THz波与物质相互作用的物理和应用
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暑期凝聚态前沿系列讲座－物理所D-212, 2013.7.15
THz 波与物质相互作用的 物理和应用
中科院物理所 光物理实验室 汪 力
关于THz辐射
1 THz = 1012 Hz
THz辐射的频率落在微波和红外波段之间。它的产生 和探测，可以分别采取电子学和光子学技术。
THz Gap － 电磁波谱中有待深入研究的最后一段。
THz辐射在生物学中的应用
THz辐射应用于生命科学研究的物理基础： 生物分子对THz辐射的响应主要来自于由大分子 的整体构型和构像决定的集体振动模，而不是通常光学
方法测量的电子结构或与单个化学键相关的振动模(局
域模)。由于蛋白质等生物大分子具有较高刚性的二级 结构和相对柔性的三级结构，THz光谱对于研究生物大
ps ps ps ps ps ps ps
8 7 6 5 4 3 -20 0 20 40 60 80 Delay Time (ps) 100 120
~ 20 ps
0
-4
0
1
2
Time (ps)
3
4
THz辐射信号和泵浦光强的关系
Peak Amplitude After Pump (a. u.)
8
T = 120 ps
THz-TDS测量系统(物理所)
1. 单壁碳纳米管的光感生透明现象
Ref Pump Ref Pump
2
30
1.2
THz Signal(a.u.)
Amplitude (a.u.)
0
20
tpump/tref
1.0
10 -2
0.8
1
2
3
1
2
3
0
0.6
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
Time (ps)
2 2 E ( x, y, z ) {E (k x , k y ,0) exp[ik 1 2 (k x ky ) z ] exp[ 2i(k x x k y y )]}dk x dk y
2 2 2 ( k x ky ) 1
远场辐射(不包含亚波长细节)
单壁碳纳米管的各向异性响应
90 Parallel o Left 15 Rotation o Right 15 Rotation 30
1.0
A
E
120
60
0.9
150
0.6
0.8
Signal(nA)
0.6
B C
0 60 120
D
F G
180 240 300
H
0.3
180 0
0.3 0.6
210 330
分子的整体结构变化具有独特的优势。
Information in THz Responses
Structure related response time scale in bio-molecules
(Opportunities in THz Science, Report of a DOE-NSF-NIH Workshop held February 12 – 14, 2004, Arlington, VA)
应用于无标记基因诊断
样品：vector pcDNA3
HFE DNA (oligos)
可分辨单个碱基对的改变，可对10-15 mol的样品进行检测
肿瘤组织的THz成象
我们在THz研究领域的部分工作
THz辐射和凝聚态体系、生物体系的相互 作用
亚波长空间调制结构材料中太赫兹电磁振 荡的激发和传播，以及在传感测量等领域 的应用
0 20 40 60 80 100 Time delay (ps)
探测脉冲
样 品
-0.05 -20
激发脉冲 － 把体系制备到特定的状态: 0
(t )
测量脉冲 － 观察激发态弛豫过程中( (t ) f )，系统特 定参量和性质的变化: A{(t )}
典型问题 ：凝聚态体系中各种元激发的弛豫动力学，原子、分子 体系的激发态演变过程和机理，大分子(特别是生物分子)中的能量 和电荷转移过程，以及光诱导的构型、构象变化、分子反应等。
时域透射光谱，时域反射光谱
样 品 入射脉冲A0(t) 出射脉冲As(t) 复介电常数() R() 复电导率() 吸收系数() 、折射率n()
As (t) A0 (t)
THz时间分辨光谱
可变延迟
泵浦脉冲
0.20 0.15
OD
0.10 0.05 0.00
飞秒时间分辨 的动力学过程
3.一种THz近场测量设计
阿贝衍射理论决定的分辨率极限(瑞利判据 )：
0.61 n sin( )
: 成像光源波长 n : 成像介质折射率
min /2
:显微物镜的半孔径角
THz辐射的典型波长：1 THz ~ 300 mm
基于标量衍射理论的分析
把成像面(z = 0)发出的电磁波用平面波展开：
Amplitude (a.u.)
0.4
0.0
-0.4
0
60
120
180
240
300
360
Degree (rad)
Angle (deg.)
Enhancement of the modulation by Pulling
Enhancement of the modulation by Pumping
这些实验结果，支持纳米碳管薄膜中由texturing产生应力的假设。
-
+
THz EM responses depends on electrical dipole moment and effective mass of the system
视紫红质Retinal分子的构像分析
All-trans 13-cis 9-cis
M.Walther, et al, Chem.Phys.Lett. 332, 389(2000)
THz辐射在物理学中的应用
物理基础： 凝聚态物质中的电荷、晶格振动、Plasmon, Polariton 等准粒子在THz波段有非常灵敏的响应。 分子的振动、转动频率很多位于THz波段。 可以实现飞秒时间分辨的动力学分析。 直接测量样品的复介电常数。
麦克斯韦方程 ＋ 薛定谔方程 电磁场行为(E, B) 本构关系(, m) 物质体系状态()
R(r,t) －电荷分布 M(r,t)－质量分布
-
+
太赫兹响应
太赫兹与物质的相互作用特点
凝聚态物质中的电荷、晶格振动、Plasmon, Polariton等准 粒子(元激发)的特征频率位于太赫兹波段，并且具有非常 灵敏的响应。各种分子的振动、转动频率很多位于THz波 段。 生物大分子对THz辐射的响应主要来自于由大分子的整体 构型和构像决定的集体振动模，而不是通常光学方法测量 的电子结构或与单个化学键相关的振动模(局域模)。由于 蛋白质等生物大分子具有较高刚性的二级结构和相对柔性 的三级结构，THz光谱对于研究生物大分子的整体结构变 化具有独特的优势。
Frequency (THz)
Frequency (THz)
这种碳管薄膜的介电性质可以由一个二元模型来描述。
在光学激发下，电子密度和洛仑兹振子强度的增加和两者对 介电函数贡献的反号，导致了所观察到的结果。
X.L.Xu, Li Wang, et al, Chem.Phys.Lett. 410, 298 (2005)
2. GaAs表面和界面的载流子超快过程研究
利用泵浦－探测方法，研究光学激发下半导体表面/界面Βιβλιοθήκη Baidu的电子激发、驰豫，和耗尽层中电场的超快过程。
SI-GaAs在光泵浦下的THz辐射增强
Peak Amplitude (a. u.)
8
THz Field (a.u.)
4
T≤ 0 T = 0.8 T = 2.5 T = 4.0 T = 7.0 T = 30 T = 120
超导器件中的二维电流场测量
YBa2Cu3O7- thin film
S.Shikii, et al, Appl.Phys.Lett. 74, 1317(1999)
集成电路的内部结构探测
Picture of chip
THz image of chip
B.B. Hu and M.C. Nuss, Optics Letters 20, 1716 (1995)
(d) THz光子的能量只有几毫电子伏特，因此不容易破坏 被检测的物质。这一点对于生物样品测量非常有利。
物质在不同波段的电磁响应
可见光：通常为电子态激发，典型能量为eV量级， 具有很高的空间局域性(已有广泛研究) 红外光：体系的振动和转动激发，和体系在较小 尺度里的空间结构相关(开展的研究比较多) 太赫兹：典型量子化能量为meV，往往和大尺度 非局域的集体激发关联(很少研究)
GaAs中Dressed准粒子的形成
Y.A.Vlasov et al, Nature, 414, 289(2001)
飞秒脉冲激发后，库仑屏蔽 和Plasmon散射的建立过程
“束缚态”水的THz吸收光谱
H2O
AOT
纳米尺寸反向胶束中水的THz吸收光谱
Mittleman, et al, Phys.Rev.Lett. 87,147401(2001)
Appl. Phys. Lett., Vol 67 (14), 1960 (1995)
Time-domain terahertz impulse ranging studies
R. A. Cheville and D. Grischkowsky
Fig. 2 (a) Scattered field from 1/200th scale MiG-29 aircraft model. (b) Scattered field from model F-117A “stealth” fighter. Fig. 1 Experimental setup.
6
4 0 20 40 60 80
Absorbed Pump Power (mW)
A carrier trapping mechanism by deep levels in SI-GaAs is proposed, based on which two independent fitting calculations from pump-probe time delay and pump power dependence data, respectively, produce the same trapping time of about 20 ps.
GaAs/Au界面的超快电场反转
对半绝缘GaAs及Au/GaAs
界面在近红外激发下的载
流子动力学过程开展了泵 浦-探测实验研究。阐明了 界面电场快速重新分布对 THz辐射过程产生的影响。
Shi YL, Wang L et al, Appl. Phys. Lett. 89, 81129(2006) Yulei Shi, Li Wang et al, Appl. Phys. Lett. 88, 161109(2006)
脉冲THz辐射的基本特性
(a) THz脉冲源通常只包含若干个周期的电磁振荡，单个 脉冲的频带可以覆盖从GHz直至几十THz的范围。 (b) THz脉冲的典型脉宽在皮秒量级，可进行高时间分辨 的光谱分析。取样测量技术有效地抑制远红外背景辐射 噪音的干扰，辐射强度测量的信噪比可大于1010。 (c) THz 是一种相干辐射。现有的检测技术可以直接对 THz电场的振幅和位相进行独立测量。
DOE-NSF-NIH Workshop on Opportunities in THz Science (February 12–14, 2004)
THz时域光谱测量系统(光物理实验室)
THz-TDS测量系统(光物理实验室)
一个典型THz脉冲波形的采集过程
E (a.u.)
Time (ps)
THz时域光谱分析
0.4
0.9
360
240 270
300
Degree (rad)
S R Y sin(2 )
这一现象，可能与纳米碳管薄膜中存在的应力有关。
单壁碳纳米管的调制响应
1.5
0.8
0W 0.05 W 0.10 W 0.20 W
Normalized Signal(a.u.)
1.0 0.5 0.0 -0.5 -1.0 0 60 120 180 240 300 360
识别结构相近的不同生物大分子
a) b) c) d)
Benzoic acid 2-hydroxybenzoic acid 3- hydroxybenzoic acid 4- hydroxybenzoic acid
M.Walther, et al, Biopolymers(Biospectrosopy) 67, 310(2002)
THz 波与物质相互作用的 物理和应用
中科院物理所 光物理实验室 汪 力
关于THz辐射
1 THz = 1012 Hz
THz辐射的频率落在微波和红外波段之间。它的产生 和探测，可以分别采取电子学和光子学技术。
THz Gap － 电磁波谱中有待深入研究的最后一段。
THz辐射在生物学中的应用
THz辐射应用于生命科学研究的物理基础： 生物分子对THz辐射的响应主要来自于由大分子 的整体构型和构像决定的集体振动模，而不是通常光学
方法测量的电子结构或与单个化学键相关的振动模(局
域模)。由于蛋白质等生物大分子具有较高刚性的二级 结构和相对柔性的三级结构，THz光谱对于研究生物大
ps ps ps ps ps ps ps
8 7 6 5 4 3 -20 0 20 40 60 80 Delay Time (ps) 100 120
~ 20 ps
0
-4
0
1
2
Time (ps)
3
4
THz辐射信号和泵浦光强的关系
Peak Amplitude After Pump (a. u.)
8
T = 120 ps
THz-TDS测量系统(物理所)
1. 单壁碳纳米管的光感生透明现象
Ref Pump Ref Pump
2
30
1.2
THz Signal(a.u.)
Amplitude (a.u.)
0
20
tpump/tref
1.0
10 -2
0.8
1
2
3
1
2
3
0
0.6
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
Time (ps)
2 2 E ( x, y, z ) {E (k x , k y ,0) exp[ik 1 2 (k x ky ) z ] exp[ 2i(k x x k y y )]}dk x dk y
2 2 2 ( k x ky ) 1
远场辐射(不包含亚波长细节)
单壁碳纳米管的各向异性响应
90 Parallel o Left 15 Rotation o Right 15 Rotation 30
1.0
A
E
120
60
0.9
150
0.6
0.8
Signal(nA)
0.6
B C
0 60 120
D
F G
180 240 300
H
0.3
180 0
0.3 0.6
210 330
分子的整体结构变化具有独特的优势。
Information in THz Responses
Structure related response time scale in bio-molecules
(Opportunities in THz Science, Report of a DOE-NSF-NIH Workshop held February 12 – 14, 2004, Arlington, VA)
应用于无标记基因诊断
样品：vector pcDNA3
HFE DNA (oligos)
可分辨单个碱基对的改变，可对10-15 mol的样品进行检测
肿瘤组织的THz成象
我们在THz研究领域的部分工作
THz辐射和凝聚态体系、生物体系的相互 作用
亚波长空间调制结构材料中太赫兹电磁振 荡的激发和传播，以及在传感测量等领域 的应用
0 20 40 60 80 100 Time delay (ps)
探测脉冲
样 品
-0.05 -20
激发脉冲 － 把体系制备到特定的状态: 0
(t )
测量脉冲 － 观察激发态弛豫过程中( (t ) f )，系统特 定参量和性质的变化: A{(t )}
典型问题 ：凝聚态体系中各种元激发的弛豫动力学，原子、分子 体系的激发态演变过程和机理，大分子(特别是生物分子)中的能量 和电荷转移过程，以及光诱导的构型、构象变化、分子反应等。
时域透射光谱，时域反射光谱
样 品 入射脉冲A0(t) 出射脉冲As(t) 复介电常数() R() 复电导率() 吸收系数() 、折射率n()
As (t) A0 (t)
THz时间分辨光谱
可变延迟
泵浦脉冲
0.20 0.15
OD
0.10 0.05 0.00
飞秒时间分辨 的动力学过程
3.一种THz近场测量设计
阿贝衍射理论决定的分辨率极限(瑞利判据 )：
0.61 n sin( )
: 成像光源波长 n : 成像介质折射率
min /2
:显微物镜的半孔径角
THz辐射的典型波长：1 THz ~ 300 mm
基于标量衍射理论的分析
把成像面(z = 0)发出的电磁波用平面波展开：
Amplitude (a.u.)
0.4
0.0
-0.4
0
60
120
180
240
300
360
Degree (rad)
Angle (deg.)
Enhancement of the modulation by Pulling
Enhancement of the modulation by Pumping
这些实验结果，支持纳米碳管薄膜中由texturing产生应力的假设。
-
+
THz EM responses depends on electrical dipole moment and effective mass of the system
视紫红质Retinal分子的构像分析
All-trans 13-cis 9-cis
M.Walther, et al, Chem.Phys.Lett. 332, 389(2000)
THz辐射在物理学中的应用
物理基础： 凝聚态物质中的电荷、晶格振动、Plasmon, Polariton 等准粒子在THz波段有非常灵敏的响应。 分子的振动、转动频率很多位于THz波段。 可以实现飞秒时间分辨的动力学分析。 直接测量样品的复介电常数。
麦克斯韦方程 ＋ 薛定谔方程 电磁场行为(E, B) 本构关系(, m) 物质体系状态()
R(r,t) －电荷分布 M(r,t)－质量分布
-
+
太赫兹响应
太赫兹与物质的相互作用特点
凝聚态物质中的电荷、晶格振动、Plasmon, Polariton等准 粒子(元激发)的特征频率位于太赫兹波段，并且具有非常 灵敏的响应。各种分子的振动、转动频率很多位于THz波 段。 生物大分子对THz辐射的响应主要来自于由大分子的整体 构型和构像决定的集体振动模，而不是通常光学方法测量 的电子结构或与单个化学键相关的振动模(局域模)。由于 蛋白质等生物大分子具有较高刚性的二级结构和相对柔性 的三级结构，THz光谱对于研究生物大分子的整体结构变 化具有独特的优势。
Frequency (THz)
Frequency (THz)
这种碳管薄膜的介电性质可以由一个二元模型来描述。
在光学激发下，电子密度和洛仑兹振子强度的增加和两者对 介电函数贡献的反号，导致了所观察到的结果。
X.L.Xu, Li Wang, et al, Chem.Phys.Lett. 410, 298 (2005)
2. GaAs表面和界面的载流子超快过程研究
利用泵浦－探测方法，研究光学激发下半导体表面/界面Βιβλιοθήκη Baidu的电子激发、驰豫，和耗尽层中电场的超快过程。
SI-GaAs在光泵浦下的THz辐射增强
Peak Amplitude (a. u.)
8
THz Field (a.u.)
4
T≤ 0 T = 0.8 T = 2.5 T = 4.0 T = 7.0 T = 30 T = 120
超导器件中的二维电流场测量
YBa2Cu3O7- thin film
S.Shikii, et al, Appl.Phys.Lett. 74, 1317(1999)
集成电路的内部结构探测
Picture of chip
THz image of chip
B.B. Hu and M.C. Nuss, Optics Letters 20, 1716 (1995)
(d) THz光子的能量只有几毫电子伏特，因此不容易破坏 被检测的物质。这一点对于生物样品测量非常有利。
物质在不同波段的电磁响应
可见光：通常为电子态激发，典型能量为eV量级， 具有很高的空间局域性(已有广泛研究) 红外光：体系的振动和转动激发，和体系在较小 尺度里的空间结构相关(开展的研究比较多) 太赫兹：典型量子化能量为meV，往往和大尺度 非局域的集体激发关联(很少研究)
GaAs中Dressed准粒子的形成
Y.A.Vlasov et al, Nature, 414, 289(2001)
飞秒脉冲激发后，库仑屏蔽 和Plasmon散射的建立过程
“束缚态”水的THz吸收光谱
H2O
AOT
纳米尺寸反向胶束中水的THz吸收光谱
Mittleman, et al, Phys.Rev.Lett. 87,147401(2001)
Appl. Phys. Lett., Vol 67 (14), 1960 (1995)
Time-domain terahertz impulse ranging studies
R. A. Cheville and D. Grischkowsky
Fig. 2 (a) Scattered field from 1/200th scale MiG-29 aircraft model. (b) Scattered field from model F-117A “stealth” fighter. Fig. 1 Experimental setup.
6
4 0 20 40 60 80
Absorbed Pump Power (mW)
A carrier trapping mechanism by deep levels in SI-GaAs is proposed, based on which two independent fitting calculations from pump-probe time delay and pump power dependence data, respectively, produce the same trapping time of about 20 ps.
GaAs/Au界面的超快电场反转
对半绝缘GaAs及Au/GaAs
界面在近红外激发下的载
流子动力学过程开展了泵 浦-探测实验研究。阐明了 界面电场快速重新分布对 THz辐射过程产生的影响。
Shi YL, Wang L et al, Appl. Phys. Lett. 89, 81129(2006) Yulei Shi, Li Wang et al, Appl. Phys. Lett. 88, 161109(2006)
脉冲THz辐射的基本特性
(a) THz脉冲源通常只包含若干个周期的电磁振荡，单个 脉冲的频带可以覆盖从GHz直至几十THz的范围。 (b) THz脉冲的典型脉宽在皮秒量级，可进行高时间分辨 的光谱分析。取样测量技术有效地抑制远红外背景辐射 噪音的干扰，辐射强度测量的信噪比可大于1010。 (c) THz 是一种相干辐射。现有的检测技术可以直接对 THz电场的振幅和位相进行独立测量。
DOE-NSF-NIH Workshop on Opportunities in THz Science (February 12–14, 2004)
THz时域光谱测量系统(光物理实验室)
THz-TDS测量系统(光物理实验室)
一个典型THz脉冲波形的采集过程
E (a.u.)
Time (ps)
THz时域光谱分析
0.4
0.9
360
240 270
300
Degree (rad)
S R Y sin(2 )
这一现象，可能与纳米碳管薄膜中存在的应力有关。
单壁碳纳米管的调制响应
1.5
0.8
0W 0.05 W 0.10 W 0.20 W
Normalized Signal(a.u.)
1.0 0.5 0.0 -0.5 -1.0 0 60 120 180 240 300 360
识别结构相近的不同生物大分子
a) b) c) d)
Benzoic acid 2-hydroxybenzoic acid 3- hydroxybenzoic acid 4- hydroxybenzoic acid
M.Walther, et al, Biopolymers(Biospectrosopy) 67, 310(2002)