拉伸分子高次谐波产生的阿秒控制

= [-
1 2
52 5 x2
+
V ( x , x0)
+
x E( t) ]Ψ( x , t) ,
(1)
这里线偏振红外激光电场的方向平行于两原子的
连线方向 ,形式如下 :
E ( t) = E0sin2 (πt/ τ) sin (ω0 t) ,
(2)
这里包络中的脉冲长度 τ为 5 个光学周期 ,ω0 是
脉冲的角频率 , E0 是电场的峰值振幅.
但是 ,这个方案当前面临着两个方面的挑战 : 一是它的谐波平台还不够宽 ,即向短波长推进的幅 度不够大 , 而是止步于 I P + 3. 2 U P 定律 ( 这里 I P 是电离势 , U P 是有质动力能) ;二是谐波的发射效 率比较低. 因此 ,人们不懈的寻求着既能显著展宽 同时又可以明显抬高高次谐波平台的新方案.
分子体系相对于原子体系而言 ,由于它增加的 自由度和自身的复杂性 ,已经成为扩展谐波平台的 新方案 ,在这样一个体系中 ,电离电子不仅可以与 自己的离子复合 ,还可以与另一离子复合 , 因此能 够突破单原子截止规则的最大极限 , 即不再受 3. 2 U P 中 3. 2 这个系数的限制. 实验上 ,意大利的一 个研究小组采用氩团簇与飞秒激光相互作用得到 的谐波谱截止位置远远地超出了利用气体氩的情 况 ,而且通过控制团簇中原子之间的尺度变化 ,得 到的谐波谱截止位置有很大差别[1 ] . 关于这方面 的理论研究也取得初步成果 ,即已经得到较大幅度 展宽的高次谐波平台 ,而且对这样一个体系中可能 存在的几种谐波辐射机制也已给出定性的分 析[2 ] . 总之 ,当前利用分子体系展宽谐波平台方案 已初见成效 ,但同时也面临着十分严峻的问题 ,即 绝大部分实验并不能观测到谐波平台的大幅度展 宽. 其原因有二 : (1) 对于处于平衡位置的分子 ,典 型的核间距仅有几个原子单位 ,与电子的振颤半径 相比可忽略 ,实际得到的谐波谱与原子情况相 似[3 ] ; (2) 扩展部分的谐波效率很低[2 ] . 幸运的是 , 当前采用泵浦2探测实验 ,第一个原因已得到很好 解决 ,即分子可以被拉伸到远远超出平衡位置的距 离 ,它的核间距与电子振颤半径的大小相当[4 ] . 而 第二个原因仍是当前人们关注的焦点问题.
E0/ ω2 是电离电子的振颤半径.
这里要强调的是 ,作者的目的仅仅是说明所提
方案的切实可行性 , 而并非给出详细的 ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ定量的结
果. 在这个意义上来说 , 利用 P schl2Teller 势有两
个明显的好处 : (1) 它是一个短程势 , 且电子在全
能域都具有解析的本征函数 ,这使得在分析一些相
关问题的物理机制时是自信的 ; (2) 可以通过调节
拉伸分子高次谐波产生的阿秒控制
陈 高1 , 陈基根2 , 朱颀人3
(1. 长春理工大学理学院物理系 , 长春 130022 ; 2. 台州学院物理系 , 椒江 318000 ;
3. 吉林大学原子与分子物理研究所 , 长春 130012)
摘 要 : 通过数值求解一维含时薛定谔方程 ,本文研究了高频阿秒脉冲对拉伸双原子分子模型与低频飞秒 激光脉冲相互作用产生高次谐波谱的影响. 研究表明 ,若阿秒脉冲在低频脉冲的第二个光学周期截止处注 入时 ,只第二个平台截止位置 IP + 5. 6 U P ( IP 为电离势 , U P 为有质动力能) 附近谐波的效率得到显著提高 ; 若阿秒脉冲的包络峰值处于低频脉冲第三个光学周期 T/ 4 (为飞秒激光脉冲的光学周期) 附近时 ,则谐波 谱出现了明显的整体抬高现象. 对此 ,本文根据拉伸分子谐波谱的四种产生机制及阿秒脉冲在飞秒激光不 同相位注入时的电子电离曲线 ,对这些谐波谱的结构给出了合理解释. 关键词 : 高次谐波 ;阿秒脉冲 ;拉伸的双原子分子模型 中图分类号 : O562 文献标识码 : A
2 理论与计算
预期的结果可以通过数值求解一维分子模型
与组合脉冲相互作用的含时 Schr dinger 得到. 采
用的数值技术是 Crank2Nicolson 时间传播方法[6 ] .
在电偶极近似及长度规范下 ,含时 Schr dinger 方
程为 (以下均采用原子单位) :
i
5Ψ( x 5t
,
t)
3. Institute of Atomic and Molecular Physics , Jilin University , Changchun 130012 , China)
Abstract : We investigate t he influence of t he high2f requency attosecond pulse on t he high2order harmonic gen2 eration ( HH G) spect ra f rom a st retched diatom molecule model exposed to a low2f requency femtosecond (f s) pulse , by numerically solving a one2dimensional time2dependent Schr dinger equation. It is shown t hat , when t he attosecond pulse is added to t he end of t he second T ( T is t he optical cycle of f s pulse) , t he harmonic e2 mission efficiencies near t he second plateau cutoff I P + 5. 6 U P ( I P is t he ionization potential and U P is t he pon2 deromotive energy) can be effectively enhanced ; when t he attosecond pulse is set to t he T/ 4 p hase of t he t hird T , t he all harmonic plateaus could be heighten. For t hese particular st ruct ures of t he harmonic spect ra , we give reasonable explanation according to four kinds of harmonic generation mechanics and elect ronic ioniza2 tion property in molecules. Key words : high2order harmonic , attosecond pulse , st retched diatomic molecule model
人们知道 ,阿秒脉冲具有超短的脉宽以及较高 的单光子频率 ,已经成为控制红外激光驱动的强场 过程的理想工具 ,现已被成功地应用到超短强激光 脉冲与原子的相互作用过程中 ,并且发现 :阿秒脉
冲的注入时刻严格的限定了电子的电离时刻 ,在半 经典模型的框架下 ,意味着阿秒脉冲选择电子在连 续态跟随的时空轨迹 ,当阿秒脉冲注入时刻恰好选 择某些谐波形成过程中两个量子轨迹中的较短轨 迹时 ,谐波产额可以大幅度地提高[5 ] . 基于此 ,我 们试图把它应用到已被拉伸的分子体系 ,通过调整 它注入到红外脉冲的时刻 ,达到控制分子高次谐波 产生的目的.
实验上意大利的一个研究小组采用氩团簇与飞秒激光相互作用得到的谐波谱截止位置远远地超出了利用气体氩的情况而且通过控制团簇中原子之间的尺度变化得到的谐波谱截止位置有很大差别关于这方面的理论研究也取得初步成果即已经得到较大幅度展宽的高次谐波平台而且对这样一个体系中可能存在的几种谐波辐射机制也已给出定性的分总之当前利用分子体系展宽谐波平台方案已初见成效但同时也面临着十分严峻的问题即绝大部分实验并不能观测到谐波平台的大幅度展对于处于平衡位置的分子典型的核间距仅有几个原子单位与电子的振颤半径相比可忽略实际得到的谐波谱与原子情况相幸运的是当前采用泵浦2探测实验第一个原因已得到很好解决即分子可以被拉伸到远远超出平衡位置的距离它的核间距与电子振颤半径的大小相当第二个原因仍是当前人们关注的焦点问题
Attosecond control of high2order harmonic generation in stretched molecules
CHEN Gao1 , CHEN J i2Gen2 , ZHU Qi2Ren3
(1. College of Science , Changchun University of Science and Technology , Changchun 130022 , China ; 2. Depart ment of Physics , Taizhou University , Jiaojiang 318000 , China ;
Schr dinger 方程中的 V ( x , x 0) 是作者选择的
双原子分子模型势 , 由两个修正的 P schl2Teller 势
迭加而成[7 ] :
V ( x , x0)
=
-
U0
cosh2 [β( x +
x0/ 2) ]
-
U0
cosh2 [β( x -
, x0/ 2) ]
(3)
式中 x 0 = πα0/ 2 是 选 定 的 核 间 距 , 其 中 α0 =
参数 U0 和 β任意地选择束缚态的个数. 为了简化 计算 ,取 U 0 = 1. 5 和β = 2. 0 ,这样每个势阱内都
只有一个束缚态 , 也就是基态 , 并且它的电离势为
IP = 0. 5. 体系的高次谐波谱可以通过偶极加速度的傅
立叶变换得到 :
第5期
陈高等 :拉伸分子高次谐波产生的阿秒控制
收稿日期 : 2007209223 基金项目 : 国家自然科学基金 (10474028) 作者简介 : 陈高 (1971 - ) ,女 ,博士 ,主要从事强激光与原子分子相互作用研究. E2mail : chengao @cust . edu. cn
1102
原 子 与 分 子 物 理 学 报
1103
Pa (ω) = 其中 :
∫ ( tf
1 - t i) ω2
tf a ( t) e - iωt dt
ti
2
,
(4)
a( t)
=〈Ψ( x , t) |
-
5 V ( x , x0) 5x
+
E ( t) | Ψ( x , t) 〉.
(5)
3 结果与讨论
图 1 展示了拉伸的双原子分子模型与红外超 短激光脉冲 (低频脉冲) 相互作用得到的高次谐波 谱 ,为了比较 ,也给出了单原子与该脉冲相互作用 的谐波谱. 这里低频脉冲的峰值强度和频率分别取 1. 9 ×1014 W cm - 2和 ω0 = 0. 0285 ,两个原子核间 距为 144. 可以看到 ,分子的谐波谱确实可以大幅 度地展宽原子高次谐波平台 ,且在我们选定的核间 距下 ,展宽的平台呈现出复杂的多平台结构. 即除 了截止频率 I P + 3. 2 U P 外 ,仍有三个平台 , 截止位 置分 别 是 I P + 5. 6 U P 、I P + 7. 0 U P 以 及 I P + 815 U P , 并且扩展部分谐波的效率比起第一个平 台 ,低几个数量级.
辐照下发射的谐波谱. 从图 2 (a) 中可看出 ,当两束 脉冲的相位差 φ= 2 T 时 (这里 T 为低频光学振荡 周期) ,即阿秒脉冲在低频脉冲的第二个光学周期 截止处注入时 ,此时的谐波谱呈现了独特的结构 , 除了高频场的基频处效率有较大的提高外 ,在第二 个平台的截止位置 I P + 5. 6 U P 附近谐波的效率被 大幅度提高 ,而其他频率处的谐波效率比起单一低 频的情况几乎没有改变. 图 2 ( b) 中展示的是两束 脉冲相位差为 φ= 2 T + 0. 3 T 时的谐波谱 ,即阿秒 脉冲的包络峰值处于低频脉冲第三个光学周期的 T/ 4 附近 ,此时的谐波谱结构与单一低频场情形非 常相似 ,只是谐波谱在整体上效率均被提高.
第 25 卷
1 引 言
高次谐波是原子 、分子 、团簇以及固体等介质 在强激光作用下发出的相干辐射波. 原子的谐波谱 普遍呈现如下特点 :最初的几次谐波 ,发射效率快 速下降 ,接着出现一平台 ,在平台区 ,所有的谐波具 有几乎相同的效率 ,然后在某次谐波又迅速下降 , 出现截止. 由于原子谐波谱这种独特的平台结构 , 使它成为最有希望获得短波长相干辐射源的设计 方案之一.
第 25 卷 第 5 期 2008 年 10 月
原 子 与 分 子 物 理 学 报
J OU RNAL OF A TOM IC AND MOL ECULAR PH YSICS
文章编号 : 100020364 (2008) 0521101205
Vol. 25 No. 5 Oct . 2008