自组装量子点激子的精细结构分裂下界

图 1（有色线）对比地分析四个不同的点群。最高已被占据和最低未被占据的单粒子层显示 为黑线。与它们对应的不能简化的随后的激子状态表示为亮（暗）状态和实（虚）线。C1 点群的图形显示了任意的合金结构。
之前我们展示了 FSS 在应力作用下的数值结果， 现在我们在对称参数上分析 结构和畸形。在图 1 中，我们显示四个对称性与相应的单粒子最高占据状态（使 用字母 v 表示）及最低未占状态（用字母 c 表示） 。在图 1 下部，激子状态产生 是直接由单粒子状态定性考虑了电子-空穴交换而创建的。亮（暗）的状态都显 示为实（虚）线。对称性 Td 可以用大块闪锌矿，也可以用闪锌矿为材料制成球 体。从导带Γ
图 2（有色线）在沿[110]方向的单轴应力下，沿[110]方向伸长的 In(Ga)As QDs 的激子线 的交叉和反交叉。 图 2(b)中的红色图显示了最低激子跃迁的振子强度在平面中的极坐标图。
图 3（有色线）在圆柱对称(a-h)、细长的 InAs/GaAs 和 In0.6Ga0.4As/GaAs 的量子点受外部沿 [110](c,d)、[110](a,b,e,f,i,j)和[110](g,h)结晶方向的单轴应力时，调谐 FSS。
结果证实了我们的原子论经验赝方法用于本任务的准确性。 对于我们所施加的应 力范围（超出目前国家的最先进的实验）这些斜率代表在 3-5meV 的范围内变化 激子。与使用电场相比，振子强度保持在所施加的应力的范围内恒定。如果为了 利用赛尔效应和有机会作为有效的单光子源使用 QD，QD 的发射波长必须调谐来 和恒定波长（光或者空腔模式下）共振，系统的这个特性是很有用的。
在图 3 中，我们展示了 InAs 和合金 In(Ga)As/GaAs 的有圆形底座的 QD 的
FSSs 是沿[110](a,b),[100](g,h),[110](e,f)方向施加的应力的函数。 在图 3(i) 和 3(j)中，这量子点沿[110]方向拉长并且应力也沿拉长方向。沿[110]和[110] 方向施加的应力是对称保护的，对于纯粹的 InAs 量子点，会导致交叉。这在图 3(c)、3（e） 、3(i)中画直线过零表示。对于合金量子点的情况，相对于该实验 最现实的情况下， 我们视反向交叉为经过最小值并且以正斜率结束的具有负斜率 的曲线。我们可以看到，对于不同结构的量子点和施加在量子点上面不同应力， 其 FSS 的下届大约为 3μ eV。对于纯的 InAs QD,沿[110]方向施加应力，其 FSS 的下届大约为 5μ eV。 值得注意的是， 对于嵌入在微腔中的 QDs， 由于赛尔效应， 辐射线宽可能大于 1μ eV。在这些条件下，大于 2μ eV 的 FSS 仍可导致允许纠缠 光子对产生的光谱重叠。 总之，我们证明，对于合金自组装量子点，通常在实验设置下，经过反向交 叉的活泼激子的状态是所施加的应力的一个函数。这将给 FSS 设置一个下届，对 于 In0.6Ga0.4As/GaAsQDs,大约是 3μ eV。对于纯的 InAs QDs，沿高对称的[110]和 [110]轴方向施加应力，状态交叉并且 FSS 可能减小到 0。我们给出了基于一系 列在理论上分析多种激子的结果的理解。在总体上我们发现，通过外部约束“恢 复” 原子对称性的吸引人的想法是一种误解。 然而， 应力被证明能导致激子能量、 FSSs 和光的偏振方向的显著变化，它仍然一个令人激动的研究途径。我们建议 从[001]方向生长的纳米结构中寻求便捷可靠的纠缠光子源应该从创造结构的高 对称性（例如纯量子点）和用对称性来保护外部约束开始。
在这篇文章中，我们报告 In(Ga)As 合金量子点的 FSS 可以通过单轴应力沿 着[100]、[110]和[110]方向调谐到一定的程度，但不能低于一定值。这个效应 是由于原子的结构和基础对称性反交叉作用所导致的。 我们通过相关激子的大量 经验赝算计算来量化这些效应的大小。 我们考虑 In(Ga)As/GaAs 有圆形底座（直径 25.2nm,高为 3.5nm）的镜头形 状的 QD 点些， 沿[110]长轴方向有细长的椭圆形底座 （长 （短） 轴为 26.5nm （23.9nm） 高为 3.5nm） ，并且截取高度为 3.5nm 和 7nm 的锥形（基地直径 24nm，顶部直径 为 18nm）的量子点。我们根据 Milner 等人讨论的模型 5 的分级配置文件和 QD 的体积确定不同的 60%和 80%的合金组合物。我们调查单轴应力沿[110]、[110] 和[100]结晶方向的效应。单轴应力是由沿所施加应力的结晶方向变化的晶格参 数产生的。 应力值用这个关系来计算： S = Y[(������0 − a)/������0 ],其中 Y 是杨氏模量， ������0 和a分别是平衡和扭曲时的晶格参数。 闪锌矿立方晶体的杨氏模量是各向异性的。 GaAs 中沿[100]和[110]结晶方向的杨氏模量分别是 Y=85.2GPa 和 Y=121.3GPa。 对于每个施加的应力的仿真小区的原子位置， 以及沿[110]方向生长的模拟细胞， 用原子价方法放宽最小应变能。 量子点的单粒子轨道和精力都用原子论赝势的计 算方法，取布里渊区的不同部分，以及自旋轨道耦合的应变，带耦合，偶合综合 考虑，保留在原子的结构。库仑和交换积分是从原子波函数计算得到，在 Ref 等人的计算中显示为红色，而相关的激子状态由配置交互的方式计算得到。对于 组态相互作用计算，我们用从最低能量电子和最低的空穴（包括旋转）构建的所 有可能的决定因素，因此考虑了相关性。 我们现在讨论取决于激子的最小跃迁的应力（不是它的 FSS） 。我们发现， 单轴应力引起了 InAs/GaAs QD 中激子能量的红移，当它在合金 In(Ga)As/GaAs 应力引起蓝移。 这相当令人惊讶的结果（几个效应作用于有应力作用趋势的激子 上）可以追溯到 InAs 和 InGaAs 的电子产生的势能大小不同。这使得在合金 In(Ga)As QDs 中的单粒子电子态需要外加应力增加比 InAs QDs 中多，而空穴以 相同的速率增加。在沿[110]方向的外部应力下，圆柱对称透镜形的 InAs(In0.6Ga0.4As)QD 的活泼激子能量以斜率为 6.9μ eV/MPa(8.9μ eV/MPa)线性 增加， 这与实验结果吻合。 对于细长透镜形 In0.6Ga0.4As/GaAs 的 QD 我们它的证明 斜率为 8.8μ eV/MPa 这也和实验结果((11.6±1.8)μ eV/MPa)十分的吻合。这些
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。就由任意合金制成
的量子点来说，例如 InxGa1-xAs，只有确认操作和状态都属于Γ 1。因此，所有状 态在原则上由于光学选择原则是活泼的，然而，对于经典量子点结构来说，最低
的两个状态的一些幅度没有上面两个状态明亮。 从这些方面考虑， 我们希望在一个纯粹的透镜形有圆形底座的量子点或者有 沿着高对称性（C2v 对称）的[110]或[110]方向的拉长底座，这两个明亮的状态 有能力跨越，因为它们属于不同的不可约表示。在沿[100]或者[010]方向（C2 对称性）有变形的属于Γ 1 的两个明亮状态的情况下，应该进行反交叉（或避免 交叉） 。这对于 C1 对称合金化得量子点的情况来说也是正确的。决定能调整 FSS 的能力的关键性问题是导致反向交叉作用的幅度。 虽然 QDs 在本质上可能永远不 会有完美的 C2v 对称性，但是这样一个对称性的假设有多好呢？回想一下，大量 的关于 QDs 文章中都假设结构有 C2v 的对称性（或者更高，有时甚至抛弃有着连 续������∞������ 对称性的 2D 电势） ，所以这个问题是合理的。 为了有量化的答案回答由考虑对称性提出的问题，我们在数值上计算了 FSS。 在图 2 中我们画了两个激子对于纯粹的 InAsQD(a)的能量线 E[110]和对于合金 In0.6Ga0.4As/GaAs 的 QD 的能量线 E[110]都作为应力沿着[110]方向的函数。这显示 出应力显著影响着 FSS。这是晶体晶胞的变形和它对原子布洛赫函数反响的结果。 整体“宏观”的纳米结构体的形状的变形小于施加的最大应力的 0.2%并且是不 参与作用。这里的 FSS 的原子短程的原因是惊人的。我们发现，正如我们前面指 出，FSS 和整体形状的不对称无关，这和执着于 FSS 源于伸长率和形状不对称的 误解相反。 对于图 2(a)中纯粹的 QD 的对称性是 C2v，并且在考虑对称性的情况下 看Γ 2 和Γ 4 激子状态的交叉 （图 1） 。 交叉发生在实验能达到的大约 50MPa 的压力。 对于合金 QD 如图 2(b)，的对称性被减少到 C1 并且激子状态属于相同的Γ 1 表示 （如图 1）并且反向交叉。像往常一样，状态特性变化随着反向交叉逐渐发生。 在插图 2(b)中，我们展示了一系列的振子强度的极坐标图。 对于 120MPa 的拉伸压力，最低激子状态是沿[110]方向偏振的并且对于一个 240MPa 的压缩压力旋转到[110]方向。
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和重/轻空穴带Γ 8v,随后激子被分成一个明亮的三线态Γ 5 和暗三
源自文库
线态和Γ 4Γ 5 的对称双重峰。如果基底是圆形或者沿[110]和[110]方向的拉长， 一个纯粹（和合金的相对）透镜形的 QD 的对称性是 C2v。这两个活泼的激子不可 简化地表示为Γ 4 和Γ 2。如果 QD 沿[100]或[010]方向上拉长，或一个圆形点沿 这些方向强调， 对称性被减少到 C2。 在这种情况下， 单一粒子态用Γ 3 和Γ 4 表示。 活泼激子都用同一不可简化的Γ 1 表示，而暗状态属于Γ
自组装量子点激子的精细结构分裂下界
摘要：激子精细结构分裂描述了活泼激子由于晶格原子对称性和电子-空穴对交 换作用结果而分裂。 正在努力用外部约束消除这种自然分裂以便在量子光学中应 用量子点。 我们通过百万个原子经验赝势计算实际结构中存在分裂的下界。我们 通过精辟地分析来支撑我们的数值计算。 因为纠缠光子在量子传输、 量子密码学和量子计算中的应用潜力，所以纠缠 光子近年一直是实验和理论研究的主题。半导体量子点（QD）的双激子级联已经 被提出作为偏振纠缠光子对源。偏振纠缠光子在级联时产生，双激子(∣XX>)→ 激子(∣X>)→基态(∣0>)， 其中光子对的偏振由中间激子态的自旋确定。在一个 理想的有简并的中间激子状态的量子点(QD)中第一个光子（(∣XX>)→(∣X>)） 是偏振的第二个光子纠缠（(∣X>)→(∣0>)） 。因此，理想情况下，这种两极分 化的纠缠提案要求中间激子状态是简并的。然而对于沿着[001]方向生长实际自 组装半导体量子点，中间激子状态由于闪锌矿结构中原子各向异性、自旋-轨道 作用和电子-空穴对相互作用的结果是分裂的。 两个活泼激子状态之间的能量差， E[110]-E[110],是精细结构分裂(FSS)In(Ga)As/GaAs 量子点(QD)的 FSS 和辐射线宽 (≈1μ eV)相比通常是相当大的(≈10μ eV)，激子衰减路径是不可区分的这有害 于激子产生纠缠光子对。 最近， 我们已经证明[111]生长量子点有一个消散的 FSS 是产生纠缠光子对的理想选择。然而，在操纵和减少 FFS 的辐射线宽下使用“标 准” 自组装沿着[001]方向生长的量子点产生偏振纠缠光子对还需要持续的努力。 正在努力操纵和减少 FSS，包括电场，磁场，应变，局部退火技术方面，光谱过 滤和低 FSS 的量子点选择。面内磁场已经成功用来调整 FSS。但是，这种实验装 置十分复杂。后生长的退火处理也显示能大大降低 FSS。在这个过程中，然而， 转移光子能量十分显著， 接近最大值与浸润层发射的能量相近。操纵 FSS 的另一 种方法就是应用单轴应力。应经证明了 FSS 可以通过这一过程基本上能被调谐。 赛德尔等人在他们所施加的应力范围已经成功的将 FSS 从 30eV 降低到 15eV。他 们认为， 一个大的应力或者从一个 FSS 大约为 10eV 预退火的 QD 开始，可以调谐 FSS 到 0。 但是， 这里仍然有一个基本的问题那就是它是否能在原理上可以实现。