MAL一步氧化酯化制备MMA催化剂及反应规律研究

哈尔滨工程大学
硕士学位论文
MAL一步氧化酯化制备MMA催化剂及反应规律研究
姓名：董海峰
申请学位级别：硕士
专业：应用化学
指导教师：王正平
20060101
哈尔滨Ｔ程人学硕“１：学位论文
有一个较为直观的印象。

图５．１是催化剂Ｐｄ５Ｐｂ３Ｍ勘～－Ａ１２０３反应前放大１０万倍的扫描电镜图。

图５．１新制催化剂的ＳＥＭ图
从图中可以看出，催化剂表面金属晶粒的大小均在ｌＯｎｍ附近，丑分布较均匀。

这一结果表明，利用分步浸渍法制备催化剂是比较理想的制各方法，能制备出粒径小且分布均匀的催化剂。

５．２．３催化剂粒度
反应过程中，催化剂的粒度及分布将会影响催化剂在反应液中的整体分布。

本实验制备催化剂的载体是用６０～８０目的筛子筛选，粒径范围为１８０～２５０姗，经过７次重复性实验后，催化剂被磨碎，利用扫描电镜放大５００倍可以直观的观察到颗粒的大小和形状，见图５．２。

为了得到反应后催化剂的磨损程度数据，利用美国ＢＲＯＯＫＨＡＶＥＮ公司的ＢＩ．ＸＤＣ颗粒尺寸分析仪对反应７次后催化剂Ｐｄ５Ｐｂ３Ｍ助一．Ａ１２０３的粒度分布进行了测量，结果见图５．３。

４Ｉ
哈尔滨｝：程人学顶｝“学何论文
圈５．２催化剂颗粒的ｓＥＭ图
图５．：ｊ催化剂粒度分伽图
从图５．２・ｐ可以看出，催化剂为不规则的颗粒状固体，并非球状，这】‘要是山于成型载体在用粉碲机粉碎成所需粒度的过程中造成的，这在一定的
４２
哈尔滨ｌ群人学硕士学位论文
ｉｉｊ＿●日ｉ目ｉｊｉｉ＿－ｌ＿＿＿＿＿＿＿＿ｌ＿＿Ｅｉ－ｊｉｉｉ目＿＿＿目ｉ；ｉｉｉｉ＿＿ｉ
谱图没有变化。

ｘ射线光电子能谱（ｘＰＳ）能够测出各种固体材料表面的成分及元素化学念，检测到样品中所有元素的相对含量值，同时还可以根掘各元素结合能变化，来确定各元素之间的相互作用。

有文献研究表明…１，Ｐｄ和Ｐｂ形成了面心立方体结构，见图５．３。

当Ｐｄ和Ｐｂ的物质的量比为３：１时，此时的晶格缺陷最少，催化剂的选择性最优。

图５．３Ｐｄ３Ｐｂ双金属化合物的结构
本文选取新制备的和用过后的Ｐｄ５Ｐｂ３Ｍ目一－Ａ１２０３催化剂，对其上的负载的三种元素进行ＸＰｓ表征，ｘＰｓ全扫描谱图见图５．４。

图５．４催化剂的全扫描谱图。