有效非线性光学系数

§2.4 有效非线性光学系数
由上节的讨论可以看到，为了高效率率地产生二次谐波，除了采用具有高非线性介质外，还应满足相位匹配条件。

在实际工作中，人们引入了有效非线性系数
eff d 的概念，并指出，为了有效地产生二次谐波，希望eff d 愈大愈好。

2.4.1 有效非线性极化率
在求解三波混频的耦合波方程时，引入了有效非线性极化率()
2
eff χ。

例如
()
()()
()()()
()
()()()()
223312122
312312;,;,eff
a a a a a a μαβμαβμαβ
χωχωωωωωχωωωωωω=⋅-:=-∑ (2.4.1-1)
有效非线性极化率除表征介质的非线性特性外，还与混频光场的偏振方向有
关。

有效非线性极化率实际上表示了频率为1ω和2ω的两个单位光电场，通过二阶极化率张量()
()2312;,χ
ωωω-产生频率为3ω的非线性极化强度在()3a ω
方向上的
投影。

耦合波方程的解与有效非线性极化率有关，而不与非线性极化率张量中每个元素单独发生关系。

从物理上来看这是很显然的，因为所产生的非线性极化强
度中只有与()3a ω 方向一致的分量才与()3a ω
偏振方向的入射光波发生耦合，而
与()3a ω 偏振方向垂直的分量与()3a ω
偏振方向的入射光波不发生耦合。

用耦合波方程解释 ： ()()()()323333i k
z
E z i a P z e z n c ωω-∂=⋅∂ (2.4.1-2) 2.4.2 几种非线性匹配方式：
为在晶体中达到相位匹配，参与非线性相互作用的三个光波应取特定的偏振
方向。

在晶体坐标系中的示意图：
o偏振光的单位矢量矩阵为：
sin
cos
o
a
φ
φ
⎛⎫
⎪
=- ⎪
⎪
⎝⎭
，e偏振光的单位矢量矩阵为：
k
z 光轴
o光
e光
非线性晶体
图 1 实验室坐标系中非线性晶体中光轴、波矢及光场偏振方向示意图图 2 晶体坐标系中波矢、o光和e光偏振方向方位取向图
cos cos cos sin sin e a θφθφθ-⎛⎫ ⎪=- ⎪ ⎪⎝⎭
2.4.3 有效非线性光学系数计算
在非线性光学中，除了采用非线性极化率张量()
2χ
描述非线性作用外，习惯上，
特别对实验工作者采用非线性光学系数d 描述非线性相互作用。

d 与()
2χ 有如下关系。

()()()21212,,d μαβμαβχωωωω= (2.4.3-1) ()()()2,2,d μαβμαβχωωωω= (2.4.3-2)
用d
代替三波混频中的()2χ同样可得到有效非线性光学系数（倍频系数）。

()()()211'e f f d a d a a ωωω=⋅:
(2.4.3-3)
由本征对易对称性()()2;,2;,d d μεβμβαωωωωωω-=- 设定：1,2,3μ=
()()()()1
2
3
4
5
6
xx
yy zz yz zy zx xz xy yx l αββα==
二阶极化率张量元由三个脚标简化为两个脚标()
2
l μχ
用二次谐波非线性光学系数()2;,l d μωωω-表示，其张量形式为：
111213141516212223242526313233343536d d d d d d d d d d d d d d d d d d d ⎛⎫
⎪
= ⎪ ⎪⎝⎭ (2.4.3-4)
在完全克莱曼对称近似下，d
张量中18个元素减少到10个。

1226d d = 3224d d = 362514d d d == 3115d d = 3423d d = 3513d d =等
111213141516162223241412152433231314d d d d d d d d d d d d d d d d d d d ⎛⎫ ⎪
= ⎪ ⎪⎝⎭
(2.4.3-5)
例如42m 类晶体KDP
在空间对称作用下，独立元素会进一步减少。

有效非线性系数用eff d 用矩阵运算表示：
()()()
'
211'11'
111112131415
16'112222122232425
26''
11113132333435
36''1111''11112eff
x x y y z z x y
z y z z y z x x z
x y y x d a d a a a a a a d d d d d d a a a a a d d d d d d a a a a d d d d d d a a a a a a a a ωωω=⋅:⎛⎫ ⎪ ⎪⎛⎫
⎪ ⎪⎡⎤= ⎪⎣⎦ ⎪+ ⎪ ⎪⎝⎭ ⎪
+ ⎪ ⎪+⎝⎭
(2.4.3-6)
42m 类晶体四种相互作用方式的有效非线性光学系数eff d 计算如下：
(1) 42m 类晶体1类匹配()o o e →作用方式：
()221112131415162122232425
263132333435
36sin cos 0cos cos cos sin sin 00sin 2eff
d d d d d d d d d d d d d d d d d d d φφθφθφθφ⎛⎫ ⎪
⎪⎛⎫ ⎪
⎪=-- ⎪ ⎪ ⎪ ⎪⎝⎭
⎪ ⎪ ⎪-⎝⎭
(2.4.3-7)
()()221414363636sin cos 000000cos cos cos sin sin 000000000000sin 20cos cos cos sin sin 0sin 2sin sin 2eff
d d d d d d φφθφθφθφθφθφθφθφ
⎛⎫ ⎪
⎪⎛⎫ ⎪
⎪=-- ⎪
⎪
⎪ ⎪⎝
⎭ ⎪ ⎪ ⎪-⎝⎭
⎛⎫ ⎪
=-- ⎪
⎪-⎝⎭
=- (2.4.3-8)
(2) 42m 类晶体II 类匹配()e o e →
()()1414361414361cos sin 221cos sin 2000002cos cos cos sin sin 00000000000sin cos sin sin cos cos 2sin cos cos cos cos sin sin sin sin cos cos 2eff
d d d d d d d θφθφθφθφθθφθφθφθφθφθφθθφθφ⎛⎫- ⎪ ⎪ ⎪
⎛⎫ ⎪ ⎪ ⎪=-- ⎪
⎪ ⎪⎝
⎭ ⎪- ⎪
⎪ ⎪⎝⎭
-⎛⎫ =-- ⎝⎭1436143611
sin 2cos 2sin 2cos 2221
()sin 2cos 22d d d d θφθφθφ⎪
⎪
⎪=
+=+ (2.4.3-9)
克莱曼对称下，1436d d =，14sin 2cos2eff d d θφ= (3) 42m 类晶体I 类匹配()e e o → 作用方式
()()2222142143621414236214cos cos sin sin 00000sin sin cos 000000sin 2sin 00000
sin 2cos cos sin 2sin 2sin sin cos 0sin 2cos cos sin 2sin 2sin eff d d d d d d d d θφθφθφ
φ
θφθφθφθφφφθφθφθφ⎛⎫ ⎪ ⎪⎛⎫ ⎪
⎪=- ⎪
⎪- ⎪ ⎪⎝
⎭
⎪- ⎪ ⎪⎝⎭
-⎛⎫
⎪
=-- ⎪
⎪⎝⎭
=-+21414sin 2cos sin 2cos 2d d θφθφ
= (2.4.3-10) (4) 42m 类晶体II 类匹配()o e o → 作用方式：
()()1414361414361411cos sin 221cos sin 2000002sin cos 000000000000sin cos sin sin cos cos 2sin cos sin cos 0sin sin cos cos 211
sin sin 222eff
d d d d d d d d d θφθφφφθφθφθφθφφφθφθφθφ⎛⎫- ⎪ ⎪ ⎪
⎛⎫ ⎪ ⎪ ⎪=- ⎪
⎪ ⎪⎝
⎭ ⎪- ⎪
⎪
⎪⎝⎭
-⎛⎫ ⎪
=- ⎪
⎪⎝⎭
=--414sin sin 2sin sin 2d θφθφ
=- (2.4.3-12) 42m 类晶体四种相互作用和有无克莱曼对称下的有效非线性光学系数
表2 42m 类晶体的有效非线性系数
可见在Kleinman 对称近似下，无论正轴负轴晶体， 还是I 类匹配或II 类匹配，有下列关系成立：
()()()()
eff eff eff eff d o o e d o e o d e e o d o e e +→=+→+→=+→ (2.4.3-13)
上面两式也可由Kleinman 对称性和极化率张量的完全对易对称性证明。