功能提供理论参考㊂福建福鼎白茶文化系统是中国重要农业文化遗产,该系统在维持生计㊁保障生态功能以及保护生物多样性等方面具有良好的优势㊂目前,福鼎白茶已有的研究[8-9]主要聚焦在产业管理和市场开拓等方面,对土壤属性及其固碳功能的研究相对较少㊂土壤作为茶树生长的基本条件,其结构㊁功能与稳定性是遗产可持续保护和发展的关键㊂因此,以福鼎茶园土壤为研究对象,从团聚体尺度全面系统地分析土壤团聚体粒级组成及稳定性,各粒级团聚体有机碳含量和固碳量,以及团聚体有机碳分子结构特征,研究结果对福鼎茶园土壤结构改善以及有机碳增汇管理具有重要的意义㊂1材料与方法1.1研究区概况研究区位于福建省福鼎市(26ʎ52' 27ʎ26'N, 119ʎ55' 120ʎ43'E),地处中亚热带季风气候区,海洋性气候特征显著,年平均气温19.2ħ,年平均相对湿度76%,年平均降水量1720.0mm㊂地形以丘陵和山地为主,依山面海,空气流动性强㊂土壤偏酸性,以红壤㊁黄壤和紫色土为主,含有丰富有机质,利于茶树生长㊂选取白琳镇(B L)㊁点头镇(D T)㊁磻溪镇(P X)㊁管阳镇(G Y)和太姥山镇(T M S)5个福鼎白茶主产区进行土样采集㊂采样地均为生态茶园模式,为标准化的茶园,施肥及管理措施一致,土壤类型均以红壤为主,茶树年龄5~10年,茶树栽培行距和株距为0.5~ 1.2m,耕层深度0.3 0.5m㊂1.2土壤样品采集遵循典型性和代表性原则,于2022年4月,在5个茶园采集土壤样品,每个采样地3个重复㊂根据采样地土壤剖面特征和茶树根系特征,分别采集0 15,15 30c m土层的2个土样,总计土样30份,分别装入密封袋带回实验室㊂取回土壤样品后,挑出植物残体和根系等杂质,将每份土样分成2份,1份于4ħ冷藏保存,另1份自然风干,用于试验指标的测定㊂1.3土壤样品测定与分析采用p H计(S t a r t e r300,美国)测定土壤p H,环刀法[12]测定土壤容重,烘干法[12]测定土壤含水量,土壤碳氮元素分析仪(E l e m e n t a rV a r i oMA XC N,德国)测定土壤碳㊁氮含量㊂采用湿筛法[12]获取土壤大团聚体(0.25~2 mm)㊁微团聚体(0.053~0.25mm)和粉 黏粒团聚202水土保持学报第37卷体(<0.053mm )㊂称取100g 鲜土,在密封袋中加入适量蒸馏水浸润24h ,将孔径分别为2,0.25,0.053mm 的套筛自上到下组合,将浸润后的土壤均匀置于套筛顶层,将套筛置于装有蒸馏水的水桶内,调整水面高度使套筛顶层的土壤能够被完全浸没,然后将频率设置为30次/m i n ,水平方向振荡2m i n,将土壤筛分为3种粒级㊂湿筛结束后,将团聚体洗入样品瓶中,烘干后称重㊂最终得到90份土壤团聚体样品㊂将烘干后的各级团聚体土壤研磨并过100目筛后,采用傅里叶变换红外光谱仪获取各粒级团聚体土壤有机碳的红外光谱,取1m g 待测土壤样品,以1ʒ100的比例取100m g 溴化钾,将二者放入玛瑙研钵中充分研磨,再用压片机以2.0t 压力将混合均匀的粉末压30s ,压片成透明玻璃状,将压片迅速放置于傅里叶变换红外光谱仪中测定,设定扫描范围为400~4000/c m ,扫描次数为32次,最后对光谱进行平滑处理后导出光谱文件[13]㊂1.4 数据处理与分析1.4.1 计算方法 各粒级团聚体百分含量[3]㊁平均重量直径㊁几何平均直径㊁分形维数[14]㊁各粒级团聚体对有机碳贡献率[15]的计算公式为:R i =m iðn im iˑ100%(1)MWD=ðnix iR i (2)GM D=e x p ðni R i l n x i ðniR i æèççöø÷÷(3)l g m r <x i ()ðn imiéëêêùûúú=3-D ()l g x i x m a x æèçöø÷(4)C i =m i S iðn im i S iˑ100%(5)式中:i 为第i 级团聚体(级);n 为团聚体总级数(级);R i 为第i 级团聚体百分含量(%);m i 为第i 级团聚体的质量(g );MWD 为平均重量直径(mm );GM D 为几何平均直径(mm );D 为分形维数;m r <x i ()为小于第i 级团聚体的质量(g );x m a x 为最大粒级团聚体的平均直径(mm );x i 为第i 级团聚体的平均直径(mm );S i 为第i 级团聚体中有机碳含量(g /k g );C i 为第i 级团聚体对团聚体有机碳的贡献率(%)㊂1.4.2 红外光谱分析 有机碳官能团红外特征解析见表1,主要研究脂肪碳㊁芳香碳㊁多糖碳和酮碳,其中脂肪碳和多糖碳稳定性较弱,芳香碳和酮碳稳定性较强[10,16],各峰由若干种官能团共同形成[17]㊂表1 红外光谱吸收峰官能团识别单位:c m -1类别特征区间[18-19]峰值官能团脂肪碳2800~30102860,2931[10,20-21]脂肪族烷基(C H ㊁C H 2和C H 3)中C -H 不对称和对称伸缩振动芳香碳1580~16601644[17]C =C 和-C O O -中C =O 伸缩振动1520~15461530[19]C =C 伸缩振动多糖碳1030~11701085,1097[10,20-21]纤维素等多糖中C -O-C 键的伸缩振动酮碳1799,1878[10]伸缩振动醇㊁酚类3620[13]O-H 伸缩振动3448[10]O-H 和N-H 伸缩振动硅酸盐矿物1030[11]有机硅S i -O-S i1.4.3 数据分析 使用M i c r o s o f tE x c e l 软件对数据进行整理;使用S P S S26.0软件对土壤团聚体粒级组成和有机碳含量等进行差异性分析;使用O r i gi n 2021软件制作柱状图㊁红外光谱图和主成分分析图,使用O r i g i n2021软件中的C o r r e l a t i o nP l o t 对土壤理化性质㊁团聚体粒级组成及稳定性指数和团聚体有机碳含量及分布进行相关性分析;使用C a n o c o5软件对土壤理化性质和团聚体稳定性指数及百分含量进行冗余分析;运用O m n i c 软件识别红外光谱峰值并分析各考察峰峰面积[18],然后计算各考察峰的相对峰面积[22]㊂2 结果与分析2.1 福鼎茶园土壤团聚体粒级组成特征由图1可知,B L ㊁P X ㊁G Y 和T M S 在0 15,15 30c m 土层的大团聚体分别占团聚体总量的53.78%~67.50%,44.97%~61.75%,显著高于微团聚体和粉 黏粒团聚体(p <0.05);D T 在0 15,15 30c m 土层的粉 黏粒团聚体分别占团聚体总量的64.95%,68.34%,显著高于大团聚体和微团聚体(p <0.05)㊂从0 15c m 土层到15 30c m 土层,P X 大团聚体显著减小,粉 黏粒团聚体显著增大(p <0.05),B L 和D T 的微团聚体显著减小(p <0.05)㊂整体来看,不同采样地各级团聚体组成存在差异,且随土层深度增加,均表现为大团聚体和微团聚体减少,粉 黏粒团聚体增加㊂2.2 福鼎茶园土壤团聚体稳定性特征由表2可知,0 15c m 土层,T M S 的MWD 显著大于除P X 以外的其他采样地,并且其GM D 显著大于除P X 和B L 以外的其他采样地(p <0.05),D T 的MWD 和GM D 显著小于其他采样地而其D 显著302第6期 葛茂泉等:福鼎茶园土壤团聚体有机碳分布与分子结构特征大于其他采样地(p <0.05)㊂在15 30c m 土层,T M S 的MWD 和GM D 显著大于其他采样地,D 显著小于其他采样地(p <0.05),D T 的MWD 和GM D 显著小于其他采样地,D 显著大于其他采样地(p <0.05)㊂总之,T M S 土壤团聚体结构稳定性相对较高,D T 土壤团聚体结构稳定性相对较低㊂随土层加深,各采样地均表现出MWD 和GM D 减小,分别减小1.44%~29.48%和4.78%~53.40%;D 增大,增幅为0.90%~14.88%;其中,P X 的MWD 和GM D 显著减小29.48%和53.40%,而其D 显著增大14.88%(p <0.05)㊂由此看来,0 15c m 土层土壤团聚体结构比15 30c m 土层更稳定㊂注:图柱中不同小写字母表示不同采样地同一土层同一粒级团聚体占比差异显著(p <0.05);不同大写字母表示同一采样地同一土层不同粒级团聚体占比差异显著(p <0.05);*表示同一采样地不同土层同一粒级团聚体占比差异显著(p <0.05)㊂下同㊂图1 土壤团聚体粒级分布特征表2 土壤团聚体稳定性指数土层深度/c m采样地MWD /mm GMD /mm D B L0.64ʃ0.07A b 0.29ʃ0.08A a b 2.35ʃ0.14A b D T 0.31ʃ0.01A c0.08ʃ0A c2.78ʃ0.01A a 0 15P X0.76ʃ0.02A a b 0.39ʃ0.02A a b 2.24ʃ0.02B bG Y 0.64ʃ0.04A b 0.27ʃ0.03A b 2.40ʃ0.07A b TM S 0.78ʃ0.03A a0.41ʃ0.03A a2.21ʃ0.04A b B L 0.60ʃ0.02A b c 0.22ʃ0.02A b c 2.52ʃ0.03A b D T 0.31ʃ0.03A d 0.08ʃ0.01A d 2.81ʃ0.02A a 15 30P X0.54ʃ0.03B c 0.18ʃ0.02B c 2.57ʃ0.03A b G Y 0.63ʃ0.02A b 0.26ʃ0.01A b 2.42ʃ0.01A c TM S0.72ʃ0.02A a0.33ʃ0.02A a2.32ʃ0.02A d注:表中数据均为平均值ʃ标准误;同列不同小写字母表示同一土层不同采样地同一稳定性指数间差异显著(p <0.05);同列不同大写字母表示同一采样地不同土层同一稳定性指数间差异显著(p <0.05)㊂2.3 福鼎茶园土壤团聚体有机碳分布特征由图2可知,除D T 和G Y ,B L ㊁P X 和T M S 的团聚体有机碳含量在不同土层均随粒级减小而增加,且各粒级团聚体有机碳含量随土层深度增加而减少(p <0.05)㊂由图3可知,B L 样地0 15c m 土层以及G Y 和T M S 样地2个土层土壤有机碳均主要分布在大团聚体中(p <0.05);D T 样地2个土层土壤有机碳均主要分布在粉 黏粒团聚体中(p <0.05);而P X 样地2个土层有机碳分别主要分布在大团聚体中(p <0.05)和粉 黏粒团聚体中(p <0.05)㊂随土层加深,所有样地均表现为大团聚体固碳贡献率减小,其中P X 显著减小(p <0.05);而粉 黏粒团聚体固碳贡献率增大,其中P X 显著增大(p <0.05)㊂团聚体有机碳分布特征由各粒级团聚体固碳贡献率来说明,不同粒级团聚体固碳贡献率受到各粒级团聚体百分含量及其中有机碳含量共同调控,其中各级团聚体百分含量的调控作用更显著㊂2.4 福鼎茶园土壤团聚体有机碳官能团种类与分布由图4可知,各样地各粒级团聚体土壤有机碳红外光谱形状基本一致,特征峰相似㊂主要差异在于多糖碳官能团特征峰,部分团聚体土样红外光谱在1085或1097c m -1左右没有明显特征峰㊂此外,部分样地的15 30c m 土层土壤硅酸盐官能团在1030c m -1左右的吸收峰强度明显大于0 15c m 土层㊂由图5可知,第1主成分(P C 1)的贡献为74.0%,第2主成分(P C 2)的贡献为24.6%㊂因此,利用P C 1和P C 2可以解释各粒级团聚体有机碳官能团百分含量间的差异㊂在0 15c m 土层,大团聚体有机碳主要来源于多糖碳,其次为脂肪碳;微团聚体有机碳主要来源于脂肪碳;粉 黏粒团聚体有机碳主要来源于多糖碳,其次为芳香碳和酮碳㊂在15 30c m 土层,大团聚体有机碳主要来源于多糖碳,其次为脂肪碳㊁芳香碳和酮碳;微团聚体有机碳主要来源于多糖碳,其次为芳香碳和酮碳;粉 黏粒团聚体有机碳主要来源402水土保持学报 第37卷于多糖碳㊁芳香碳和酮碳㊂总体来看,各级团聚体有机碳均主要来源于多糖碳或脂肪碳,反映植物源有机质为茶园土壤有机质主要来源,0 15c m土层的粉 黏粒团聚体比大团聚体和微团聚体有更多稳定性碳,15 30c m土层的各级团聚体均比0 15c m 土层对应粒级团聚体有更多稳定性碳,说明大团聚体有机碳受不稳定的植物源新鲜有机质的影响更大,深层土对其响应相对滞后㊂图2土壤各粒级团聚体中有机碳含量图3土壤各粒级团聚体固碳贡献率2.5土壤理化性质与团聚体特征指标的相关性分析由图6可知,容重与土壤含水量㊁全土有机碳含量㊁全氮含量㊁大团聚体和微团聚体有机碳含量呈极显著或显著负相关(p<0.01,p<0.05);土壤含水量与大团聚体百分含量㊁MW D和G M D呈极显著负相关(p<0.01),与全土有机碳含量㊁全氮含量㊁粉 黏粒团聚体百分含量㊁D以及大团聚体和微团聚体有机碳含量呈极显著正相关(p<0.01);全土有机碳含量与全氮含量㊁各粒级团聚体有机碳含量呈极显著正相关(p<0.01);全氮含量与各粒级团聚体有机碳含量呈极显著正相关(p<0.01);大团聚体和微团聚体百分含量与MW D㊁G M D呈极显著或显著正相关(p<0.01,p<0.05),与D呈极显著负相关(p<0.01);粉 黏粒团聚体百分含量与MWD㊁GM D呈极显著负相关(p<0.01),与D呈极显著正相关(p<0.01)㊂此外,3种粒级团聚体对有机碳的贡献率与各粒级团聚体含量呈极显著正相关(r=0.92, 0.47,0.93,p<0.01),相关性强于3种粒级团聚体对有机碳的贡献率与其有机碳含量的相关性㊂同时,将土壤理化性质作为解释变量,将土壤团聚体稳定性指标和各级团聚体含量作为响应变量,进行冗余分析(图7)表明,第1主轴和第2主轴分别解释土壤团聚体稳定性和各级团聚体含量变异的62.12%和1.04%,其中解释度最高的是土壤含水量㊂3讨论3.1土壤团聚体粒级组成及稳定性分析土壤团聚体组成及稳定性直接影响土壤肥力和农作物的生长[1]㊂李露露等[7]通过研究雅安草坝镇茶园土壤发现,>0.25m m粒级水稳性团聚体占75.87%~ 95.75%;P a r a j u l i等[6]对农田研究表明,0 5,5 15c m 土层土壤0.25~2m m粒级团聚体占比均>50%,与本研究中B L㊁P X㊁G Y和T M S相似,主要是因为茶园土壤有较多的凋落物输入,进而增加土壤有机碳,作为重要胶结物质的有机碳有助于大团聚体形成㊂而D T是以<0.053m m粒径团聚体为主㊂王峰等[8]对武夷山市5种土壤类型的茶园土壤研究发现,红壤和潮砂土茶园土壤的<0.25m m粒径团聚体含量最高㊂一方面,可能因为长期茶园耕作和人为管理增加对土壤的干扰,使土502第6期葛茂泉等:福鼎茶园土壤团聚体有机碳分布与分子结构特征壤大团聚体含量不断降低[7];另一方面,D T的0 15c m土层土壤含水量显著高于其他采样地(p<0.05),15 30c m土层土壤含水量显著高于除B L以外的其他采样地(p<0.05),水分可以溶解和软化团聚体的胶结物质,使胶结剂从凝胶状态变为溶胶状态,降低胶结力,从而导致以粉 黏粒团聚体为主[14]㊂胥佳忆等[23]研究表明,土壤含水量是决定土壤团聚体组成及其稳定性的重要因子㊂本研究发现,土壤含水量与大团聚体百分含量㊁MWD㊁GM D呈极显著负相关(p<0.01),也进一步印证此结论㊂图4土壤团聚体有机碳红外光谱图5土壤各粒级团聚体有机碳官能团主成分分析随着土层深度增加,所有采样地中大团聚体和微团聚体含量减小,粉 黏粒团聚体含量增大,团聚体稳定性降低,与王峰等[8]㊁冷暖等[24]和魏霞等[25]的研究结果相似,可能与土壤有机碳垂直分布和茶树性质有关㊂0 15c m土层土壤有机碳含量高于15 30 c m土层,而有机碳是团聚体形成的重要胶结物质[3],更多的有机碳含量为团聚体的形成提供有利条件㊂0 15c m土层可能受茶树枝叶凋落物和根系的影响相对更大,凋落物和细根输入量的增加可加速团聚体的形成和稳定性[26]㊂一方面,凋落物在微生物作用下逐渐分解回归土壤;另一方面,在根的挤压力㊁根系分泌物和腐殖酸生化反应的影响下,根际及其周围更容易黏合形成更大粒级的团聚体,团聚体稳定性也高于非根际土壤[1,27],而本研究中,茶树主根和侧根可能更多分布在0 15c m土层中㊂因此,随着土层加602水土保持学报第37卷深,土壤大粒级团聚体含量减少,团聚体稳定性降低,土壤抗蚀性减弱㊂注:图中p H㊁B D㊁W C㊁S O C㊁T N㊁MWD㊁GM D㊁D分别为酸碱度㊁容重㊁含水量㊁全土有机碳㊁全氮㊁平均重量直径㊁几何平均直径㊁分形维数;R1㊁R2㊁R3分别为大团聚体百分含量㊁微团聚体百分含量㊁粉 黏粒团聚体百分含量;S1㊁S2㊁S3分别为大团聚体有机碳含量㊁微团聚体有机碳含量㊁粉 黏粒团聚体有机碳含量;C1㊁C2㊁C3分别为大团聚体对有机碳的贡献率㊁微团聚体对有机碳的贡献率㊁粉 黏粒团聚体对有机碳的贡献率;*表示p<0.05,**表示p<0.01㊂图6土壤理化性质与土壤团聚体相关特征的相关性分析图7土壤理化性质与稳定性参数冗余分析3.2土壤团聚体中有机碳分布特征本研究中,大部分样地均表现为0 15c m土层土壤各粒级团聚体有机碳含量高于15 30c m土层,与P a r a j u l i等[6]和李玮等[3]研究结果相似,可能与茶园定期修剪枝叶㊁茶树自然凋落物和人工施加有机肥等向表层土壤输入大量有机碳有关㊂毛霞丽等[28]研究表明,长期施加有机肥可以增加土壤有机碳含量,进而相应增加各级团聚体有机碳含量㊂团聚体有机碳含量和团聚体含量共同决定各粒级团聚体对有机碳的贡献率,反映有机碳在各级团聚体中的分布格局㊂本研究表明,有机碳在团聚体中的分布情况受各粒级团聚体百分含量的影响大于各粒级团聚体有机碳含量,P X样地土壤有机碳在团聚体中的分布情况存在较大差异,主要是因为随土层加深其大团聚体含量显著减小而粉 黏粒团聚体含量显著增大(p<0.05),由于>0.25mm粒级团聚体含量占主导地位,从而决定>0.25mm粒级团聚体是有机碳的主要贡献源与郭鸿鑫等[9]研究结果一致㊂3.3不同粒级团聚体中有机碳官能团组成特征微团聚体是由初级颗粒(即黏土和粉砂)与持久性胶结剂(如多价金属阳离子)逐渐结合形成的,而大团聚体是由微团聚体与临时性胶结剂(如微生物和植物源有机物)结合形成的[6]㊂多糖碳是植物源碳的主要成分之一[18],多糖碳和脂肪碳相对不稳定,容易被氧化[10],而芳香碳是难分解有机碳之一,能在土壤中选择性保留[29],土壤有机碳分解过程中芳香碳相对增加[22]㊂李婷等[10]研究得出,>0.25m m粒级团聚体中的有机碳主要由脂肪碳和多糖碳等活性较高的碳组成,而稳定的芳香碳趋向于被保护在<0.25m m粒级团聚体中,与本研究中0 15c m土层相似㊂大团聚体有相对更多的多糖碳,可能是因为0 15c m土层土壤有相对更多的来自植物的新鲜有机质,在大团聚体形成过程中,真菌菌丝起到联结物质的作用,团聚体中的砂粒通过菌丝联结在一起,还可能联结降解程度较低的植物源物质,其中以纤维素等多糖为主[11],菌丝可产生大量多糖,再加上其他根际微生物产生的有机化合物以及植物根系分泌物,可使微团聚体黏合在一起,共同促进大团聚体的形成,其中植物根系分泌物是土壤有机碳的直接来源,还可被微生物迅速利用,进而可能产生更多多糖[1]㊂土壤中碳路径遵循从大团聚体到粉粒和黏粒粒级团聚体的趋势,新鲜有机质进入土壤后被分解,首先被并入大团聚体中,然后随着耕作等对大团聚体的破坏,再被重新分配到较小粒级团聚体中[26]㊂因此,随着有机碳的分解和从大粒级团聚体向小粒级团聚体的重新分配过程,芳香碳等稳定性碳逐渐积累在较小粒级团聚体中㊂裴志福等[11]研究得出,大团聚体有机碳主要来源于多糖碳和芳香碳,与本研究中15 30c m土层相似,可能是因为深层土新鲜有机质输入量较少,随着人为或自然原因导致的大团聚体的破坏以及时间的推移,大量不稳定碳逐渐被分解,积累较多芳香碳等稳定性碳,当大团聚体再次形成时,芳香碳被联结的可能性变大㊂因此,15 30c m土层土壤各级团聚体均比0 15c m 土层对应粒级团聚体有更多稳定性碳㊂同时,长期施加含有较高化学稳定性组分的有机肥,可通过促进土壤抗性化合物的积累来增加土壤有机碳的脂族性和芳构化;另一方面,可以通过促进大团聚体内部形成微粒有机质等方式增强大团聚体和微团聚体对碳水化合物和有机酸的物理保护,进而提高土壤有机碳的稳定性和含量[28-29]㊂生态茶园土壤有大量植物源有机质输入,具有较好的固碳潜力,在此基础上可通过施加适量有机肥以及选择对土壤扰动较小的耕作方式,来增强土壤有机碳稳定性和团聚702第6期葛茂泉等:福鼎茶园土壤团聚体有机碳分布与分子结构特征体对有机碳的物理保护作用,进而优化茶树的生长环境,增强茶园土壤的固碳功能㊂4结论与各粒级团聚体有机碳含量相比,各粒级团聚体含量决定该粒级团聚体固碳贡献率的大小,总体来看,大团聚体固碳贡献率相对更大㊂茶园土壤各粒级团聚体土壤有机碳主要来源于多糖碳或脂肪碳,表层土的粉 黏粒团聚体比大团聚体和微团聚体含有更多稳定性碳,深层土的各级团聚体均比表层土对应粒级团聚体含有更多稳定性碳㊂大团聚体是有机碳分布的主要场所,而深层土壤和较小粒级团聚体对有机碳的保护作用相对更强,是有机碳长期稳定存在的场所㊂参考文献:[1]史奕,陈欣,沈善敏.有机胶结形成土壤团聚体的机理及理论模型[J].应用生态学报,2002,13(11):1495-1498.[2]王璐莹,秦雷,吕宪国,等.铁促进土壤有机碳累积作用研究进展[J].土壤学报,2018,55(5):1041-1050. 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含锶放射性废水的处理方法研究进展-
收稿日期:2014-02-03基金项目:中央高校基本科研业务费资助(2011B 012)作者简介:骆欣(1979-),女,河北廊坊人,硕士,华北科技学院环境工程学院讲师。
E -mail :luoxin @ncist 畅edu 畅cn含锶放射性废水的处理方法研究进展骆欣(华北科技学院环境工程学院,北京东燕郊101601)摘要:随着核能的开发与利用,核废水的处理日益引起人们的重视。
着重介绍了处理含锶放射性废水的化学沉淀法和离子交换/吸附法,简单介绍了膜分离法和生物法的研究应用。
在此基础上,提出了多种处理方法的联合应用,这也是今后含锶放射性废水处理的发展趋势。
关键词:放射性废水;锶;化学沉淀;离子交换/吸附中图分类号:X 703文献标识码:A 文章编号:1672-7169(2014)03-0072-05ResearchProcessintheStrontiumRemovalfromRadioactiveWastewaterLUO Xin(SchoolofEnvironmentalEngineering,NorthChinaInstituteofScienceandTechnology,Yanjiao,101601,China)Abstract:With the development and use of nuclear energy ,the treatment of radioactive wastewater has been paid more attention to 畅The methods ofchemical precipitation and ion exchange /adsorption used for strontium removal from the radioactive liquid waste were emphatically introduced 畅Other methods such as membrane sep -aration and biological process were simply introduced 畅On the basis of them ,it is pointed that combination of a variety of treatment methods ,which will also be the development trend for treating radioactive wastewater containing strontium 畅Keywords:radioactive wastewater ;strontium ;chemical precipitation ;ion exchange /adsorption1放射性锶的来源及危害自19世纪末发现X 射线和镭元素以来,核科学技术一直在不断地发展成熟,已逐渐应用于军事、能源、工业、农业、医学及其他领域中。
Fenton试剂氧化预处理橡胶促进剂生产废水
[5]陈胜兵,何少华,楼金生,谢水波.Fenton试剂的氧化作用机理及其应用.环境科学与技术[J],2004,27(3):28-30.
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[7]陈芳艳,唐玉斌,佟惠娟,茅新华.Fenton试剂氧化处理印染废水.抚顺石油学院学报2002,22(3):19-21,43.
1 3分析检测方法
COD:重铬酸钾法;pH值:PHS-2F型数字pH计.
1 4实验方法
取一定体积废水稀释一倍,加入一定量的FeSO4·7H2O和H2O2溶液,搅拌反应一定时间,反应后调节pH为8~9,静置沉淀,取上清液,用重铬酸钾法测定水样COD值.
2实验结果与讨论
2.1H2O2投加量对COD去除率的影响
由图1可见,随着H2O2投加量的增加,COD去除率有升高的趋势,当H2O2投加量在12mL·L-1时,COD去除率较大,故选用H2O2投加量为12mL·L-1.
2.2FeA2+投加量对COD去除率的影响
固定H2O2的投加量为12mL·L-1,改变Fe2+加入量,其它条件同上,实验结果如图2所示.
由图2可见,随着Fe2+投加量的增大,COD去除率先是升高,而后逐渐下降.这说明过多投入Fe2+并不利于氧化反应.当Fe2+投加量为0.2g·L-1时,COD去除率最大,故选用Fe2+加入量为0.2g·L-1,此时的H2O2与Fe2+的摩尔比约为33∶1.
典型工业废水中全氟化合物处理技术研究进展
中国环境科学 2021,41(3):1109~1118 China Environmental Science 典型工业废水中全氟化合物处理技术研究进展张春晖1*,刘育1,唐佳伟1,王文倩1,唐元晖1,许斌2,邓建军2,贾广如2,王健2,魏巍2,杨林浩2(1.中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院,北京 100083;2.邯郸钢铁集团有限责任公司,河北邯郸 056015)摘要:通过分析镀铬、农药、纺织等行业对PFCs的应用及排放情况,总结了各类工业废水的特点及分布,综述了近年来国内外研究学者针对半导体废水、镀铬废水等实际工业废水中PFCs去除技术的研究进展,分析了吸附法、高级氧化法等处理技术应用于实际废水中的机理及利弊,以期为今后PFCs 实际废水处理研究发展提供了理论基础.关键词:全氟类化合物;工业废水;吸附;高级氧化技术中图分类号:X703 文献标识码:A 文章编号:1000-6923(2021)03-1109-10Progress of research on treatment technology of perfluorinated compounds in typical industrial wastewater. ZHANG Chun-hui1*, LIU Yu1, TANG Jia-wei1, WANG Wen-qian1, TANG Yuan-hui1, XU Bin2, DENG Jian-jun2, JIA Guang-ru2, WANG Jian2, WEI Wei2, YANG Lin-hao2 (1.School of Chemical & Environmental Engineering,China University of Mining and Technology (Beijing), Beijing 100083, China;2.HBIS Group Hansteel Co., Ltd, Handan, Hebei Handan 056015, China). China Environmental Science, 2021,41(3):1109~1118Abstract:This paper firstly analyzes the application and discharge of PFCs in the industries of chromium plating, pesticide, textile, et al., and then summarizes the characteristics and distribution of various industrial wastewater. Subsequently, the research progress of P FCs removal technology in practical industrial wastewater including chromium plating wastewater and semiconductor wastewater was reviewed. Mechanism, advantages and disadvantages of various technologies including adsorption and advanced oxidation in practical wastewater treatment are analyzed. This work provides theoretical basis and suggestions for the future development of PFCs wastewater treatment.Key words:perfluorinated compounds;industrial wastewater;adsorption;advanced oxidation technology全氟化合物(PFCs)是一类氟原子取代碳氢化合物中全部氢原子的有机化合物.C-F键的高键能(484kJ/ mol)使得PFCs具有良好的疏水疏油性能以及极高的化学稳定性,以至于其在高温、强光、生物降解等作用下不易被降解,因此被广泛用于纺织、皮革、涂料、化工、食品包装等领域[1-2].全球流通的商用全氟类化合物种类高达2060种,其中全氟辛烷磺酸盐(PFOS)与全氟辛酸(PFOA)及其盐类是多种PFCs转化的最终产物,在环境中最为常见,因此受到研究学者的广泛关注[3-4].PFCs结构稳定且可生化性差的特点导致其可在全球范围环境中持久存在,造成大范围环境污染.日本、美国、中国等多个国家地表水、饮用水中均检测到了不同浓度全氟化合物的存在[5-8].PFCs伴随饮用水、地表水及其他介质进入生物体中,并随着食物链的传递在生物体内富集至较高浓度,对人体的生殖、免疫等系统健康造成严重威胁.2009年5月斯德哥尔摩公约缔约方大会将PFOS及其盐类、全氟辛基磺酰氟列入《斯德哥尔摩公约》,因此寻找控制并去除环境中全氟化合物的技术成为当前学者研究热点.国内外对水中PFCs去除方法的研究已非常详尽,吸附法、膜分离法、光催化降解以及电化学法为主要去除方法[9-10].童锡臻等[9]利用改性后的活性炭对实验室配水中PFCs进行吸附,结果表明微孔比表面积增大的改性活性炭,吸附能力增强,去除PFCs效果良好;PMIA中空纤维纳滤膜对水中PFOS去除率可高达99%[11];卓琼芳等[12]分别利用11种阳极材料对水中PFOA进行电化学氧化降解,发现当阳极材料为掺硼金刚石(BDD)时,去除率高达98%;除此之外,二氧化钛在光催化条件下对低浓度PFOA也有良好的降解效果,而Ag、Pd等贵金属的掺杂可进一步提高TiO2的光催化降解效率[13].收稿日期:2020-07-08基金项目:国家水体污染控制与治理科技重大专项(2017ZX07402001);国家重点研发计划(2018YFC0406400)* 责任作者, 教授,********************1110 中国环境科学 41卷PFCs去除方法的研究为治理环境中全氟污染物提供了理论基础,相关中英文文献高达500篇,然而以上大部分去除方法研究中所用水样为实验室配水,但目前环境中全氟类化合物主要来源为镀铬、化工、农药、皮革纺织等工业废水及生活污水,水质复杂,以实验室配水作为研究对象代表性不强,无法准确反映实际废水中全氟类污染物的去除效能,与实际应用结果有较大出入,因此将具有良好去除率的处理方法应用于实际环境样品,从而探究PFCs去除效果成为当前研究热点.本文通过介绍镀铬、农药、皮革废水等典型全氟化合物工业废水的来源、分布以及水质特点,总结了近年来针对实际废水中PFCs各种去除技术的机理、适用条件以及优缺点,分析了未来发展方向,以期为今后相关研究提供参考.1 PFCs工业废水来源、分布及特点PFOS因其具有良好的表面活性以及化学稳定性而被广泛用于镀铬行业、消防泡沫以及磺胺类农药的合成,我国PFOS年生产能力约为100t[14].镀铬行业中PFOS常被用作铬雾抑制剂,具有代表性的主要为全氟醚基磺酸钾(F-53)、全氟辛基磺酸钾(FC-80)、全氟辛基磺酸四乙基胺(FC-248)[15-16].镀铬过程中加入少量铬雾抑制剂形成致密泡沫层防止含铬氧化物溢出达到抑雾效果,减少铬的排放与原料损失,但其会随着最终产品出槽而被带出[16].我国镀铬行业每年向水中排放PFOS约3.6kg,远低于欧盟国家[17].其中,江苏、广州、浙江等沿海城市镀铬行业较发达,企业密集,废水带来的PFOS污染较严重.氟虫胺是一种防治蚂蚁和其他爬行昆虫的原料为PFOS的有机氟杀虫剂,每年约有4~8t PFOS用于生产氟虫胺[18].农药生产过程中会产生原料废水,其中含有大量全氟化合物,除此之外,农药杀虫剂等作用于农田后会残留大量全氟类化合物,伴随降雨等行为进入水体中产生农药废水,从而对环境造成不良影响.根据调查可知,我国全氟类农药生产主要集中在江苏、江西等地,农药废水污染也多聚集于这些地方.PFOS可提高水成泡沫的性能阻止油类等燃料的再燃,故常用于生产消防泡沫灭火剂.统计发现, 2001~2008年中国消防行业累计使用PFOS约131t,生产PFOS类泡沫灭火剂约24224t[19].2008年我国用于消防灭火的PFOS约6.15~8.61t,集中分布于广东、黑龙江等石油化工产业密集的省份[20].C—F键的极高键能使得PFCs具有良好的表面活性、热稳定性和疏水疏油性能,因此皮革、纺织等行业常利用全氟类化合物增加皮革制品以及纺织制品的舒适性以及防水性能[21].除此之外,PFOS还作为表面防污处理剂广泛用于造纸生产企业;不粘锅涂层、食品包装等也常用到PFCs,工业废水来源广泛,具体种类、特点及分布如表1所示.表1典型全氟化合物工业废水种类、特点及分布Table 1Types, characteristics and distribution of typical perfluorinated industrial wastewater产业名称主要PFCs种类废水特点主要分布城市镀铬废水 PFOS、F-53B pH值低,呈酸性,Cr浓度较高江苏、广州、浙江农药废水 PFOS生化性差,含盐量高[22]江苏、江西消防泡沫废水 PFOS / 广东、黑龙江皮革废水 PFOA、PFOS、PFOSA[9]铬含量高,pH值为8~10,氯化物,磷酸盐浓度高[23]江苏、浙江、福建、广东纺织废水 PPFCAs碱性高、pH值变化大[24]广东、浙江、江苏2典型工业废水中PFCs去除技术2.1吸附法吸附是将某种吸附剂加入到污水中,对污染物进行选择性吸附进而将污染物与水体进行分离达到去除污染物目的的一种污水处理技术[25].除常见吸附材料活性炭外,离子树脂、沸石、针铁矿、碳纳米管等都被证实可去除纯水配水中的全氟化合物[26-29].活性炭比表面积大,成本低廉,官能团较少,是目前最常用的去除全氟化合物的吸附剂[30].Du等[31]发现利用商用椰子基活性炭(CAC)通过氢氧化钾(KOH)一步活化过程制备的颗粒活性炭(R-CAC)对3期张春晖等:典型工业废水中全氟化合物处理技术研究进展 1111 镀铬废水中全氟化合物具有良好的去除效果,吸附性能最优时,PFOS、F-53B、TOC去除率分别为64%、78%、45%.R-CAC孔隙大,疏水基团较多,相比于CAC有明显优势,有利于对污染物的吸附,但废水中有机物会与PFOS竞争吸附点位,影响R-CAC对PFOS的吸附性能(图1).实际废水处理应用中应调整KOH/C与活化温度使得R-CAC吸附性能最优并预处理消除实际废水中有机物对吸附性能的影响.ABAPFOS分子有机物分子图1 镀铬废水中有机物与PFOS竞争吸附点位机理Fig.1 Competitive adsorption mechanism of organics and PFOS in chromium plating wastewaterA:静电作用、B:疏水作用表2不同吸附方法对实际废水中全氟化合物去除的研究Table 2 Removal of perfluorinated compounds from wastewater by different adsorption methods废水来源废水特点初始浓度吸附材料吸附条件去除率(%) 参考文献镀铬废水PFOS、F53B浓度较高;PAM等无机离子含量较高,同时存在部分有机物PFOS:44.1 µg/L R-CAC吸附时间:34h吸附剂用量:10mg/LPFOS:62F53B:79 [31]镀铬废水PFOS、F-53B浓度高,有较低浓度的六价铬/IRA67型阴离子交换树脂吸附剂用量:10mg/LPFOS:47.8F-53B:37.6[33]垃圾渗滤液 COD浓度较高,含有多种PFCs COD Cr:483.2mg/LPFH x A:1435ng/LPFHpA:423ng/LPFOA:2683ng/LPFNA:221ng/LPFDoA:53ng/L煤基粉状磁性活性炭(MAC)吸附剂用量:8g/150mL吸附时间:2hPFHxA:83.2PFHpA:78.5PFOA:89.6PFNA:79.5PFDoA:72.8[36]竹源活性炭(BAC)吸附剂用量:1.9g/L吸附时间:48hpH:4.0PFHxA:92PFHpA:96PFOA:96.6全氟辛烷磺酰氟(PFOSF)洗涤废水PFHxA、PFHpA、PFOA的浓度较高,TOC浓度较高,SO42-、Mg2+、Na+、Ca2+的浓度较高PFH x A:0.10mmol/LPFHpA:0.11mmol/LPFOA:0.29mmol/LTOC:63.2mg/LIRA67型阴离子交换树脂吸附剂用量:1.5g/L吸附时间:48hpH:4.0PFHxA:90PFHpA:95PFOA:95.5[34]1/19-MF-VT吸附剂用量:150mg/LPFOS:98PAC吸附剂用量:250mg/LPFOS:38水成膜泡沫灭火液(AFFF)废水PFOS浓度高,TOC含量较多,pH偏中性PFOS:22.5mg/LTOC:2234mg/LpH = 6.4IRA67型阴离子交换树脂吸附剂用量:250mg/LPFOS:50[35]活性炭(AC)吸附剂用量:0.8g/L吸附时间:4hCOD:70.5PFOS:67PFOA:68.2涂覆有ZnO的活性炭(ZnO/AC)黑暗环境;吸附剂用量:0.8g/L吸附时间:4hCOD:76.8PFOS:76PFOA:75污水处理厂污水COD含量高,含多种PFCs,PFOA、PFOS浓度相对较高,COD:92±2.8mg/LPFOS:175ng/LPFOA:166ng/L涂覆有ZnO的活性炭(ZnO/AC)光照环境;吸附剂用量:0.8g/L吸附时间:4hCOD:86.5PFOS:82.1PFOA:86.5[37]除活性炭外,离子交换树脂也常用于去除废水中PFCs.离子交换树脂主要是由树脂骨架以及离子1112 中国环境科学 41卷活性基团构成,离子活性基团包括固定基团以及交换基团,交换基团在一定条件下可变为自由基团,与水溶液中具有相同电性的离子进行交换,将其从水溶液中去除[32].Gao等[33]发现IRA67型阴离子交换树脂对电镀工业园区中的镀铬废水中PFOS及F-53B的去除率可达到48%和39%,但废水溶液中存在的硫酸根等其他无机离子会在处理过程中与PFOS和F-53B形成竞争关系,竞争离子交换点位,降低处理效率.此外,Du等[34]利用IRA67分别对实验室配水以及全氟辛基磺酰氟(PFOSF)企业洗涤废水中PFCAs进行吸附去除,发现实际废水中Na2SO4的二价阴离子与PFCAs在吸附过程中也形成了竞争关系,降低了去除效率;但废水中存在的高浓度盐促进了PFCAs胶束的形成,与Na2SO4的竞争作用相抵消,故整体去除效率与实验室配水相差不大.与非离子交换树脂(XAD4、XAD7HP)、煤基活性炭(CAC)相比,BAC、IRA67对废水中PFOA去除率较高,其中IRA67对实际废水中PFOA去除率可达90%,循环利用率高.实际废水中存在的其他离子对吸附剂吸附PFCs具有抑制作用,故寻找制备具有选择性吸附作用的吸附材料成为当前研究热点.杜子文[35]将磁性氟化蛭石(1/19-MF-VT)吸附剂用于处理水成膜泡沫灭火液(AFFF)废水,结果表明Fe3O4的嵌入使吸附剂表面变为亲水性,分散于水中为PFOS提供更多的吸附点位.相同条件下其对AFFF废水中PFOS去除率远高于离子交换树脂和粉末活性炭,且废水中其他有机物质对磁性氟化蛭石的吸附性能影响较小,对PFOS有较好的选择性.吸附法去除效率高、成本低、工艺简单,吸附动力学符合拟二级动力学,与实验室配水水样实验结果一致,适用于处理镀铬废水以及氟化企业洗涤废水,但实际废水中存在硫酸根等多种离子以及其他有机物分子(NOM)会与目标全氟污染物竞争吸附剂上的吸附点位,降低污染物去除率.各种吸附材料对实际废水的处理效果及条件如表2所示,通过比较不同吸附材料对不同实际废水处理研究,发现众多吸附剂中离子交换树脂IRA67因对PFOS选择性较强,受废水中其它离子影响较小,在实际废水中吸附效果较好,故离子交换树脂IRA67作为吸附剂处理实际工业废水具有可行性,而研究制备选择性良好的吸附剂成为吸附法处理实际废水中PFCs的关键.2.2膜分离法膜分离技术是利用液体中不同粒径混合物通过特殊膜的能力不同,将混合物选择性分离的技术[38].特殊膜孔径不同,可选择分离的物质也不同,常见用于分离全氟类化合物的膜包括纳滤膜(NF)和反渗透膜(RO).纳滤膜成本低,水通量高,可有效分离出分子量为200~2000的有机物等,NF 270,NF 200,DK和DL 四种纳滤膜均可有效去除水溶液中全氟表面活性剂[39-40].王钦等[41]利用NAS-4010型膜在最优条件下对生产聚四氟乙烯过程中产生的全氟辛酸铵(APFO)废水进行二级纳滤处理(图2).整个过程APFO总去除率高达97%,最终透过液中APFO浓度达到国家一级排放标准,可直接排放,而浓缩液经过进一步处理后可回收用于生产聚四氟乙烯,整个处理过程成本低,效率高,可回收生产原料,经济效益高,可应用于实际工程处理中.相比纳滤法,反渗透膜由于其膜孔径较小,表面致密,具有更好去除效果.反渗透膜耗能低,工艺简单,可截留溶解盐离子及部分有机物,对自来水中全氟化合物去除效果良好[42-43].Tang等[44]利用反渗透膜这一特性对半导体工业废水进行处理,发现几种不同反渗透膜对废水中PFOS截留率均达到99%,同时废水中异丙醇对膜通量有一定影响,故利用反渗透膜处理半导体工业废水实际应用中应根据目标污染物浓度选择相应反渗透膜,同时预处理消除异丙醇的影响.图2 二级纳滤处理低浓度全氟辛酸铵废水工艺流程[46] Fig.2 Treatment of low concentration ammonium perfluorooctanoate wastewater by two stage nanofiltration1:废水存储池 2:泵 3:过滤单元 4:微滤装置 5:一级纳滤装置 6:一级纳滤透过液存储池 7:二级纳滤装置 8:一、二级纳滤浓缩液存储池9:二级纳滤透过液存储池3期张春晖等:典型工业废水中全氟化合物处理技术研究进展 1113单独使用膜处理工艺处理PFCs废水存在二次污染问题,且能耗较大,工艺流程复杂,所以越来越多研究学者将膜处理技术与其他处理方法联合,达到净化废水的目的.南碎飞等[45]将纳滤与泡沫分离技术结合处理聚四氟乙烯生产过程中产生的全氟辛酸铵废水.预处理的废液进入泡沫分离塔,分离后的稀液进入膜分离装置进行纳滤,总去除率高达91%;而分离出的泡沫消泡后可回收利用.整个处理流程能耗小、效率高,可用于实际废水处理.Tsai等[46]利用电微滤装置对台湾一家电子/光电制造厂废水进行处理,电微滤过程中的电场作用可以改变微滤膜通量,而膜电位产生的电泳引力、静电斥力以及液体动力共同作用于PFOS和PFOA,使其从废水中分离.除此之外,工业废水中溶解性有机物(DOM)的存在会影响膜通量,降低全氟化合物去除率.膜分离法本质是利用物理方法对水中全氟化合物进行处理,并未对污染物结构造成影响,在净化废水同时还可回收利用原料,但膜分离方法在实际应用中易造成膜污染导致处理效率降低,故可与其它处理方法联合对工业废水进行处理.除此之外,实际工业废水成分复杂,其中溶解性有机物由于粒径原因可能影响膜通量,从而降低全氟化合物去除率,在实际应用时应预处理降低其它有机物的影响. 2.3高级氧化法高级氧化工艺即通过光照、超声、电解、添加催化剂等一系列手段使溶液中产生强氧化性自由基•OH,与溶液中全氟化合物反应从而将其去除,常见高级氧化工艺包括直接光解、光催化氧化、电化学氧化、超声降解等[42,47]电化学氧化法即在高电流密度下,使全氟化合物在阳极上直接或间接氧化从而得以去除的方法,由于其无二次污染、能效高,已被广泛用于废水处理,常用电极材料包括硼掺杂的石墨烯(BDD)、PbO2、TiO2等[48-49].本课题组[50]曾分别利用铝、不锈钢、钛和涂覆有纳米氧化锌的钛作为阳极构造电化学体系对北京市密云污水处理厂污水中全氟化合物进行去除,结果表明纳米氧化锌提高了电化学反应器对废水中全氟化合物降解效率,成为四种阳极材料中最优材料,部分全氟类化合物去除率可达60%及以上.Schaefer等[51]研究了Ti/RuO2作为电化学反应器阳极对含AFFFs消防基地地下水处理的效果,处理过程中PFOS与PFOA降解符合一级动力学,当电流密度为10mA/cm2时,通电9h,地下水中PFOS、PFOA去除率均达到90%以上,大部分PFOS、PFOA转化为挥发性气体被回收.除此之外,BDD作为阳极分别处理地下水、污水处理厂废水、垃圾渗滤液均有良好效果,对水样中PFOS、PFOA去除率均高于70%,对于废水中TOC 去除也有一定效果,但是该种方法能耗较高[52-54].尽管实际废水水质复杂,但以上各个研究表明,电化学氧化法可彻底去除废水中某种PFCs,处理效率高,去除过程均遵循一级动力学,与之前实验室配水研究结果一致,但能耗较高.表3不同高级氧化法对实际废水中全氟化合物的去除效率Table 3 Removal efficiency of perfluorinated compounds in wastewater by different advanced oxidation processes处理方法废水来源废水水质去除效率(%) 参考文献电化学氧化(纳米氧化锌电极) 污水处理厂污水 PFCs种类多,TOC等含量较低部分PFCs达60 [50] 电化学氧化(Ti/RuO 2作阳极) 含AFFFs消防基地地下水硫酸盐浓度高,包含多种PFCs PFOA、PFOS均达到90 [51]电化学氧化(Ti4O7作阳极) 离子交换树脂再生废液 TOC/氯化物含量高PFOS:100PFOA:100[59]地下水 TOC含量低,中性 PFOA:90 [52]工业废水污水处理厂 PFCs种类多,含量高,中性PFHpA:90;PFH x A:99PFPeA:97;PFBA:75[53]电化学氧化(BDD作阳极)垃圾渗滤液 COD/氨氮/氯离子含量高,PFOA:80PFOS:75[54]UV/PS光催化氧化污水处理厂 / PFOS:50[55]臭氧氧化半导体工业废水 / PFOA:92PFOS:100[56]超声氧化填埋场地下水含有少量有机化合物,中性PFOS:90 [58] 注:“/”为未获得相关数据.光化学氧化即在紫外光或可见光的照射下对有机物进行降解,多数情况下会添加光催化剂促使1114 中国环境科学 41卷反应发生,常见催化剂包括H2O2、过硫酸盐等.Qian 等[55]利用紫外线/过硫酸盐(UV/PS)去除消毒后污水处理厂废水中的PFOA,去除率约为67%;对比发现氯离子含量较少的地表水中PFOA去除效率约为80%,且反应时间较短.考虑到氯离子对光降解效率的影响,利用该方法处理实际废水时应对水中氯离子进行预处理消除影响.臭氧氧化是通过O3与水体中有机污染物直接或间接反应去除污染物的过程,臭氧分解过程中会产生•OH,促进反应进程.Lin等[56]对半导体废水进行臭氧预处理后将废液pH值调至11,确保臭氧充分分解为羟基自由基,从而促进典型全氟类化合物的降解去除.研究发现,处理6h后,PFOA去除率达到92%而PFOS被完全去除,pH值也由11降为6左右,变为中性,能耗较低,去除率高,应用潜力大.超声辐射水溶液使得超声波在水中传播形成气泡,气泡压缩时内部温度迅速升高使得水热解产生•OH与O、H原子,从而导致PFCs降解,反应环境要求低,降解迅速[42,57].Cheng等[58]对超声降解填埋场地下水中全氟化合物进行了研究,水样中存在的挥发性有机化合物导致液面温度降低,抑制了全氟物质的分解,故与超纯水配水相比,填埋场地下水中PFOS降解速率与效率均较低.高级氧化法的本质都是通过溶液中羟基自由基促进全氟污染物降解,研究表明电化学氧化、臭氧氧化、光催化氧化均可促进实际废水中羟基自由基的生成,从而去除各类工业废水中全氟类化合物,但由于实际废水成分复杂,各种高级氧化法去除机理不同,不同高级氧化工艺在处理实际废水过程中都受到水中其他有机物或无机离子不同程度的影响,对实际废水的处理效果也有所区别(图3),表三列举了近年来相关高级氧化技术处理实际废水的研究,其中电化学处理受水中其他物质影响较小,光催化氧化由于催化剂的存在受其他有机物影响较大,除此之外臭氧氧化法对处理环境要求较高,但去除率高.尽管实际废水与实验室配水在水质方面具有非常大的区别,但研究发现实际废水处理中也符合一级动力学.实际应用高级氧化法去除废水中全氟化合物时,应根据水中离子、有机物的种类对去除率的影响选择合适的方法.污水处理厂含FFFs地下水地下水半导体工业废水地表水20406080100PFOA去除率(%)废水来源图3 各种高级氧化法最优条件下对不同类型废水中PFOA去除率对比[51-52, 55-56, 58]Fig.3 Comparison of removal rate of PFOA in different types of wastewater under the optimal conditions of variousadvanced oxidation methods2.4生物处理法生物处理工艺并不能将水中PFCs降解去除,其浓度降低主要依靠活性污泥对其吸附作用.在实际污水处理中,生物处理工艺的活性污泥对废水中全氟化合物具有一定去除效果.王凯等[60]研究了辽宁4个不同污水处理厂不同处理工艺对全氟化合物的去除效果,结果表明,4个污水处理场中PFCs去除主要依靠活性污泥的吸附作用,与具体微生物处理工艺形式无太大关联,其中短链全氟化合物去除率最高可达85%,而长链去除率仅为10%以下.范庆等[61]通过对北京三个污水处理厂中各流程进出水中全氟化合物含量进行测定,分析得知全氟戊酸(PFPA)、全氟丁酸(PFBA)、全氟己烷磺酸(PFH x S)三类短链物质因生物降解性较差,在经过二级处理后由于活性污泥的吸附浓度有轻微降低.以上研究表明生物处理法可将部分长链全氟化合物降解为短链化合物,但并不能完全去除,实际废水中PFCs去除主要依靠污泥吸附作用.2.5其他去除技术除了常见氧化法去除全氟化合物,利用水合电子对PFOA的还原作用也可使C-F键断裂,从而将其去除.在紫外线照射下,碘化钾光解产生水合电子,促使PFOA还原脱氟,Qu等[62]研究了通过向溶液中添加碘化钾光还原去除其中全氟化合物并将该方法用于去除江苏省特氟龙生产厂生产废水中的3期张春晖等:典型工业废水中全氟化合物处理技术研究进展 1115PFOA.结果发现,照射12h后,废水中约96%的PFOA 被有效去除,其他全氟化合物去除效率也均在38.3~ 62.0%之间,具有低能耗、高去除率等优点.F-53B作为铬雾抑制剂大量存在于镀铬废水中,具有抗氧化性,Bao等[63]发现紫外线/亚硫酸盐(UV/Sulfite)还原法可完全去除镀铬废水中的F-53B,但由于废水中其他物质的干扰,速率低于超纯水配水.在实际处理全氟化合物废水过程中,除单独使用各种工艺外,许多学者及工厂将多种工艺联合使用,提升处理效率,降低能耗.黄俊[64]对哈尔滨市某污水处理厂各处理工艺过程全氟化合物的含量进行测定.该污水处理厂主要包括混凝沉淀、生物降解等过程,研究发现经过初沉池、二沉池后,污水中的PFOA浓度分别降低约20%和30%,而PFOS浓度降低约45%和10%;A/O工艺中的厌氧段对PFOA和PFOS降解率分别为13%与4%,BAF工艺对PFOA与PFOS的去除率分别为33%与12%.由此可知在污水厂整个处理工艺流程中,相比初沉池以及二沉池对全氟化合物的去除率,生物降解工艺对其降解效果微乎其微,不能作为PFCs主要处理手段,但将生物降解工艺与混凝沉淀结合可有效提升PFCs的去除率.2.6典型工业废水中PFCs去除效率对比表4列举了几类主要废水以及最优去除方法,生物处理工艺作为工业废水主要处理技术对全氟化合物有一定去除效果,但由于全氟化合物性质稳定不易被降解,故生物法处理含PFCs废水主要依靠活性污泥对其的吸附作用,去除效率低;而吸附法作为PFCs去除技术研究中出现频率最高的方法操作简便,去除效率高,应用范围广,能耗低,但水质复杂的实际废水中的多种物质会干扰吸附材料对PFCs的去除,与其竞争吸附点位,随着研究深入,各种吸附材料层出不穷,但寻找选择性高、再生性能好、吸附稳定的吸附材料仍是当前研究热点;膜分离法根据全氟化合物的不同粒径选择不同膜对其进行去除,操作简便能耗低,但废水中有机物的存在会影响膜通量,降低去除效率,除此之外膜污染也是该方法的缺点之一;电化学氧化、光化学氧化、超声辐射等高级氧化法均能对实际废水中PFCs进行去除,去除效果可观,但部分方法受实际废水水质影响大,操作能耗较高,实际应用推广仍有较大困难.不同类型PFCs废水由于水质不同适用处理方法也不同,但表4结果表明,吸附法与膜分离技术作为较常用水处理技术成本低,去除效率高,可作为去除实际废水中PFCs的主要方法,但吸附剂性能以及膜分离性能会受到水质不同程度影响,故对实际废水进行预处理以及研究开发选择性强的吸附剂成为当前吸附法与膜分离技术处理实际废水中PFCs的关键;除此之外,将吸附法,膜分离技术与其他技术结合减轻废水中其他物质的干扰,也是去除废水中PFCs的可行性方法.表4典型工业废水中PFCs最优去除技术Table 4 Optimal removal technology of PFCs in typical industrial wastewater废水类型水质特点去除方法去除效果优点缺点镀铬废水PFOS、F53B浓度高、各种有机、无机离子含量较高吸附法(R-CAC)PFOS、F-53B去除率均50%以上能耗低,成本低去除能力受废水中其他离子影响较大垃圾渗滤液有机物含量高、PFCs种类多吸附法(MAC)多种PFCs去除率均70%以上能耗低,操作简便去除效率受其他离子影响全氟辛酸铵(APFO)废水 APFO浓度较低,pH偏高纳滤法 97%以上工艺简单、节能、回收率高长期运行会出现膜污染现象水成膜泡沫灭火液(AFFF)废水\ 吸附法(1/19-MF-VT)PFOS去除率98%对PFOS吸附选择性好,能耗低\半导体工业废水PFOS浓度较高同时含有异丙醇反渗透法 90%以上效率高、无二次污染、能耗低受异丙醇影响较大,需预处理注:“\”表示未获得相关数据.3结语全氟化合物作为良好的表面活性剂因其疏水疏油的特点在工业上应用日益广泛,随之带来的环境问题也日益严重不可忽视.当前关于处理含PFCs 实际废水的研究主要涉及吸附、离子交换、膜分离。
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中空纤维膜臭氧接触式反应器传质机理分析
化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2024 年第 43 卷第 2 期中空纤维膜臭氧接触式反应器传质机理分析姚福春1,2,毕莹莹1,唐晨2,杜明辉1,李泽莹1,张耀宗2,孙晓明1(1 中国环境科学研究院国家环境保护生态工业重点实验室,北京 100012;2 华北理工大学建筑工程学院,河北 唐山 063000)摘要:将疏水性聚四氟乙烯(PTFE )中空纤维膜组装成膜接触器,开发了膜接触式臭氧(O 3)传质技术。
对比了气泡传质和膜接触传质的差异,通过O 3传质模型和阻力模型对该技术的主要影响因素和传质机理进行了研究。
结果表明,O 3可以有效地通过疏水性PTFE 膜进行传质,当搅拌速度达到1500r/min 时,膜传质的表观传质系数(0.3049min -1)与气泡传质(0.3109min -1)相当。
同时,膜表面的疏水结构将尾气的湿度降低到0.8g/m 3以下,远低于气泡传质(>11.5g/m 3),符合进入臭氧发生器的标准,具备回收氧气的可行性。
O 3的传质通量受液体流速、pH 、污染物浓度、气体流量以及进气O 3浓度的影响。
在pH=11、苯酚浓度为0或pH=7、苯酚浓度为20mg/L 时,传质通量达到了0.16g/(m 2·h)。
O 3传质过程的传质阻力主要由膜阻力和液相阻力组成,而通过液相条件控制可以有效减小液相阻力,因此进一步降低传质阻力需要膜技术的发展。
关键词:疏水性聚四氟乙烯中空纤维膜;臭氧;接触式反应器;传质中图分类号:X703 文献标志码:A 文章编号:1000-6613(2024)02-1089-09Analysis of the mass transfer mechanism in a hollow fiber membraneozone contact reactorYAO Fuchun 1,2,BI Yingying 1,TANG Chen 2,DU Minghui 1,LI Zeying 1,ZHANG Yaozong 2,SUN Xiaoming 1(1 Key Laboratory of Ecological Industry, Chinese Research Academy of Environmental Sciences State EnvironmentalProtection, Beijing 100012, China; 2 School of Architecture and Civil Engineering, North China University of Science andTechnology, Tangshan 063000, Hebei, China)Abstract: A membrane-contact ozone (O 3) mass transfer technology was developed by assembling hydrophobic PTFE hollow fiber membrane into a membrane contactor. The differences between bubble mass transfer and membrane contact mass transfer were compared. The main influencing factors and mass transfer mechanism of the technology were studied by O 3 mass transfer model and resistance model. The results showed that O 3 can be effectively transferred through the hydrophobic PTFE membrane. When the stirring speed reached 1500r/min, the apparent mass transfer coefficient of membrane mass transfer (0.3049min -1) was comparable to that of bubble mass transfer (0.3109min -1). At the same time, the hydrophobic structure of the membrane surface reduced the humidity of the exhaust gas to below 0.8g/m 3,研究开发DOI :10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0307收稿日期:2023-03-01;修改稿日期:2023-05-23。
Ag_TiO_2对含酚废水的光电催化降解
Ag /T i O 2对含酚废水的光电催化降解刘守新a,b 3 陈广胜a 陈孝云a 陈 曦a 孙承林b(a 东北林业大学材料科学与工程学院 哈尔滨150040;b 中国科学院大连化学物理研究所 大连116023)摘 要 以悬浮态Ag/Ti O 2为光催化剂,网状Ti 为电极,以含酚废水为模型化合物,进行三维立体电极光电催化降解有机污染物研究。
结果表明,外加阳极偏压可有效提高Ag/Ti O 2光催化降解反应速度,Ag 的质量分数为115%时苯酚光电催化降解率达最大值。
外加电压对光催化降解反应速度的影响存在双峰效应,最佳电压值分别为10和20V 。
在光电催化反应器中加载20V 阳极偏压,光电催化氧化苯酚的去除率较光催化氧化提高了35%,大大高于苯酚光催化氧化与电化学氧化去除率的总和。
电解质NaCl 的加入可大幅度提高Ag/Ti O 2对苯酚光电催化降解速度,90m in 苯酚去除率可提高4319%;导走光生电子、抑制光生电子空穴复合、增加电子向吸附氧分子的传递是Ag/Ti O 2催化体系表现出较高活性的主要原因。
关键词 Ag/Ti O 2,光电催化,苯酚,电解质中图分类号:O643 文献标识码:A 文章编号:100020518(2005)08208402042004209220收稿,2004202215修回国家自然科学基金(30400339)和黑龙江省自然科学基金(C2004229)资助项目通讯联系人:刘守新,男,1972年生,博士,副教授;E 2mail:liushouxin@;研究方向:环境催化由于受催化剂中毒、反应速度慢、光量子效率低以及较难预测反应机理等因素的制约,Ti O 2光催化降解技术的工业化应用受到很大限制[1~3]。
提高光催化剂活性主要是从减缓或阻止电子与空穴的再结合入手[3]。
现在已有多种方法可以明显地抑制再结合,将分开的电子和空穴的寿命提高至纳秒以上,如贵金属沉积、离子掺杂、复合半导体、光敏化、表面化学处理、电助光催化等[4~7]。
环境与资源学院
环境与资源学院- 环境科学(077601)本学科具有博士学位授予权和硕士学位授予权一、学科研究方向及研究生导师序号研究方向名称主要研究内容研究生导师1 环境化学研究复合污染条件下,多介质环境体系中污染物的存在与形态分布和转化、环境界面行为、光化学行为以及其它迁移转化行为。
董德明教授、康春莉教授、刘淼教授、谢忠雷教授、花修艺教授、郭志勇副教授2 环境污染控制技术研究环境污染控制的基础理论与技术,以及受污染环境修复的基本原理与技术等。
董德明教授、康春莉教授、刘淼教授、郭平教授、梁大鹏副教授3 生态环境系统与数字化管理研究水环境与健康、全球变化与区域环境响应、生态环境信息系统构建、生态环境治理与修复技术等。
汤洁教授、包国章教授、郭平教授、马金才副教授、李海毅副教授、李昭阳副教授4 环境规划与评价、环境经济研究环境规划与评价、环境经济的理论与技术,包括环境规划、环境影响评价、环境资源核算、污染物排污权交易、生态补偿、低碳经济及循环经济等。
王宪恩教授、房春生教授、赵文晋教授、李杰副教授、王菊副教授、段海燕副教授二、培养目标本学科[博士]研究生培养目标1 掌握马克思主义的基本原理,热爱祖国,遵纪守法,品德优良,学风严谨,具有实事求是、不断追求新知、勇于创造的科学精神,积极为我国经济建设和社会发展服务。
2 掌握环境科学领域坚实宽广的基础理论和系统深入的专门知识。
3 具有独立从事科学研究和教学工作、组织解决重大实际问题的能力,并在科学或专门技术上做出创造性成果。
4 至少掌握一门外国语,能熟练阅读外文资料,具有撰写学术论文和进行国际学术交流的能力。
5 有健康的体魄。
本学科[硕士]研究生培养目标1 掌握马克思主义的基本原理,热爱祖国,遵纪守法,品德优良,学风严谨,具有实事求是、不断追求新知、勇于创造的科学精神,积极为我国经济建设和社会发展服务。
2 掌握环境科学领域基础理论知识和必备的专业知识。
具有创新意识和独立承担科学研究和规划管理工作能力的复合型人才。
活性炭纤维对氟硅唑的吸附性能
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我国科学家研究提出颗粒细化诱导提高电池循环容量新机制
总763期第二十九期2021年10月河南科技Henan Science and Technology我国科学家研究提出颗粒细化诱导提高电池循环容量新机制近日,中科院大连化学物理研究所研究员李先锋、副研究员郑琼团队和燕山大学教授唐永福团队合作,在钠/锂离子电池电极储能机理研究方面取得新进展。
相关成果发表在《德国应用化学》上。
近年来,钠离子电池研究受到国内外广泛关注,取得快速发展。
研究发现,具有较高钠离子储存性能和循环稳定性的电极材料,对于提高钠离子电池的能量密度和倍率性能十分重要。
研究中,团队设计了一种珊瑚状磷化铁(FeP)复合材料。
该材料可锚定FeP纳米颗粒,并将其均匀分散在氮(N)掺杂的三维碳骨架(FeP@NC)上。
珊瑚状FeP@NC复合材料具有较短的电荷转移路径和较高的导电氮掺杂碳网络,可显著改善复合材料的电荷转移动力学。
同时,由于FeP纳米颗粒周围具有高度连续的N掺杂碳骨架和弹性缓冲的石墨化碳层,基于FeP@NC复合材料的钠离子电池表现出优异的倍率性能和循环性能,在10A/g下经10000次循环后其容量保持率为82.0%。
更为重要的是,针对循环过程中电池容量逐渐上升的现象,研究团队结合电化学研究和原位电镜表征分析,证实了一种独特的颗粒细化在循环过程中提高容量的作用机制。
这种容量提升效果在小电流下表现得更为显著。
研究表明,均匀分布在氮掺杂碳基体上的FeP纳米颗粒,在第一个循环中经历了细化—复合过程,经过数次循环后呈现出全区域细化的趋势。
这种细化对周围的非晶碳产生强烈的吸附作用,引起复合材料石墨化度和界面磁化强度逐渐增加,为钠离子的存储提供了更多的额外活性中心,进而提高了循环容量。
这种容量提升机制也可以扩展到锂离子电池。
研究发现,在10A/g下,经5000次循环后,基于FeP@NC复合材料的锂离子电池的容量保持率为90.3%,超过了已报道的FeP基复合材料的容量保持率。
该研究提出了一种在循环过程中经颗粒细化诱导提高电池容量的新策略,为设计高性能的钠/锂离子电池负极材料提供了新思路。
修饰型TiO2锡锑电极的制备及其在钻井废水处理中的应用
放入马弗炉中,以 5 ℃·min−1 的升温速率加热至 450 ℃,恒温煅烧 1 h,即得到 TiO2-NTs。
1.2 电沉积制备 SnO2-Sb 电极 通过电沉积法制备 SnO2-Sb 电极,以上述制备的 TiO2-NTs 或 Ti 板作为阴极,以铂片为阳极,
电 沉 积 液 由 0.2 mol·L−1 的 SnCl4、 0.008 mol·L−1 的 SbCl3 和 体 积 分 数 为 2% 的 浓 盐 酸 (37%) 组 成 , 以 正丁醇为溶剂,以 5 mA·cm−2 的电流密度电沉积 40 min。取出沉积后的阴极,用蒸馏水冲洗表面残
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Environmental Engineering
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第 14 卷 第 2 期 2020 年 2 月 Vol. 14, No.2 Feb. 2020
二维沸石及其在大分子催化转化领域的研究进展
二维沸石及其在大分子催化转化领域的研究进展黄阳环;张宏斌;唐颐【摘要】与三维结构沸石不同,二维沸石由于其更开放的孔道结构、更大的比表面积、更易暴露的酸性位点,在大分子和扩散限制催化领域显示了特殊优势.通过各种合成和后处理方法,能够调控二维沸石及其衍生材料的孔道种类、大小与分布,从而适用于不同的催化过程.本文综述了近年来二维沸石的合成与应用进展.【期刊名称】《大学化学》【年(卷),期】2017(032)002【总页数】8页(P1-8)【关键词】二维沸石;孔道;水热合成;后处理【作者】黄阳环;张宏斌;唐颐【作者单位】复旦大学化学系,上海 200433;复旦大学化学系,上海 200433;复旦大学化学系,上海 200433【正文语种】中文【中图分类】G64;O6沸石(zeolite)是一类具有规整微孔结构的铝硅酸盐晶体材料,其微孔结构可以在亚纳米甚至纳米尺度实现分子的“筛分”,实现择形分离、吸附或催化转化,因此形象地称为“分子筛”[1]。
此外沸石具有优良的热稳定性和水热稳定性以及组分可调性,成为工业催化中长盛不衰的固体酸催化材料。
典型的里程碑事件包括20世纪60年代Y型沸石的合成及其在催化裂化[2]、加氢催化[3]、烯烃聚合[4]、环境治理、气体吸附分离[5]等领域的广泛应用,20世纪70年代ZSM-5沸石的出现及其在烷基化[6]、异构化[7]、芳构化[8]和甲醇制烯烃[9]等过程中的广泛应用等。
伴随着新合成策略和方法的不断涌现,各类新拓扑结构和杂原子沸石分子筛的种类不断增加,不仅极大丰富了该领域的内容,也为能源转化提供了源源不断的新催化材料。
根据国际分子筛协会(IZA)的统计,1978年只有38种沸石骨架[10],而截至2016年5月,沸石种类则已达到231种(图1)。
在分子筛家族中,最早研究也最为常见的是三维(3D)沸石——沸石的孔道在三维晶体骨架中延伸和拓展[11]。
但伴随着新合成策略和方法的涌现,近年来出现了一类具有二维晶层聚集结构的层状或二维(2D)沸石,其各晶层内SiO4以强共价键相互键连,而晶层间以弱超分子相互作用连接。
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唐永福
职 性 学 称:副教授 别:男 历:博士研究生 出生年月:1983 年 11 月
导师身份:硕士生导师 所在部门:应用化学系 电子邮箱:tangyongfu@ 联系电话:0335-8061569,13780351724 办公地点:世纪楼 1714 个人简历 1983 年 11 月生,湖南永州人,博士毕业,博士学位,副教授,硕士生导师 教育经历: 1. 哈尔滨工程大学,化学工程与工艺专业,2003-2007,学士学位; 2. 中科院大连化学物理研究所,化学工程专业,2007-2012,博士学位; 工作经历: 1. 燕山大学环境与化学工程学院,2012.07-2015.12,讲师 2. 燕山大学环境与化学工程学院,2016.01-至今,副教授 3. 燕山大学环境与化学工程学院,2013.06-至今,硕士生导师 教学工作 本科生课程:电镀工艺学,普通化学,物理化学实验 研究方向 研究方向介绍: 1. 超级电容器纳米电极材料 2. 燃料电池贵金属电催化剂 3. 燃料电池非铂电催化剂 学术论文信息 2016 年