多波长激光辐照下熔石英的损伤及受激布里渊散射

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U.D.C:
Southwest University
of Science and Technology
Master Degree Thesis
Damage and stimulated Brillouin scattering of fused silica by multi wavelength laser irradiated
Grade: 2015
Candidate: Yecheng
Academic Degree Applied for: Master Degree
Speciality: Condensed Matter Physics
Supervisor: Qiurong
June.23,2018
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与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。

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(保密的学位论文在解密后应遵守此规定)
签名：导师签名：日期：
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摘要
随着激光技术的发展，光学元件的损伤成为限制大型激光装置向更高更强发展的关键问题，而熔石英由于具有良好的光学性能在大型激光装置中被广泛使用。

强激光辐照下，缺陷诱导损伤和非线性效应是造成熔石英光学元件损坏的主要原因。

缺陷诱导损伤是在强激光的辐照下，由于杂质缺陷对激光能量的吸收和强度调制，造成光学元件发生结构性破坏；非线性效应损伤是强激光辐照下由于非线性极化产生的材料力学﹑光学等性质改变而导致的材料结构破坏。

在大型激光装置的终端光学组件中，元件一般暴露在多个波长的同时辐照下，其损伤现象和损伤规律与单波长辐照有所不同，研究多波长辐照下熔石英的损伤有重要意义。

随着输出能量不断提高，在大型激光装置中，非线性效应对光束传输和元件损伤的影响逐渐受到重视，受激布里渊散射便是其中之一，受激布里渊散射的高反射效率和强超声波场会造成系统的能量损耗和元件破坏。

并且受激布里渊散射具有相位共轭、时间延迟、脉宽压缩等特性，在光学系统中有着广泛的应用，研究受激布里渊散射具有非常重要的价值。

本文通过实验方法研究了多波长辐照下熔石英中的损伤以及不同波长激光辐照下熔石英中的受激布里渊散射。

主要研究内容如下：
研究了不同波长激光单独辐照下和两个波长激光同时辐照下熔石英光学元件的损伤规律。

主要获取了损伤几率曲线与典型损伤形貌。

研究结果表明，单波长辐照下，短波长激光损伤阈值低，损伤几率曲线上升速度快；双波长同时辐照下，损伤密度增加，在1064 nm激光中加入定量的532 nm激光和355 nm激光，1064 nm 激光损伤几率曲线上升速度会加快，而在532 nm激光和355 nm激光中加入定量1064 nm激光，532 nm激光和355 nm激光损伤几率曲线上升速度无明显变化。

研究了不同波长激光辐照下熔石英光学元件中的纵向受激布里渊散射，研究了入射激光能量密度与散射效率的关系，研究了样品长度、透镜焦距以及入射激光的纵模模式对纵向受激布里渊散射产生阈值及反射效率的影响规律，观察到散
西南科技大学硕士研究生学位论文第II页射脉冲波形随能量密度的变化规律。

结果表明，纵向受激布里渊散射存在明显的阈值效应和饱和效应，当入射激光能量密度到达阈值，散射效率随入射激光能量密度迅速增加，但增加到一定程度后，散射效率保持不变。

关键词：熔石英激光诱导损伤受激布里渊散射多波长损伤阈值
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Abstract
With the development of laser technology，the damage of optical elements has become a key problem to restricting the development of large laser facilities. Fused silica is widely used in large laser facilities due to its good optical performance. Irradiated by intense laser，defect induced damage and nonlinear effect are the main reasons for the damage of fused silica optical elements. Defect induced damage refers to absorption and intensity modulation of laser energy due to impurity defects with the irradiation of intense laser. It damage the structure of element；Nonlinear damage is the damage of material structure due to the change of mechanical and optical properties caused by nonlinear polarization. In the terminal optical components of a large laser facilities, components are exposed to multiple wavelengths irradiated at the same time. The damage rules are different from those of single wavelength irradiation. It is important to study the damage of fused silica under multi wavelength radiation. With the development of laser technology，Increasing the output energy of laser. The influence of nonlinear effects on beam propagation and component damage is gradually being emphasized. Stimulated Brillouin scattering is one sort of the nonlinear effects. The high reflection efficiency and strong ultrasonic field of stimulated Brillouin scattering will cause direct damage to the components. And stimulated Brillouin scattering has the characteristics of phase conjugation, time delay and pulse width compression. It has a wide range of applications in the optical system. So Stimulated Brillouin scattering is of great importance. In this paper, the damage of fused silica under multi wavelength irradiation and Stimulated Brillouin scattering in fused silica under different wavelength laser irradiation is studied by experimental method. The main contents are as follows:
The damage rule of fused silica optical elements irradiated at different wavelengths and irradiated by two wavelengths simultaneously is studied. The damage probability curve and typical damage morphology are obtained. The results of the study show that, damage threshold of short wavelength laser is lower and damage probability curve rises faster by Single wavelength irradiation; Increase of damage density simultaneous irradiation of two wavelengths. With the addition of quantitative 532
西南科技大学硕士研究生学位论文第IV页nm laser and 355 nm laser in the 1064 nm laser, the 1064 nm laser damage probability curve will increase faster. 532 nm laser and 355 nm laser added quantitative 1064 nm laser, and 532 nm and 355 nm laser damage probability curves did not change significantly.
Longitudinal stimulated Brillouin cattering (LSBS) in fused silica optical elements irradiated by different wavelengths is studied. The relation between incident laser energy density and scattering efficiency is studied. The influence of sample length, lens focal length and longitudinal mode of incident laser on the threshold and reflection efficiency of LSBS is studied. The variation of scattering pulse waveform with energy density is observed. The experimental results show that there is a significant threshold effect and saturation effect in the longitudinal stimulated Brillouin scattering. When the incident laser energy density reaches the threshold, the scattering efficiency increases rapidly with the incident laser energy density, but the scattering efficiency remains unchanged after increasing to a certain degree.
Key words: Fused silica; Laser induced damage; Stimulated Brillouin scattering; Multiwavelength; Damage threshold
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目录
第一章绪论............................................................................................................................. １1.1引言................................................................................................................................ １1.2国内外研究现状............................................................................................................ ３1.3本文主要研究内容........................................................................................................ ６第二章强激光辐照下熔石英光学元件的损伤机理及实验方案......................................... ８2.1杂质和缺陷诱导熔石英光学元件损伤的机制 ............................................................ ８2.2受激布里渊散射及其诱导熔石英光学元件损伤的机制 ............................................ ９
2.2.1受激布里渊散射的一般描述 ................................................................................. ９
2.2.2受激布里渊散射诱导损伤的机制 ..................................................................... １１2.3实验光路.................................................................................................................... １２
2.3.1多波长损伤实验光路 ......................................................................................... １２
2.3.2受激布里渊散射实验光路 ................................................................................. １３2.4本章小结.................................................................................................................... １５第三章多波长激光辐照下熔石英光学元件的损伤特性................................................. １６3.1损伤几率.................................................................................................................... １６
3.1.1单波长激光辐照下熔石英光学元件的损伤几率 ............................................. １６
3.1.2双波长激光同时辐照下熔石英光学元件的损伤几率 ..................................... １７3.2损伤形貌.................................................................................................................... ２０
3.2.1单波长激光辐照下熔石英光学元件的典型损伤形貌 ..................................... ２０
3.2.2双波长激光同时辐照下熔石英光学元件的典型损伤形貌 ............................. ２１3.3本章小结.................................................................................................................... ２６第四章熔石英光学元件中纵向受激布里渊散射的实验规律......................................... ２８
4.1纵向受激布里渊散射光脉冲波形的探测 ................................................................ ２８4.2样品长度对纵向受激布里渊散射的影响 ................................................................ ３０4.3纵模模式对纵向受激布里渊散射的影响 ................................................................ ３４4.4透镜焦距对纵向受激布里渊散射的影响 ................................................................ ３９4.5波长对纵向受激布里渊散射的影响 ........................................................................ ４１
西南科技大学硕士研究生学位论文第VI页4.6本章小结.................................................................................................................... ４５结论................................................................................................................................. ４６致谢................................................................................................................................. ４８参考文献................................................................................................................................. ４９
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第一章绪论
1.1引言
能源短缺问题一直备受各国关注，如今能源消耗日益紧张，探求一种新的能源便显得尤其重要，人们纷纷注意到一种清洁、绿色的能源——核聚变能。

但怎样使核聚变安全可控是很多专家学者钻研的重点问题[1]。

自激光惯性约束聚变提出以来，关于惯性约束聚变（Inertial Confinement Fusion简称ICF）的研究一直受到欧美发达国家的重视，纷纷筹建大型高功率激光系统用于实现ICF计划。

大型激光装置的输出多在千焦尔量级，甚至需要更高的能量才能实现激光点火，在如此高强度的激光辐照下，系统中元件抗激光辐照的性能便尤为关键，元件损伤将严重影响激光的输出能力，甚至会破坏激光系统，严重制约ICF计划的进行。

终端光学组件是ICF级大型激光装置的核心单元之一，它要实现聚焦、采样、频率转换和谐波分离等多种功能，是整个激光装置最容易出现损伤的环节。

其研制历程充分表明缺陷诱导以及非线性效应是造成光学元件损伤最重要的原因。

熔石英具有耐高温、低膨胀、光谱透过率良好等特性，在大型激光装置中被广泛使用。

如今公认的强激光辐照下熔石英元件损伤的主要原因是，材料表面及亚表面中的杂质缺陷等对激光的剧烈吸收产生点损伤，点损伤在后续激光辐照下增长，进而引起宏观的破坏。

光学元件中杂质缺陷的主要来源是材料生长加工过程中产生的划痕、裂纹、应力以及抛光粉微粒等，杂质缺陷的存在会吸收激光能量或调制光场造成材料损伤[2]。

在ICF中，打靶需要的激光波长是三倍频，它是由基频激光经倍频与和频得到，激光波长的转换及分光效率不可能达到100%，频率转换后光学元件同时暴露在三个波长激光的作用下，所以进行不同波长激光同时作用下光学元件的损伤规律的探究是十分必要的。

许多研究表明不同波长下熔石英光学元件的损伤阈值有较大的差别，长波长作用下损伤阈值较高，短波长作用下损伤阈值较低。

在多波长同时作用下，熔石英光学元件的损伤阈值下降，并且不同波长产生损伤的原因也不尽相同。

近年来，随着光学材料生产技术和元件加工工艺的不断进步，由杂质缺陷造成的光学元件损伤正逐步得到控制。

有研究表明，磁流体加工及超声酸蚀清洗等
技术能有效减少材料表面残留的杂质颗粒，材料的损伤阈值提高，也使得激光输出功率提高，而激光输出功率的提高又带来了一系列新的问题，如非线性效应导致的元件损伤，不仅严重影响系统输出功率的提升，而且给系统安全、稳定的运行造成巨大的威胁。

在强激光作用下，介质中典型的非线性效应及相关参数[3]如表1-1所示。

表1-1非线性效应的特征参数
Table.1-1Characteristic parameters of nonlinear effect
散射效应弛豫时间/s 增益因子
/cmMW-1散射截面
/cm-1ster-1
频移/cm-1线宽/cm-1
布里渊10-910-210-6 1 5×10-3
拉曼10-125×10-310-71000 5
瑞利10-810-45×10-70 5×10-4
瑞利翼5×10-1210-310-60 1
在大型激光装置中，受激布里渊散射（Stimulated Brillouin Scattering简称SBS）是造成大口径光学元件损伤的最重要的非线性效应之一。

从上面表格可以看出，受激布里渊散射的增益因子和散射截面是这些非线性效应中最大的。

并且弛豫时间在纳秒级别，而实验室中所用激光器的脉冲持续时间一般也在纳秒级别，彼此相互对应。

所以相比于其它非线性效应受激布里渊散射更容易产生。

并且，非线性效应之间还会产生竞争，相互促进。

在ICF高功率激光器的研制过程中，美国LLNL的“NOV A”装置中熔石英透镜、反射镜和取样镜，我国“神光Ⅱ”中的取样镜，“神光Ⅲ”中取样光栅都产生了宏观裂纹，如图1-1所示。

研究人员将其归结为SBS的影响。

所以，SBS对熔石英光学元件的损伤机理及其抑制方法一直是强激光与物质相互作用领域的研究热点。

（a）神光Ⅱ中取样镜的损伤形貌（b）神光Ⅲ中取样光栅的损伤形貌
(a)Damage morphology of sampling mirror in Shenguang II
(b)Damage morphology of sampled grating in Shenguang III
图1-1大型激光系统中熔石英元件的损伤形貌
Fig.1-1Damage morphology of fused silica element in large laser system 受激布里渊散射带来的不是只有损伤效应，也有许多积极的因素。

近年来，由于激光在材料加工、医学研究等方面的发展及ICF中高功率激光装置研究的推动，激光器以及相关器件的发展十分迅速。

研究光学元件中的SBS效应，对大型激光系统的建造和稳定性有重要价值。

利用SBS的相位共轭特性不仅可以实现两级增益还可以改善光束质量修正放大级带来的波前畸变。

首先入射光通过激光器放大级，激光脉冲能量增加但由于热效应会使得此时的光束质量变差，然后通过SBS系统产生背向的SBS光，由于相位共轭效应，当光束再次通过放大级时，会使光束质量得到改善，从而达到优化光束质量、减小发散角、获得高质量激光光束的目的。

由于SBS的脉宽压缩效应，优化光束质量的同时，可以调整系统的一些参数，使得激光的输出脉宽进行压缩，得到功率高、光束质量好的激光光束。

由此可见，SBS是一种改善光束质量的有效手段，可以大大的降低激光器的规模，减少建造成本。

1.2国内外研究现状
自激光器出来以后，激光与材料的相互作用一直是研究的热点，大量专家学者进行了这方面的研究。

C R Giuliano[4]最早进行了激光诱导材料损伤机制的相关研究。

Hopper[5][6]等人最先提出光学材料表面的杂质是诱导损伤产生的主要原因，并且分析了杂质在激光作用下产生的热效应和应力对光学材料的损伤机制以
及杂质种类、大小、形状等因素对损伤的影响。

Alexander[7]等研究了杂质、自聚焦、雪崩电离等损伤机制对光学材料的影响，而且对非线性光学材料的损伤进行了相关研究。

随着激光技术的发展，激光使用方面越发多样化，激光诱导损伤更加接近实际应用。

1981年，Thomas[8][9]等研究了光学薄膜的损伤机制，探究了激光参数、薄膜参数对损伤的影响。

1984年，研究了不同脉冲宽度、光斑面积激光作用下光学薄膜的损伤阈值与损伤形貌，得到了不同参数对损伤的影响[10]。

1992年，第一次确立了损伤阈值测量方法的国际标准[11]。

1998年，Thompson 在ICF会议中，讲述了光学元件损伤的在线监测。

2000年以后，对光学元件损伤增长的问题进行了大量研究，Norton[12][13]等研究了不同波长单独及同时作用下，熔石英损伤增长的问题，并指出材料后表面损伤面积呈指数增长。

研究了1053 nm和351 nm同时作用下熔石英的损伤增长规律，实验说明1053 nm和351 nm 激光同时作用下损伤面积呈指数增长，并且指出只有在351 nm峰值后的1053 nm 激光能量对损伤增长有贡献。

DeMange[14]等研究者研究了532 nm和355 nm激光同时作用KDP的损伤规律，并且指出多波长同时作用于材料可以等效为单一波长的有效能量。

此外，关于提高材料抗激光损伤的方法也发展迅速。

Norton[12][13]等在研究损伤增长的过程中，发现一些位置出现损伤后在后续激光的作用下，损伤阈值不仅没有降低反而有所提高，这就是后来的激光预处理技术。

超声酸蚀清洗、磁流体加工等都是能提高材料损伤阈值的有效手段。

早期关于受激布里渊散射的研究主要在理论研究上。

1921年，由Brilliouin 最早提出布里渊散射的概念，但直到第一台激光器问世后，SBS才实际被观测到，进而引起人们的重视。

1964年，R.Y.Chiao[15]等人最早观测到SBS现象，并对SBS 造成光学元件损伤的机制展开了研究。

1965年，N.M.Kroll[16]与herman[17]等人构建了SBS三波耦合方程。

C.R.Giuliano[18]试图用实验验证SBS破坏机制的存在。

随着激光技术的进步，受激布里渊散射的相关研究也更加贴近应用。

1972年，美国贝尔实验室研究了光纤通信中的SBS效应以及其对通信的限制作用[19]。

1972年，Zel’dovich探测到SBS是入射光的相位共轭波[20]，随后的研究中，SBS 在图象处理、图象传输、滤波、光学信息处理以及高能量激光系统等方向都有着广泛的运用。

80年代，在NOV A激光器上，发现大型光学元件产生了损伤，研究人员在随后的研究中，认为是横向受激布里渊散射造成的结果，并根据经验总结归纳出了横向受激布里渊散射破坏阈值公式，但缺乏严格的理论推导。

为降低大型激光装置内横向受激布里渊散射效应对元件的破坏作用，1989年，该实验室的J.R.Murr等人给出了一套合理的方案，并且使用数值模拟的方法对此进行了研究分析，结果显示，带宽的增加对受激布里渊散射有非常强的抑制作用，可以减小SBS的破坏效应。

1992年，C.E.Thompson等从这一方案出发，研制了可以用于NOV A激光器的抑制系统[21][22]。

2010年，法国Steve Hocquet利用非正弦相位调制代替正弦相位调制，在相同SBS阈值的情况下提高了光谱的均匀性[23]。

S. Mauger等人研究了SBS与其它非线性效应的相互作用[24]。

同年，日本的K.Mikami等人研究了温度与SBS阈值的关系，并指出SBS现象可能是温度依赖的激光诱导损伤阈值的原因之一。

在基频光和三倍频光的同时作用下，随着温度的降低，损伤阈值线性增加，原因可能是，在不同的温度下，非线性效应发生改变[25]。

Sarah Mauger等人研究了自聚焦成丝与SBS的关系[26]。

利用数值模拟方法，研究了纳秒脉冲激光在熔石英体内的克尔自聚焦和瞬态布里渊散射的相互作用。

Stavros等人研究了KDP晶体中的SBS效应[27]。

我国关于激光与材料相互作用的研究也在发展进步，2009年周明[28]等研究1064 nm和532 nm单独以及同时辐照下光学薄膜的损伤规律。

尹伟[29]等研究了真空环境下熔石英的损伤及损伤增长，探究了缺陷诱导损伤的机理，以及不同环境中熔石英的损伤规律并且采用预处理技术对熔石英表面进行处理。

2013年，邱荣[30]等研究了不同波长下熔石英的损伤规律，指出激光波长短，损伤阈值低，光学元件损伤的原因是元件表面和亚表面的杂质、裂纹等。

并且对熔石英的损伤增长进行了研究，结果表明1064 nm激光辐照下损伤增长较慢，355 nm激光辐照下，损伤迅速增长，而532 nm辐照下，损伤增长迅速且均匀。

刘红婕[31]等对熔石英亚表面缺陷分类，并采用351 nm纳秒激光辐照熔石英，研究损伤阈值与损伤密度。

上海光机所孟绍贤等构建了瞬态SBS造成元件损伤的方程，进行了元件损伤过程中声波强度与入射光强和脉冲宽度变化关系的研究[32~35]。

国防科技大学
的郭少锋[36]构建了SBS 光与力相互作用的方程，进行了SBS对固体损坏过程中相关力学问题的研究，邓少永[37]利用仿真技术研究了SBS效应，并且通过实验的方法研究了熔石英等固体材料中的SBS散射性能。

朱永祥[38]研究了声场与散射光的相互作用，而且提出了利用增强初始声场的方法来增加SBS效应，从而降低产生阈值、增加散射效率。

中国工程物理研究院根据神光系列大型激光装置中出现的问题进行了研究，韩伟等研究了SBS效应与光栅损伤间的关系[39~41]。

哈尔滨工业大学对LSBS的相关光学特性进行了相关的实验研究并且采用数值模拟的方法研究了SBS的光学特性[42-44]，还对液体介质中多纵模条件下的LSBS 进行了研究[45]。

北京大学的潘新宇等总结了超快声脉冲的检测手段，为SBS的声场的测量提供了方法[46]。

此外，国内还有很多专家学者对光纤中的SBS效应进行了研究[47~52]、SBS相位共轭效应的研究[47~58]、光学击穿对SBS的影响[59]、液体和气体中的SBS效应等许多方面展开了研究[60][61]。

1.3本文主要研究内容
本文主要采用实验的方法，研究了不同波长激光辐照下熔石英光学元件的损伤规律以及熔石英光学元件中的纵向受激布里渊散射效应，主要内容如下：第一章为绪论，介绍了研究背景，激光与材料相互作用的发展过程，简述了国内外研究现状。

第二章为激光诱导损伤的基本理论，主要介绍了杂质粒子诱导熔石英光学元件损伤的机制以及杂质缺陷的来源。

介绍了受激布里渊散射的一般描述，以及受激布里渊散射的阈值性、时间延迟、相位共轭和脉宽压缩等基本特性。

简述了多波长损伤和受激布里渊散射的实验光路以及实验方案。

第三章为不同波长的激光辐照下熔石英光学元件损伤特性的研究，进行1064 nm、532 nm、355 nm三个波长激光单独辐照或两两同时辐照下熔石英的损伤规律的研究，获得不同波长、不同能量密度下的损伤几率曲线与典型损伤形貌，探讨了杂质缺陷诱导熔石英光学元件损伤的机制。

第四章为不同波长激光辐照下熔石英光学元件中纵向受激布里渊散射效应的研究。

实验对纵向受激布里渊散射光的波形进行了观测，研究了1064 nm激光辐照下熔石英光学元件中受激布里渊散射的产生阈值及反射效率，获得了散射效
率随能量密度变化的关系。

研究了样品长度、透镜焦距、激光纵模模式、激光波长等参数对熔石英光学元件中纵向受激布里渊散射产生阈值和反射效率的影响。

第二章强激光辐照下熔石英光学元件的损伤机理及
实验方案
2.1杂质和缺陷诱导熔石英光学元件损伤的机制
强激光辐照下光学元件的损伤是一个非常复杂的过程，它与激光参数、材料参数以及实验环境等多个因素有关。

产生损伤的机制主要有多光子吸收、光压、非线性效应、热吸收和光场调制等[62~64]。

损伤的产生可能是一种机制单独作用的结果，也可以是多种机制共同作用的结果。

光学元件的损伤对激光系统的影响主要有以下几个方面：损伤区对激光能量的遮挡，减少激光能量的输出；损伤区对激光的剧烈吸收，使系统破坏程度增加；损伤区对光场的调制，使得光束质量变差，局部光场增加造成后续元件的损伤，进一步破坏激光系统。

强激光辐照下，杂质缺陷是诱导光学元件产生损伤的主要原因。

在熔石英生长过程中，环境中的杂质粒子取代熔石英的位置形成杂质缺陷，晶格热运动导致熔石英出现错位、空位等缺陷，这类缺陷诱导产生损伤的主要原因是对激光能量的吸收；熔石英材料切割抛光过程中，机械外力会使材料表面产生裂纹、划痕以及残余应力等，这类缺陷诱导产生损伤的主要原因是对光场的调制，并且材料亚表面裂纹、划痕以及残余应力也会使元件整体的机械性能下降，抗损伤能力降低；另外元件抛光过程中，表面会残留大量的抛光粉颗粒，这类缺陷杂质通常对激光有较强的吸收；激光器工作过程中，杂散光作用到各种实验仪器上，会激发出金属颗粒或其他杂质附着在光学元件表面，当有激光辐照时，杂质颗粒会对激光剧烈吸收产生损伤。

不同激光波长辐照下，熔石英光学元件损伤阈值差距较大，短波长的激光其单光子能量大更容易被吸收，导致其损伤阈值低。

而长波长的激光往往需要较大的能量才能诱导产生损伤。

并且不同波长对应的损伤缺陷也不同，基频光所对应的杂质缺陷主要是光学元件亚表面金属杂质、裂纹以及划痕中的杂质，这类杂质对基频光有较强吸收，但其体积大，埋藏深，所以较大的激光能量才能发生损伤。

三倍频激光对应的杂质缺陷主要是抛光过程引入的氧化铈等氧化物，这类杂质对三倍频激光吸收较强但对基频光的吸收很弱，其埋藏浅，体积小，较小的激光能量便能引起损伤。

而对于倍频激光，体积较大的金属杂质对其有吸收，体积较大。