珠江涌表层沉积物中不同形态氮的赋存特征

第一作者:梁子豪,男,１９９２年生,
硕士研究生,研究方向为水污染控制工程.珠江涌表层沉积物中不同形态氮的赋存特征
梁子豪㊀罗建中㊀王慧娴㊀刘锦华㊀宋㊀健
(广东工业大学环境科学与工程学院,广东㊀广州５１０００６
)㊀㊀摘要㊀研究了广州市珠江涌表层沉积物中不同形态氮的赋存特征,
并对各形态氮中氨氮含量进行探讨.采用连续分级浸取法将沉积物中的氮分为离子交换态氮(I E F ＧN )㊁弱酸可浸取态氮(WA E F ＧN )㊁强碱可浸取态氮(S A E F ＧN )
和强氧化剂可浸取态氮(S O E F ＧN ).结果表明,沉积物中总氮(T N )的质量浓度为３４６９．１５~８３５８．５６m g /k g
,各形态氮含量为I E F ＧN＞S O E F ＧNʈS A E F ＧN＞WA E F ＧN .I E F ＧN 是４种形态氮中对水体影响最大的,且I E F ＧN 中氨氮含量较高.氮是影响水体水质的重要因素,其中氨氮是判定水体是否黑臭的重要指标.珠江涌沉积物中的氮对水体水质的威胁不可忽视.
㊀㊀关键词㊀珠江涌㊀表层沉积物㊀氮形态㊀连续分级浸取㊀㊀D O I :１０．１５９８５/j
．c n k i ．１００１Ｇ３８６５．２０１９．０１．０２０D e p o s i t c h a r a c t e r i s t i c so fd i f f e r e n t f o r m so fn i t r o g e ni ns u r f a c es e d i m e n t so fZ h u j i a n g b
r o o k ㊀L I A N G Z i h a o ,L U O J i a n z h o n g ,WA N G H u i x i a n ,L I U J i n h u a ,S O N G J i a n ．(C o l l e g eo f E n v i r o n m e n t a lS c i e n c ea n d E n g i n e e r i n g ,G u a n g d o n g U n i v e r s i t y o f T e c h n o l o g y ,G u a n g z h o uG u a n g d o n g ５
１０００６)A b s t r a c t :㊀T h e d e p o s i t c h a r a c t e r i s t i c s o f d i f f e r e n t f o r m s o f n i t r o g e n i n t h e s u r f a c e s e d i m e n t s o f Z h u j i a n g b
r o o k ,G u a n g z h o uw e r es t u d i e d ,a n dt h ec o n t e n t so fa mm o n i an i t r o g e ni nv a r i o u sf o r m so fn i t r o g
e n w e r ed i s c u s s e d ．T h e s e q u e n t i a l e x t r a c t i o nm e t h o dw a s e m p l o y e d t od e t e r m i n e t h en i t r o g
e n i n s u r
f a c e s e d i m e n t ,w h i c hw a s d i v i d e d i n t o i o n e x c h a n
g en i t r o g e n (I E F ＧN ),w e a ka c i de x t r a c t a b l en i t r o g e n (WA E F ＧN ),s t r o n g a l k a l i e x t r a c t a b l en i t r o g e n (S A E F ＧN )a n ds t r o n g o x i d i z e re x t r a c t a b l en i t r o g e n (S O E F ＧN )．T
h er e s u l t ss h o w e dt h a tt h et o t a ln
i t r o g e n (T N )i ns u r f a c e s e d i m e n tw a s r a n g e df r o m ３４６９．１５t o８３５８．５６m g /k g ．T h ec o n t e n to fd i f f e r e n t f o r m so fn i t r o g
e n w a sI E F ＧN＞S O E F ＧNʈS A E F ＧN＞WA E F ＧN．I E F ＧN h a dt h e m o s ti n
f l u e n c eo ft h ef o u rf o r m so fn i t r o g
e n ,a n di t sa mm o n i a n i t r o g e n c o n t e n tw a sh i g h ．N i t r o g e nw a sa n i m p o r t a n t
f a c t o ra f f e c t i n
g t
h ew a t e r q u a l
i t y o fw a t e rb o d i e s ．A mm o n i a n i t r o g e nw a s a n i m p o r t a n t i n d i c a t o r t o d e t e r m i n ew h e t h e rw a t e r b o d i e sw e r e b l a c k a n d o d o r ．T h e t h r e a t o f n i t r o g
e n i n t h e s e d i m e n t s o
f Z h u j i a n
g b r o o k t ow a t e r q u a l i t y c o u l dn o t b e i g
n o r e d ．K e y
w o r d s :㊀Z h u j i a n g b r o o k ;s u r f a c e s e d i m e n t ;n i t r o g e n f o r m s ;s e q u e n t i a l e x t r a c t i o nm e t h o d ㊀㊀随着经济快速发展和居民生活水平的提高,
大量外源营养物质进入水体甚至河涌,造成河涌污染问题频繁出现,生态功能遭受严重破坏,天然水域不断萎缩,河涌自净能力下降,水质急剧恶化,部分出
现黑臭现象[
１
].水体黑臭不仅给群众带来极差的感官体验,也直接影响群众生产生活,由此引起国家和地方政府的密切关注.«水污染防治行动计划»提出了 到２０２０年,地级及以上城市建成区黑臭水体控制在１０％以内,到２０３０年,
城市建成区黑臭水体得到消除 的控制目标[
２]
.城市黑臭水体整治已成为改善城市人居环境工作的重要内容.
㊀㊀经过国家和各级政府的努力,
黑臭水体问题得到改善,主要体现在对外源污染的有效控制上,但水体黑臭依然时有复发,归咎于河涌底泥中的污染物作为内源污染再次释放到水体中,其中以氮污染为
主[
３],[４]６
.氮在水生生态系统新陈代谢过程中的重要作用很早已被学术界所认识,长期以来,许多学者对沉积物中氮的赋存形态进行了大量的深入研究.研究之初,多是根据土壤分类方法,将沉积物中的氮划分为有机氮和无机氮两大类,无机氮包括可交换
态氮和固定态铵等形态[５Ｇ６
],有机氮包括未分解或部分分解的有机物残体和腐殖质[
７
].随着科技发展,K E N N Y 等[８]
将沉积物有机氮形态分为水解性氨氮㊁己糖胺态氮和羟氨基酸态氮.近年来,马红波
等[９
]在海洋沉积物氮生物地球化学过程研究中提
出,将沉积物中的氮进行分级提取并分类为可转化态氮和不可转化态氮,还有部分学者利用并改良为连续分级浸取法,对湖泊和水库沉积物中的氮进行
研究[
１０]３８,[１１Ｇ１３],[１４]２１３３,[１５]２３
.而对于采用连续分级浸
１０１
取法对河涌沉积物中氮进行研究的报道还比较少.㊀㊀本研究以被列入黑臭水体的广州市珠江涌为研究对象,采用连续分级浸取法对河涌表层沉积物样品中氮的形态进行分析和研究,旨在为珠江涌等南方城市黑臭水体的预防和治理提供一定参考.
１㊀材料与方法
１．１㊀研究区域
珠江涌位于广州市黄埔区,发源于广园路以北的长岗尾东南,流经茅岗村㊁珠江村,经蟹山公园南侧注入珠江,现状干流长度约５k m,珠江涌流域面积为３．４２k m２.目前,珠江涌处于大沙地污水处理系统中,已建涌边截污管道总长约５．７１k m.１．２㊀样品采集与预处理
２０１７年６月,用抓斗式采泥器在珠江涌１１个点位(１㊁４㊁５㊁６㊁１１号采样点流经区域污染源较小,２㊁３㊁７㊁８㊁９㊁１０号采样点位于居民区和生活服务区),采集深度为１~１０c m的沉积物样品(即表层沉积物),每个采样点采集４个平行样并在现场混匀,立即装入聚乙烯塑料袋中并在４ħ下保存.采样点位分布见图１.
图１㊀采样点位示意图
F i g．１㊀S c h e m a t i c g r a p ho f s a m p l i n g s i t e s
㊀㊀取适量新鲜沉积物样品于１００００r/m i n下离心１０m i n,离心后的沉积物经－４０ħ冷冻干燥㊁研磨㊁过１００目筛后保存于封口袋中并置于干燥皿中备用;另取１０g新鲜沉积物样品测定含水率.１．３㊀样品分析
根据各形态氮与沉积物结合的牢固程度,参照国内氮形态连续分级浸取法[１５]２３,将可浸取态氮形态分为:离子交换态氮(I E FＧN)㊁弱酸可浸取态氮(WA E FＧN)㊁强碱可浸取态氮(S A E FＧN)和强氧化剂可浸取态氮(S O E FＧN).分级浸取步骤见图２
.
图２㊀沉积物各形态氮分级浸取步骤
F i g．２㊀S e q u e n t i a l e x t r a c t a b l e p r o c e s s o f n i t r o g e n
f o r m s i n s e d i m e n t
㊀㊀沉积物中各指标测定方法:总氮(T N)采用碱性过硫酸钾氧化 紫外分光光度法;总磷(T P)采用过硫酸钾氧化 紫外分光光度法;有机质采用重铬酸钾氧化 分光光度法;含水率采用差减法;浸取液的氨氮采用纳试剂分光光度法,硝态氮采用紫外分光光度法,亚硝态氮采用NＧ(１Ｇ萘基)Ｇ乙二胺光度法.可浸取态氮的浓度为氨氮㊁硝态氮㊁亚硝态氮浓度之和.
１．４㊀数据处理
所有样品均进行３次平行测定,实验结果均以３次平行测定的平均值计,３次结果误差范围控制在５％以内.实验数据采用E x c e l软件进行统计检验和图表制作.
２㊀结果分析
２．１㊀沉积物特征
由表可见:各采样点沉积物含水率为１９．２１％~１０９．２３％,其中８号采样点最高,６号采样点最低,主要由于８号采样点的沉积物以黏土为主,６号采样点以沙质土为主;T P在２㊁３㊁７㊁８㊁９㊁１０号采样点有较高的质量浓度,为１．７６~３．５７g/k g,而在１㊁４㊁５㊁６号采样点T P质量浓度相对较低,为０．４５~１．１７g/k g,其主要原因是２㊁７㊁８㊁９㊁１０号采样点位于居民区和生活服务区,其产生的生活污水部分流入
２０１
表１㊀珠江涌沉积物基本特征
T a b l e １㊀B a s i c c h a r a c t e r i s t i c s o f t h e s e d i m e n t i nZ h u j i a n g b
r o o k 指标采样点１
２
３
４
５
６
７
８
９
１０
１１
T P /(g k g
－１)
０．７１
１．９２
１．７６
１．１７
０．６０
０．４５１．９８
３．５７
２．１２
２．６８０．９２
含水率/％２４．３９３４．３４３２．０３２９．６２２２．０６１９．２１７５．５１１０９．２３７７．５６５７．２６
５９．３５有机质/％
２．０６
４．２１
４．０４
２．９９
１．１０
２．２５６．０５
５．９６
６．１１
６．４６
２．７２
河涌;有机质质量分数为１．９５％~５．６３％,有机质浓度分布与T P 浓度分布规律相近,
但最大值出现在１０号采样点.
２．２㊀沉积物T N 含量及分布
T N 含量是反映沉积物营养水平及内源污染状
况的重要指标之一[１０]３９,[１６],[１７]４６１
,由图３可见,珠江涌T N 质量浓度为３４６９．１５~８３５８．５６m g /k g .总体来说,整条河涌的T N 含量跨度相对较大,主要与河涌沿岸分布的功能区和沉积物成分不同有关.
T N 含量最高的８号采样点位于菜市场和高密度住
宅区之间,且该采样点的沉积物以黏土为主,对T N 的截留能力较强;T N 含量最低的５号和６号采样点,沿岸人口密度小,外源污染少,且该点位的水动力扰动大,沉积物以沙质土为主,对T N 的截留能力较弱
.
图３㊀珠江涌不同采样点沉积物T N 的分布
F i g
．３㊀D i s t r i b u t i o no fT Ni n t h e s e d i m e n t o f Z h u j i a n g b
r o o k ㊀㊀图４为珠江涌与我国主要城市湖泊和部分河涌
沉积物T N 的对比[４]９,[１４]２１３５,[１７]４６３,[１８Ｇ２０]
.总体而言,河涌沉积物中T N 的平均含量均高于湖泊沉积物中
T N 的平均含量,
其中最高的梁滩河与最低的东昌湖之间相差４９９９．０７m g /k g .这种情况主要是由于湖泊多处于风景区,受到的污染较少;而河涌沿岸多
为人口密集区域,人为污染较多.
２．３㊀沉积物不同形态氮的含量和分布特征
图５为珠江涌不同采样点沉积物中总可浸取态氮(T T N )在T N 中的比例,T T N 是４种可浸取态氮的加和.由图５可知,１１个采样点的沉积物中T T N 的比例大体相近,平均为４２％,明显低于东
昌图４㊀珠江涌与国内主要湖泊和部分河涌沉积物T N 的对比
F i g ．４㊀C o m p
a r i s o no fT Ni n t h e s e d i m e n t
b e t w e e n Z h u j i a n g
b r o o ka n do t h e r l a k e s a n db r o o l e
s 图５㊀珠江涌不同采样点沉积物中T T N 在T N 中的比例
F i g ．５㊀P r o p
o r t i o no fT T Ni nT Ni n s e d i m e n t s f r o m d i f f e r e n t s a m p l i n g s i t e s i nZ h u j i a n g b
r o o k 湖(７６％)㊁洞庭湖(７９％)和滇池(５４％),但T T N 含量远高于上述湖泊,表明珠江涌沉积物可能释放而参与再循环的氮含量也较高,沉积物作为内源对水环境产生的影响也会较大.
㊀㊀图６为珠江涌各采样点沉积物中不同可浸取态
氮的含量,图７为各采样点沉积物中４种可浸取态氮占T T N 的比例.由图６和图７可知,I E F ＧN 质量
浓度最高,为３９９．７８~９６６．１３m g /k g
,占T T N 的２６％~５５％.S A E F ＧN 和S O E F ＧN 大体次之,前者质量浓度为１６６．５７~７０６．２７m g /k g
,占T T N 的１３％~３８％,后者质量浓度为１６６．５７~９３２．８２m g /k g
,占T T N 的１３％~３５％.WA E F ＧN 在T T N 中所占比例基本最低,WA E F ＧN 质量浓度为８３．２９~７４９．５８m g /k g
,占T T N 的７％~２８％.不同形态可浸取态氮在T T N 中所占比例为I E F ＧN＞S A E F ＧNʈ
３０１
S O E F ＧN＞WA E F ＧN .此研究结果既不同于洱海沉积物中的研究结果(S O E F ＧN ＞WA E F ＧN ＞
S A E F ＧN＞I E F ＧN )
[２１]
,也不同于许昌清潩河沉积物中的研究结果(I E F ＧN ＞S O E F ＧN ＞S A E F ＧN ＞WA E F ＧN )
[２２]
.这种结果与珠江涌沉积物以黏土为主有关,因为以黏土为主的沉积物对离子态物质有
较好的截留效果
.
图６㊀珠江涌不同采样点沉积物中各形态氮的质量浓度
F i g ．６㊀C o n c e n t r a t i o no f d i f f e r e n t e x t r a c t a b l en i t r o g
e n i n t h e s e d i m e n t s
f r o md i f f e r e n t s a m p l i n
g s
i t e s i nZ h u j i a n g b
r o o
k 图７㊀珠江涌不同采样点沉积物各形态氮占T T N 的比例
F i g ．７㊀P r o p o r t i o no f d i f f e r e n t e x t r a c t a b l en i t r o g
e n i nT T Ni n s e d i m e n t s
f r o md i f f e r e n t s a m p l i n
g s
i t e s i nZ h u j i a n g b
r o o k ㊀㊀I E F ＧN 是使用中性盐溶液浸取获得的,
其含量的高低反映了沉积物所含的吸附能力较弱的I E F ＧN 含量的高低.由图６可见,I E F ＧN 的最高值出现在８
号采样点,可能与其所处的位置有关,该点位处于菜市场和人口密集的小区旁,沉积物受到的污染较为严重.而且该采样点有机质含量也较高,高有机质含量的沉积物可吸附点位较多,可以吸附较多的I E F ＧN ,同时,河道中种植了一些生态修复植物,促进了有机质的分解,增加了氮含量.由于I E F ＧN 比较不稳定,其对水体的影响较大.
㊀㊀WA E F ＧN 基本是４种可浸取态氮中含量最低的,其结合能力相当于碳酸盐的结合能力.
WA E F ＧN 含量及其分布主要与沉积物有机质矿化
过程中p H 的变化有关,在有机质矿化过程中,p
H 发生变化,导致C a C O ３溶解或沉淀,
同时,N H ＋
４㊁N O －
３可以和碳酸盐结合,形成WA E F ＧN .由图６可见,４㊁５㊁６号采样点和９㊁１０㊁１１号采样点的
WA E F ＧN 含量相当,但４㊁５㊁６号采样点的有机质含
量相对较少,而９㊁１０㊁１１号采样点的有机质含量相对较多.出现这种现象,与４㊁５㊁６号采样点处于以沙质沉积物为主的河涌段位有关,沙质沉积物含有
C a C O ３物质比较多,
有机质含量较低,矿化作用较弱,p H 变化较小,不易发生C a C O ３溶解;而９㊁１０㊁１１号采样点在有机质含量较高的情况下WA E F ＧN 含量也较低,主要是该采样点的沉积物以黏土为主,C a C O ３类物质含量低,即使矿化作用较强,也不易生成WA E F ＧN .㊀㊀S A E F ＧN 主要为铁锰氧化物吸附的氮,
因此S A E F ＧN 的形成与分布主要受沉积物氧化还原环境
影响.氧化还原环境又受到氧化还原电位(E h )㊁有机质含量㊁溶解氧含量㊁p
H ㊁微生物活动等影响.因此,S A E F ＧN 的含量较不稳定.据王圣瑞[１
５]２８对长江中下游浅水湖泊的研究,S A E F ＧN 含量与有机质含量正相关.但本研究发现,有机质含量的高低,对
S A E F ＧN 的含量影响不大.由此可见,不同环境条件下,水环境沉积物S A E F ＧN 含量变化并不规律.
㊀㊀S O E F ＧN 主要为有机结合形式的氮,由图６可见,S O E F ＧN 含量最高的８号采样点与含量最低的５号采样点分别对应较高有机质含量和最低有机质.由此可见,S O E F ＧN 的含量与有机质含量正相关.
但由于S O E F ＧN 为稳定的结合形态,其对水体影响不大.
２．４㊀各形态氮中氨氮的含量
图８为４种可浸取态氮中氨氮的含量,由图８可见,I E F ＧN 和S O E F ＧN 中氨氮质量浓度较高,分别为５９．７９~５５３．４７m g /k g (平均２７５．６７m g /k g )和３２．１１~７８７．３７m g /k g (平均２４７．８９m g /k g )
;WA E F ＧN 和S A E F ＧN 中氨氮质量浓度较低,分别为３５．５８~１０１．８９m g /k g (平均７４．９１m g /k g )和
６２．１１~１１４．７４m g /k g (平均１１４．７４m g /k g
).由于I E F ＧN 是可转化态氮中最 活泼 ㊁与沉积物结合最松散的氮形态[１７]４６３
,而且该形态氮中氨氮的含量较高,所以河涌极易受到沉积物氨氮释放的影响,使水
体氨氮超标.S O E F ＧN 中氨氮含量虽然也较高,但其存在形态是４种可浸取态氮中最为稳定的,所以其对水体水质威胁较小.WA E F ＧN 和S A E F ＧN 中则
４０１
氨氮含量较少,对水体水质威胁也较小.总体来说,珠江涌沉积物中存在大量易释放到水体的氨氮,这种状况不可忽视,沉积物若受环境变化影响,将会引起水体水质的恶化,甚至引起河涌黑臭
.
图８㊀珠江涌不同采样点沉积物各形态氮中氨氮质量浓度
F i g ．８㊀C o n c e n t r a t i o no f a mm o n i an i t r o g e n i nd i f f e r e n t e x t r a c t a b l en i t r o g
e n i n t h e s e d i m e n t s
f r o md i f f e r e n t s a m p l i n
g s i t e s i nZ
h u j
i a n g b
r o o k ３㊀结㊀论
珠江涌沉积物T N 质量浓度３４６９．１５~
８３５８．５６m g /k g
.根据沉积物中氮的释放能力大小,利用连续分级浸取法对珠江涌沉积物中氮形态进行分级浸取,并将珠江涌沉积物中氮形态分为
I E F ＧN ㊁WA E F ＧN ㊁S A E F ＧN 和S O E F ＧN ,各形态氮含量为I E F ＧN ＞S A E F ＧN ʈS O E F ＧN ＞WA E F ＧN .
I E F ＧN 易受环境变化影响释放到水体,是珠江涌沉积物中T T N 的主要组成部分,且在I E F ＧN 中氨氮含量较高,因此其对水体水质的威胁最大,易对水体造成污染乃至黑臭.珠江涌受到沉积物污染的威胁不可忽视,在水体治理或保护时应引起重视.参考文献:
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编辑:胡翠娟㊀(收稿日期:２０１８Ｇ０１Ｇ１２
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