武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征
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武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征
LI Yue;YIN Baohui;GENG Chunmei;WANG Xinhua;LI Peng;YANG Wen;BAI Zhipeng
【摘要】为研究京津冀地区重污染过程大气污染物的垂直分布特征,于2016年12月13日重污染前(11:49—12:18)和12月18日重污染期间(11:00—11:16)在北京市、天津市、河北省交界处的武清地区利用系留气球开展1000 m以下的大气观测,探究污染物的垂直分布特征及对流边界层、覆盖逆温层和混合层等要素对重污染形成的影响.结果表明:①在重污染前,大气层结不稳定,ρ(PM2.5)、ρ(NOx)与
ρ(O3)随高度变化不明显,存在明显的垂直对流运动,有利于大气污染物的扩
散;PM2.5∕PM10〔ρ(PM2.5)∕ρ(PM10)〕在800 m以下为0.60~0.80,在800~1000 m以上大于0.90.②重污染期间,近地面大气层分为对流边界层(距地面0~150 m)、覆盖逆温层(150~370 m)、混合层(370~500 m)和自由大气(500 m以上)4个层次.③NOx主要在对流边界层内聚积;高空O3在向近地面扩散时受强混合层阻挡,在混合层出现一个小峰值;PM2.5不仅在近地面聚积,而且在覆盖逆温层内聚积,ρ(PM2.5)在覆盖逆温层内呈双峰(峰值分别出现在150和370 m)分布,其粒径集中在0.5~1.0μm,属于积聚态气溶胶.研究显示,在不利扩散条件下,汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物聚积及二次颗粒物的生成是重污染形成的重要因素.
【期刊名称】《环境科学研究》
【年(卷),期】2019(032)006
【总页数】8页(P1012-1019)
【关键词】重污染过程;系留气球;垂直分布;京津冀地区
【作者】LI Yue;YIN Baohui;GENG Chunmei;WANG Xinhua;LI Peng;YANG Wen;BAI Zhipeng
【作者单位】
【正文语种】中文
【中图分类】X51
近年来,京津冀地区以PM2.5为首要污染物的重污染过程频发,对人们的生产、生活及身体健康造成严重影响[1-3]. 除了燃煤、机动车和工业等人为源排放外,大气中气态污染物的二次化学转化是PM2.5污染形成的重要原因[4-5]. 受天气过程的影响,京津冀地区冬季重污染天气出现频率和强度比其他季节高[6-7],需开展对该地区冬季重污染过程大气污染特征及成因的研究.
研究大气污染特征的手段主要包括地面观测和空中观测[8-9],其中空中观测可采用高塔、系留气球、高空探测气球、飞机航测及地、空、天基遥感测量等方式[10-12]. 借助专用高塔或普通建筑物可实现对大气污染物浓度的垂直梯度观测[13-15]. 飞机和系留气球观测是获取气溶胶原位垂直分布特征的有效手段[16-17]. 利用飞机观测可获取原位气溶胶空间分布特征[18-19],如卡纳里岛的两次气溶胶特性观测试验[20-21]、印度洋观测试验[22]、太平洋区域气溶胶特征试验[23]等,这些试验对海洋上空的气溶胶垂直分布进行了特征研究. 通过系留气球观测,美国德克萨斯州空气质量研究项目(TexAQSⅡ)研究了大气边界层特性和休斯顿陆地风的发展[24];国内学者利用系留气球研究了2008年北京市秋季 1 000 m以下污染物的垂直分布特征[25],2013年和2015年上海市冬季 1 000 m以下气溶胶的垂直分布特征[26],以及中国台湾南部工业城市春季低层大气O3和气象参数的垂直分布
特征[27]等. 通过系留气球可以研究大气边界层的形成和演变及大气污染物垂直分
布和变化特征、大气光化学过程的垂直变化及污染物的垂直输送[28-31].
为掌握京津冀地区重污染形成原因,国内学者已开展了大量观测研究. 自2006年
夏季开始,中国环境科学研究院大气环境研究所、北京大学大气物理学院、中国气象科学研究院等科研机构和高校陆续在武清气象局和野外观测场地对武清地区开展气象和大气污染物的综合观测试验,包括探究能见度与各类污染物的相关性[27],O3浓度较高时段的VOCs浓度水平、化学反应活性、O3生成潜势和来源分析[32],夏季O3光化学研究[26]等,但是对武清地区开展垂直观测的研究较为鲜见. 该研究利用2016年冬季武清地区高村镇试验场地的系留气球观测平台,观测了 1 000 m以下大气颗粒物、NOx、O3的垂直分布特征及覆盖逆温层、混合层等气
象条件,探究了武清地区冬季重污染前和重污染期间0~1 000 m大气污染物垂直分布特征及污染成因.
1 材料与方法
1.1 试验场地及观测时间
武清地区试验场地位置如图1所示,其位于武清地区高村镇东侧3 km的平原开阔地带(39.636°N、116.887°E),地处北京市、天津市、河北省交界处,是京津冀地区的代表观测点位之一. 试验场地靠近高村镇与S231高王公路,沿S231高王公
路往南5 km是武清区域站,该站点主要测量PM2.5、PM10、NOx、SO2、CO、O3等大气常规污染物地面24 h平均浓度,该数据用于分析地面污染过程.
图1 武清地区试验场地位置Fig.1 Location of Wuqing Area experimental site 系留气球垂直观测时段受天气、空中管制等客观因素影响,经空军批准在2016年12月13—23日重污染过程期间进行了两次垂直观测,观测时间分别为2016年
12月13日重污染前(11:49—12:18)与18日重污染期间(11:00—11:16),系留气球升空最高高度分别为 1 000 和600 m,升空速度均为0.5 m/s.
1.2 观测平台及仪器
垂直观测使用的是中国电子科技集团第38所提供的车载系留气球垂直观测平台[33]. 该系留气球观测平台有效载重超过200 kg,有效观测高度为 1 000 m,平均升降球速度约为0.5 m/s,气球的倒“丫”型尾部增强了球体抗风抗拉能力,系留缆索及其附属的光电复合电缆和光电连接器保障观测过程中的供电、传输信息,车载锚泊系统增强了地面抗风能力,承载仪器的铝合金挂件不仅质量轻,而且具有足够的刚度和强度来承载观测设备[33]. 因此,该观测平台的稳定性和可靠性保障了监测的顺利开展.
该研究对O3、NOx、PM2.5、PM10等大气污染物进行垂直观测,其中,气体观测仪器包括O3分析仪(O3 42型,Environmental S.A,法国)和NOx分析仪(AC 32M型,Environmental S.A,法国),测量体积分数范围为0~500×10-9,响应时间为11 s,这两台仪器体积小、质量轻,适合于系留气球垂直观测. 颗粒物粒径谱利用空气动力学粒径谱仪(APS 3321,TSI公司,美国)进行测定,ρ(PM2.5)和ρ(PM10)分别通过对2.5 和10 μm以下各粒径段的颗粒物进行加和处理得到的. 利用地面云高仪(CL 31,Vaisala公司,芬兰)测定云高,利用系留气球载带仪器测定温度、相对湿度、风速、风向.
1.3 大气稳定度判断依据
在判断是否出现大气逆温时,一般使用位温作为判断依据. 位温是把空气块干绝热膨胀或压缩到标准气压时应有的温度[34].
在判断大气稳定度时,采用位温梯度方法,其优势在于能对不同高度上的气块进行大气稳定度判定,计算公式:
(1)
式中:θ为位温,K;Z为高度,m;T为温度,K;γ为气温递减率,K/m;γd
为干绝热递减率,K/(100 m),取值为0.98 K/(100 m).
位温梯度表示大气的稳定程度,其判断依据:当位温梯度大于0时,大气处于稳定状态;当位温梯度小于0时,大气处于不稳定状态[35].
2 结果与讨论
2.1 地面大气污染物质量浓度变化特征
图2为2016年12月13—23日武清区域站PM2.5、SO2、NOx、O3地面24 h 平均浓度时间变化情况. 由图2可见,此次污染过程中,PM2.5为首要污染物,污染时段共持续6 d,12月15—17日ρ(PM2.5)增加,17—19日ρ(PM2.5)在300.00 μg/m3以上,超过GB 3095—2012《国家空气质量标准》二级标准限值的4倍以上.
图2 2016年12月13—23日武清区域站PM2.5、SO2、NOx、O3地面24 h平均浓度时间变化情况Fig.2 The 24 h average concentration of PM2.5, SO2, NOx, O3 in Wuqing regional station during December 13th-23rd, 2016 2.2 重污染前气象参数及污染物垂直分布
2.2.1 气象参数垂直分布
图3为2016年12月13日重污染前气象参数垂直分布. 由图3可见:观测期间天气晴朗,在 1 000 m以下位温随高度无明显变化,无逆温现象;相对湿度维持在28%~40%;风速在100 m以下的近地面基本为0,在100~1 000 m高度风速稳定在1 m/s. 综上,观测时段 1 000 m以下的大气存在对流运动,有利于地面污染物的垂直扩散.
注:图中箭头方向和长度分别代表风向和风速. 下同.图3 2016年12月13日重污染前气象参数垂直分布Fig.3 Vertical distribution of potential temperature, wind vector and relative humidity during pre-heavy-pollution period (December 13th, 2016)
图4 2016年12月13日重污染前ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、PM2.5PM10、ρ(O3)
及ρ(NOx)的垂直分布Fig.4 Vertical distribution of ρ(PM2.5), ρ(PM10),
PM2.5PM10, ρ(O3) and ρ(NOx) during pre-heavy-pollution period (December 13th, 2016)
2.2.2 污染物垂直分布
图4为2016年12月13日重污染前ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、PM2.5/PM10
〔ρ(PM2.5)/ρ(PM10),下同〕、ρ(NOx)及ρ(O3)的垂直分布. 由图4可见:800 m以下ρ(P M2.5)、ρ(PM10)随高度无明显变化,二者均不超过20.00 μg/m3;
在850 m出现ρ(PM2.5)、ρ(PM10)的小峰值,ρ(PM2.5)、ρ(PM10)分别为
22.85和25.16 μg/m3. 在800 m以下,PM2.5/PM10范围为0.60~0.80;而在800~1 000 m,PM2.5/PM10大于0.90,其最高值达0.94. 结果表明,PM2.5
在冬季晴朗天气下可通过垂直对流运动由地面输送至800 m以上的高空. 在 1 000 m以下ρ(NOx)范围为6~7 μg/m3,ρ(O3)范围为10~11 μg/m3,说明在冬季重污染前,ρ(NOx)及ρ(O3)在 1 000 m以下极低,并且二者在垂直对流作用下分布较均匀.
2.3 重污染期间气象参数和污染物垂直分布
2.3.1 气象参数垂直分布
通常自由大气中气溶胶的浓度比混合层中气溶胶的浓度低,可以通过后向散射图中强度梯度的差异来鉴别混合层高度[36]. 由图5可见,在垂直观测期间,1 000 m
以下散射强度由上往下分层次地变强,其中,存在2个信号强度大幅变化的高度,分别位于150和500 m黑色部分,表明 1 000 m以下大气密度状态以150和500 m为节点分为3个层结.
注:红框内为2016年12月18日重污染期间(11:00—11:16).图5 2016年12
月18日重污染期间云高仪后向散射信号强度变化Fig.5 Changes of ceilometer
backscatter signal strength during heavy-pollution period (December 18th, 2016)
图6为2016年12月18日重污染期间气象参数垂直分布. 由图6可见,位温随高度升高而显著升高,即在150~370 m出现了明显逆温现象. 根据150和500 m 的大气密度层结分布及150~370 m出现的覆盖逆温层,将观测高度内大气分为4个高度区间,分别为距地面0~150、150~370、370~500和500 m以上. 注: 1、2、3、4分别代表4个高度区间,即距地面0~150、150~370、370~500和500 m以上.图6 2016年12月18日重污染期间气象参数垂直分布Fig.6 Vertical distribution of meterological factors during heavy-pollution period (December 18th, 2016)
由图6可见:不同高度区间内气象参数变化呈不同特征. 在距地面0~150 m的高度区间,位温随高度变化不明显,没有逆温现象; 在150~370 m的高度区间,位温梯度明显增加,高度每上升100 m位温上升3 K. 相对湿度在150 m覆盖逆温层出现的高度有大幅变化. 风速在覆盖逆温层底降低,在覆盖逆温层顶增大,覆盖逆温层内风速不超过0.5 m/s,最低风速低至0 m/s. 这种脱地逆温的产生表明了覆盖逆温层生成[37],即150 m高度上的边界层阻碍了边界层上、下大气之间的混合[38]. 在370~500 m的高度区间,位温随高度的升高小幅降低,表明逆温现象的消失,同时风速、位温和相对湿度等要素的垂直梯度接近于0,符合混合层的特点[34];另外,该混合层位温梯度小于0,极小值位于500 m高度上,该层结内的大气处于极不稳定的状态. 500 m以上的大气则为自由大气.
图7 2016年12月18日重污染期间ρ(PM2.5)、ρ(PM10)、PM2.5PM10的垂直分布Fig.7 Vertical distribution of PM2.5、PM10、PM2.5PM10 during heavy-pollution period (December 18th, 2016)
2.3.2 污染物垂直分布特征
2.3.2.1 颗粒物的垂直分布特征
图7为2016年12月18日重污染期间ρ(PM2.5)、ρ(PM10)及PM2.5/PM10的垂直分布特征. 由图7可见:ρ(PM2.5)和ρ(PM10)主要在400 m以下聚集,二者在400~500 m变化幅度较大;在150~370 m的覆盖逆温层内ρ(PM2.5)和
ρ(PM10)呈双峰分布,峰值分别出现在150 m覆盖逆温层底部和370 m覆盖逆温层顶部,ρ(PM2.5)和ρ(PM10)在500.00 μg/m3 以上;在300 m高度
ρ(PM2.5)和ρ(PM10)出现最低值,分别为407.07和440.39 μg/m3. 在垂直观测开始后,300 m高度上、下散射强度差异变小,表明大气密度状态发生改变并趋近相同(见图5). 在500 m以下的高度,PM2.5/PM10范围为0.92~0.95,说明颗粒物以PM2.5为主(见图7). 综上,大气的对流混合运动将近地面的颗粒物向上输送,然而颗粒物达对流边界层顶后并没有停止扩散,反而在覆盖逆温层内聚积. 由图8可见,PM2.5粒径集中在0.5~1.0 μm之间,呈积聚模态. 积聚态气溶胶一般来源于燃烧过程的直接排放和大气化学反应形成的二次气溶胶[39]. 该研究试验场地临近S231高王公路与高村镇,汽车排放及村镇居民供暖排放颗粒物及SO2、NOx等大气污染物[40-41],这些污染物在不利扩散条件下聚积并伴有二次颗粒物生成,这是积聚态气溶胶浓度高的重要原因[39].
图8 2016年12月18日重污染期间PM2.5粒谱质量浓度垂直分布特征Fig.8 Fine particles concentration spectrum distribution during heavy-pollution period (December 18th, 2016)
注: 1、2、3、4分别代表4个高度区间,分别为距地面0~150、150~370、370~500和500 m以上.图9 2016年12月18日重污染期间ρ(NOx)和ρ(O3)的垂直分布Fig.9 Vertical distribution of NOx and O3 during heavy-pollution episode (December 18th, 2016)
2.3.2.2 气态污染物的垂直分布特征
由图9可见:ρ(NOx)和ρ(O3)的垂直分布受气象参数的影响呈不同的特征. 受覆
盖逆温层的阻挡[41],NOx主要在低空150 m以下聚集,ρ(NOx)达80.00
μg/m3;在150 m对流边界层内,ρ(NOx)骤降至20.00 μg/m3;在覆盖逆温层
顶370 m高度,ρ(NOx)从25.00 μg/m3降至15.00 μg/m3,其垂直扩散明显受到抑制. ρ(O3)在450 m高度变化幅度较大,含ρ(O3)较高的高空气团在向下对流传输至覆盖逆温层顶时受到抑制,在覆盖逆温层顶上方的混合层处水平扩散而形成一小峰值[42]. 另外,从风向来看,在覆盖逆温层顶部出现明显的风向切变,这种
强烈的风向切变是湍流发展的一个重要机制[43],表明了覆盖逆温层顶部强混合层的出现[44].
3 结论
a) 重污染前,气象参数(相对湿度和风速等)随高度变化小,垂直对流运动明显而有利于大气污染物的扩散;在重污染期间,近地面大气层有明显的分层现象,从地面向上分为对流边界层(距地面0~150 m)、覆盖逆温层(150~370 m)、混合层(370~500 m)及自由大气(500 m以上).
b) 气态污染物ρ(NOx)和ρ(O3)在重污染前随高度变化不明显. 但在重污染期间,NOx受边界层影响在近地面聚积,ρ(NOx)为80.00 μgm3;而O3则明显受混合层的影响,在其由高空向近地面扩散时被强混合层阻挡并在该层堆积出现小峰值. c) PM2.5在重污染前通过大气垂直对流运动向上扩散,在800 m以下ρ(PM2.5)
随高度变化不明显,PM2.5PM10范围为0.60~0.80,而在800~1 000 m
PM2.5PM10最高达0.94. 在重污染期间,PM2.5不仅在近地面聚积,而且在对
流边界层以上的覆盖逆温层内聚积,呈双峰分布,峰值分别出现在150和370 m,其粒径集中在0.5~1.0 μm,属于积聚态气溶胶.
d) 重污染期间,近地面ρ(PM2.5)及ρ(NOx)较高的原因可能有以下2个方面:①不利的气象条件导致污染物难以扩散. ②与汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物
聚积及二次颗粒物的生成有关.
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