几种核燃料材料及性能比较
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近年来，各种其它类型的核燃料陆续涌现，如金属型燃料、碳化物燃料、氮化物燃料等， 它们以其特有的性质赢得了人们的青睐，尤其是随着快中子增殖堆、嬗变堆等新堆型的出 现，研究新型、高性能的快堆核燃料也成为大势所趋。
下表列出了二氧化铀陶瓷、碳化铀陶瓷、氮化铀陶瓷和铀锆合金（锆占 10%的质量）四种 核燃料的一些重要性质，以供比较。
1.16 1.14 1.12 1.10 1.08 1.06
0
UZr
UN UC
UO2
100
200
300
400
500
day
图 5 热功率均为 1200MW 时得到的结果，横坐标为燃耗天数。
- 201 -
第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨 2004 年反应堆物理会议
keff
1.15
1.14
1.13
- 200 -
第三章 堆芯核设计和程序
2、四种燃料相同 U235 核子数目下达到的初始 keff 使用 MCNP 计算占相同体积、且 U235 核密度也相同的燃料达到的有效增殖系数见下图。
k e ff
1.2 1.14859 1.16975 1.05536 1.07121
1.0
keff
keff
0.8
图1 注：Followers 和 Reflector 区均不含裂变核素。 计算比较分类： 1、相同富集度（30％）和体积的燃料所达到的初始有效增殖系数及其虽燃耗的变化。 使用 MCNP 计算不同燃料达到的初始有效增殖系数见图 2。
- 199 -
第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨 2004 年反应堆物理会议
k e ff
1.26302
1.28955
1.23684
1.2 1.14859
keff
1.0
1
2
UO2
UC
3
4
UN
U-10Zr
图2 注：计算条件为“kcode 1000 1.0 15 45”. 由直方图可以看出，在四种燃料中，二氧化铀的初始有效增殖系数最小，明显低于其它三种 燃料，主要原因在于二氧化铀的密度明显低于其它三种燃料，在相同体积和燃料富集度的情况 下，二氧化铀燃料中的 U235 核子数目低于其它三种燃料，从而导致初始有效增殖系数偏低。 使用 MCBurn 对按上述方案装料的堆芯模型进行 8 个步长共 480 天的燃耗计算，得到有效增 殖系数的变化情况如图 3。
- 198 -
第三章 堆芯核设计和程序
表中未列出金属铀，原因是金属铀在辐照和热循环下有明显伸长，以及较低相变温度的影 响，给反应堆带来很多问题，故舍弃了金属铀而采用稳定于伽马相的铀锆合金。 由表可知，二氧化铀陶瓷的密度在这四种燃料中是最低的，经简单计算可知，二氧化铀陶 瓷中的铀元素核密度也是最低的。这样在使用相同富集度燃料且体积形状一样的情况下， 如果不考虑其它因素，二氧化铀燃料所能达到的初始有效增殖系数和燃耗深度均要小于其 它三种燃料。 在这四种燃料中，二氧化铀的熔点最高，往下依次为氮化铀、碳化铀和金属铀。金属铀的熔 点与陶瓷燃料相去深远，是一大缺点。 二氧化铀的导热性能在四种燃料中是最差的，这在一定程度上抵消了其高熔点的优势。其它 三种材料导热性能均良好，这样可以制作比较大尺寸的燃料元件，并且弥补了其熔点低的缺点。 在化学惰性方面，二氧化铀惰性很好，与水、钠、及不锈钢的反应均较难，氮化铀的惰性也 较好[1]，相比之下，碳化铀和金属铀化学性质比较活泼，尤其是碳化铀与水的反应很容易，这 极大地限制了碳化物燃料的应用。而金属铀裸露在水中的腐蚀速度也比较可观。 另外，三种陶瓷燃料辐照行为更多表现为裂变气体引起的肿胀，相比较来说，氮化铀的肿胀 大大小于其它两种陶瓷燃料。需要指出的是，氮化铀燃料中的氮 14 可以以十几个毫靶的截面发 生（n，p）反应生成碳 14，碳 14 的放射性会影响到燃料循环的成本。[2] 前面介绍了几种核燃料的性质并且做了一些初步的比较，但要得到能经得起考验的结论， 必须要有实际计算的证据来支撑。 这里选用了简化的一个基准快堆模型作为计算基础，如图 1。使用 MCNP[3]和 MCBurn 系统[4] 作为计算工具，对使用不同燃料的情况进行计算、比较和分析。
keff
1.30 1.28 1.26 1.24 1.22 1.20 1.18 1.16 1.14 1.12 1.10 1.08 1.06
0
U -1 0Z r
UC UN
UO2
100
200
300
400
500
day
图3 注：使用各燃料时铀（U235，U238）的装载量分别为
二氧化铀： 9.160 ×106 g ；碳化铀： 1.268 ×107 g
1.12
1.11
1.10 1.09 1.08 1.07
UZr UC UN
UO2
0
2
4
6
8
burnup (6*10^3W *d/g(U))
图 6 按每克铀 100W 的燃耗速度计算得到的结果 由图 5 可知，在总热功率相同Fra Baidu bibliotek条件下，虽然降低了富集度使得初始有效增殖系数相同，但 碳化铀、氮化铀和铀锆合金在 480 天的燃耗过程中，系统的反应性始终高于二氧化铀。 由图 6 可知，在比功率相同的情况下，二氧化铀的曲线仍然最低，而铀锆合金仍然最高，与 碳化铀、氮化铀一起，它们的增殖性能强于二氧化铀。但此时曲线间的差别已经很小。 结论： 由材料性能的比较来看：碳化铀、氮化铀和铀锆合金（10%质量的锆）的性能都优于传统的 二氧化铀燃料，特别是氮化铀燃料。由计算结果可看出，从各种材料的堆芯物理性能来看，碳 化铀、氮化铀和铀锆合金（10%质量的锆）的性能也优于传统的二氧化铀燃料。
氮化铀：1.323×107 g ；U-10Zr 合金：1.411×107 g
由图 3 可以看出，在 480 天的燃耗过程中，装二氧化铀燃料的系统有效增殖系数一直小于装 其它三种燃料的系统，而且曲线也并未有超过其它三种的趋势。因此可以确定，在 U235 富集度 相同、燃料所占体积相同的条件下，U－10Zr 合金、UC、UN 燃料在反应性方面的表现优于二氧 化铀燃料，由此推断它们可以达到比二氧化铀燃料更大的燃耗深度。
二氧化铀
碳化铀
氮化铀
铀锆合金
密度
较
小
(10.96)
较
大
(13.63)
较大 (14.32)
大 (16.00)
熔点
很高 (2800 较高 (2380℃) ℃)
高 (2650 ℃)
较
低
(1160℃)
导热性
差
好
好
好
能
辐照性
好
能
较好
好
较好
化学惰
好
性
较差(与水
好
中
反应)
注：密度单位为 g / cm3 .
* wangkan@mail.tsinghua.edu.cn
- 202 -
几种核燃料材料及物理性能的比较研究
作者： 作者单位：
李松阳， 王侃， 余纲林 清华大学工程物理系,北京,100084
引用本文格式：李松阳.王侃.余纲林 几种核燃料材料及物理性能的比较研究[会议论文]
参考文献： [1] C.GANGULY, P.V.HEGDE, A.K.SENGUPTA. Status of (UPu)C and (UPu)N Fuel development in BARC. Technical committee meeting on advanced fuel for fast breeder reactors: Fabrication and properties and their optimization. Vienna (Austria). 3-5 Nov 1987. IAEA-TECDOC--466, pp:8-24. [2] J. Wallenius. N-15 Requirement for 2nd Stratum ADS Nitride Fuels. Nuclear Applications in the New Millennium (AccAPP-ADTTA'01), November 11-15, 2001, Reno, Nevada, USA. [3] Judith F.Briesmeister. MCNP——A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 4B. LA-12625-M, 1997. [4] 余纲林, 王侃, 王煜宏. MCBurn—MCNP 和 ORIGEN 耦合程序系统[J]. 原子能科学技术, 2003, 37(3): 250-254.
核燃料的优劣直接影响核能系统的经济性和安全性，反应堆的设计需要认真考虑核燃料的 问题。目前，二氧化铀陶瓷型燃料的应用最为广泛，尤其是在大型商用核电站中。对二氧化铀 性能的研究也已经非常深入。二氧化铀陶瓷具有一些非常好的特性，例如化学稳定性好、熔点 高等，这些优点使它在核能发展前期击败了金属铀燃料，成为绝对主流的燃料类型。但它也有 一些弱点，如导热性差，密度小等等。导热性差限制了燃料元件的尺寸和反应堆的功率，而密 度小造成可裂变核素的核密度小，使得有效增殖系数和可以达到的燃耗深度都偏小。
1
UO2
2
3
4
UC
UN
U-10Zr
图4 注：此时各种燃料 U235 装载量均为 2.748×106 g。 由图 4 可以看出，即使降低了富集度，碳化铀仍然可以达到比二氧化铀高的有效增殖系数， 但氮化铀和铀锆合金所达到的有效增殖系数低于二氧化铀。 3、相同初始反应性下四种燃料的燃耗计算 选用 30％富集度下二氧化铀燃料所达到的富集度作为参照，即 1.14859，调整其它三种燃料 的富集度使其系统的有效增殖系数也达到此值附近 调整后各燃料富集度分别为：氧化铀：30.00％，碳化铀：24.00%，氮化铀：24.87%，铀锆 合金：22.81%。 总的铀装载量与第 1 节相同，同样运行 480 天得到的计算结果见图 5 和图 6。
第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨 2004 年反应堆物理会议
几种核燃料材料及物理性能的比较研究
李松阳 王侃* 余纲林 清华大学工程物理系，北京，100084
摘要：本文所涉及的核燃料种类包括：传统常用的二氧化铀陶瓷型燃料、碳化物燃料、氮化物燃料以及金属型 （合金、弥散体）燃料。本工作通过理论分析和计算比较几种核燃料的材料及物理性能。 关键词：核燃料，碳化物燃料，氮化物燃料，金属型燃料
下表列出了二氧化铀陶瓷、碳化铀陶瓷、氮化铀陶瓷和铀锆合金（锆占 10%的质量）四种 核燃料的一些重要性质，以供比较。
1.16 1.14 1.12 1.10 1.08 1.06
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图 5 热功率均为 1200MW 时得到的结果，横坐标为燃耗天数。
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第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨 2004 年反应堆物理会议
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第三章 堆芯核设计和程序
2、四种燃料相同 U235 核子数目下达到的初始 keff 使用 MCNP 计算占相同体积、且 U235 核密度也相同的燃料达到的有效增殖系数见下图。
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1.2 1.14859 1.16975 1.05536 1.07121
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图1 注：Followers 和 Reflector 区均不含裂变核素。 计算比较分类： 1、相同富集度（30％）和体积的燃料所达到的初始有效增殖系数及其虽燃耗的变化。 使用 MCNP 计算不同燃料达到的初始有效增殖系数见图 2。
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第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨 2004 年反应堆物理会议
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图2 注：计算条件为“kcode 1000 1.0 15 45”. 由直方图可以看出，在四种燃料中，二氧化铀的初始有效增殖系数最小，明显低于其它三种 燃料，主要原因在于二氧化铀的密度明显低于其它三种燃料，在相同体积和燃料富集度的情况 下，二氧化铀燃料中的 U235 核子数目低于其它三种燃料，从而导致初始有效增殖系数偏低。 使用 MCBurn 对按上述方案装料的堆芯模型进行 8 个步长共 480 天的燃耗计算，得到有效增 殖系数的变化情况如图 3。
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第三章 堆芯核设计和程序
表中未列出金属铀，原因是金属铀在辐照和热循环下有明显伸长，以及较低相变温度的影 响，给反应堆带来很多问题，故舍弃了金属铀而采用稳定于伽马相的铀锆合金。 由表可知，二氧化铀陶瓷的密度在这四种燃料中是最低的，经简单计算可知，二氧化铀陶 瓷中的铀元素核密度也是最低的。这样在使用相同富集度燃料且体积形状一样的情况下， 如果不考虑其它因素，二氧化铀燃料所能达到的初始有效增殖系数和燃耗深度均要小于其 它三种燃料。 在这四种燃料中，二氧化铀的熔点最高，往下依次为氮化铀、碳化铀和金属铀。金属铀的熔 点与陶瓷燃料相去深远，是一大缺点。 二氧化铀的导热性能在四种燃料中是最差的，这在一定程度上抵消了其高熔点的优势。其它 三种材料导热性能均良好，这样可以制作比较大尺寸的燃料元件，并且弥补了其熔点低的缺点。 在化学惰性方面，二氧化铀惰性很好，与水、钠、及不锈钢的反应均较难，氮化铀的惰性也 较好[1]，相比之下，碳化铀和金属铀化学性质比较活泼，尤其是碳化铀与水的反应很容易，这 极大地限制了碳化物燃料的应用。而金属铀裸露在水中的腐蚀速度也比较可观。 另外，三种陶瓷燃料辐照行为更多表现为裂变气体引起的肿胀，相比较来说，氮化铀的肿胀 大大小于其它两种陶瓷燃料。需要指出的是，氮化铀燃料中的氮 14 可以以十几个毫靶的截面发 生（n，p）反应生成碳 14，碳 14 的放射性会影响到燃料循环的成本。[2] 前面介绍了几种核燃料的性质并且做了一些初步的比较，但要得到能经得起考验的结论， 必须要有实际计算的证据来支撑。 这里选用了简化的一个基准快堆模型作为计算基础，如图 1。使用 MCNP[3]和 MCBurn 系统[4] 作为计算工具，对使用不同燃料的情况进行计算、比较和分析。
keff
1.30 1.28 1.26 1.24 1.22 1.20 1.18 1.16 1.14 1.12 1.10 1.08 1.06
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图3 注：使用各燃料时铀（U235，U238）的装载量分别为
二氧化铀： 9.160 ×106 g ；碳化铀： 1.268 ×107 g
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burnup (6*10^3W *d/g(U))
图 6 按每克铀 100W 的燃耗速度计算得到的结果 由图 5 可知，在总热功率相同Fra Baidu bibliotek条件下，虽然降低了富集度使得初始有效增殖系数相同，但 碳化铀、氮化铀和铀锆合金在 480 天的燃耗过程中，系统的反应性始终高于二氧化铀。 由图 6 可知，在比功率相同的情况下，二氧化铀的曲线仍然最低，而铀锆合金仍然最高，与 碳化铀、氮化铀一起，它们的增殖性能强于二氧化铀。但此时曲线间的差别已经很小。 结论： 由材料性能的比较来看：碳化铀、氮化铀和铀锆合金（10%质量的锆）的性能都优于传统的 二氧化铀燃料，特别是氮化铀燃料。由计算结果可看出，从各种材料的堆芯物理性能来看，碳 化铀、氮化铀和铀锆合金（10%质量的锆）的性能也优于传统的二氧化铀燃料。
氮化铀：1.323×107 g ；U-10Zr 合金：1.411×107 g
由图 3 可以看出，在 480 天的燃耗过程中，装二氧化铀燃料的系统有效增殖系数一直小于装 其它三种燃料的系统，而且曲线也并未有超过其它三种的趋势。因此可以确定，在 U235 富集度 相同、燃料所占体积相同的条件下，U－10Zr 合金、UC、UN 燃料在反应性方面的表现优于二氧 化铀燃料，由此推断它们可以达到比二氧化铀燃料更大的燃耗深度。
二氧化铀
碳化铀
氮化铀
铀锆合金
密度
较
小
(10.96)
较
大
(13.63)
较大 (14.32)
大 (16.00)
熔点
很高 (2800 较高 (2380℃) ℃)
高 (2650 ℃)
较
低
(1160℃)
导热性
差
好
好
好
能
辐照性
好
能
较好
好
较好
化学惰
好
性
较差(与水
好
中
反应)
注：密度单位为 g / cm3 .
* wangkan@mail.tsinghua.edu.cn
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几种核燃料材料及物理性能的比较研究
作者： 作者单位：
李松阳， 王侃， 余纲林 清华大学工程物理系,北京,100084
引用本文格式：李松阳.王侃.余纲林 几种核燃料材料及物理性能的比较研究[会议论文]
参考文献： [1] C.GANGULY, P.V.HEGDE, A.K.SENGUPTA. Status of (UPu)C and (UPu)N Fuel development in BARC. Technical committee meeting on advanced fuel for fast breeder reactors: Fabrication and properties and their optimization. Vienna (Austria). 3-5 Nov 1987. IAEA-TECDOC--466, pp:8-24. [2] J. Wallenius. N-15 Requirement for 2nd Stratum ADS Nitride Fuels. Nuclear Applications in the New Millennium (AccAPP-ADTTA'01), November 11-15, 2001, Reno, Nevada, USA. [3] Judith F.Briesmeister. MCNP——A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 4B. LA-12625-M, 1997. [4] 余纲林, 王侃, 王煜宏. MCBurn—MCNP 和 ORIGEN 耦合程序系统[J]. 原子能科学技术, 2003, 37(3): 250-254.
核燃料的优劣直接影响核能系统的经济性和安全性，反应堆的设计需要认真考虑核燃料的 问题。目前，二氧化铀陶瓷型燃料的应用最为广泛，尤其是在大型商用核电站中。对二氧化铀 性能的研究也已经非常深入。二氧化铀陶瓷具有一些非常好的特性，例如化学稳定性好、熔点 高等，这些优点使它在核能发展前期击败了金属铀燃料，成为绝对主流的燃料类型。但它也有 一些弱点，如导热性差，密度小等等。导热性差限制了燃料元件的尺寸和反应堆的功率，而密 度小造成可裂变核素的核密度小，使得有效增殖系数和可以达到的燃耗深度都偏小。
1
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U-10Zr
图4 注：此时各种燃料 U235 装载量均为 2.748×106 g。 由图 4 可以看出，即使降低了富集度，碳化铀仍然可以达到比二氧化铀高的有效增殖系数， 但氮化铀和铀锆合金所达到的有效增殖系数低于二氧化铀。 3、相同初始反应性下四种燃料的燃耗计算 选用 30％富集度下二氧化铀燃料所达到的富集度作为参照，即 1.14859，调整其它三种燃料 的富集度使其系统的有效增殖系数也达到此值附近 调整后各燃料富集度分别为：氧化铀：30.00％，碳化铀：24.00%，氮化铀：24.87%，铀锆 合金：22.81%。 总的铀装载量与第 1 节相同，同样运行 480 天得到的计算结果见图 5 和图 6。
第十届反应堆数值计算和粒子输运学术会议暨 2004 年反应堆物理会议
几种核燃料材料及物理性能的比较研究
李松阳 王侃* 余纲林 清华大学工程物理系，北京，100084
摘要：本文所涉及的核燃料种类包括：传统常用的二氧化铀陶瓷型燃料、碳化物燃料、氮化物燃料以及金属型 （合金、弥散体）燃料。本工作通过理论分析和计算比较几种核燃料的材料及物理性能。 关键词：核燃料，碳化物燃料，氮化物燃料，金属型燃料