2_3_丁二醇的絮凝预处理研究_吴艳阳
2_3_丁二醇萃取_精馏耦合工艺开发研究
吴艳阳等 2，3-丁二醇萃取-精馏耦合工艺开发研究
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法有化学法和微生物发酵法。生物法制备的 2，3丁二醇作为生物基产品，是一种非常有潜力的化工 原料和潜在的替代能源。但是由于 2，3-丁二醇的 性质特殊性，即高沸点、高黏度、高亲水性及发酵液 固有的特性，从发酵液中对其进行分离纯化较为困 难，成为了制约生物法制备 2，3-丁二醇工业化生产 的瓶颈之一。目前，国内外有关生物法制备 2，3-丁 二醇的分离纯化研究报道较少，至今尚未见完整的 工业化流程的报道［3-10］。
第 39 卷 第 8 期 2011 年 8 月
化学工程 CHEMICAL ENGINEERING（ CHINA）
Vol． 39 No． 8 Aug． 2011
2，3-丁二醇萃取-精馏耦合工艺开发研究
吴艳阳1 ，朱家文1 ，陈 葵1 ，武 斌1 ，沈亚领2
（ 华东理工大学 1． 化工分离研究所； 2． 生物反应器工程国家重点实验室，上海 200237）
2 溶剂萃取-共沸精馏工艺的开发 根据 3 种萃取溶剂的特点，以提取 2，3-丁二醇
为目的，本文设计了 2 条相应的间歇-循环萃取工艺 路线。 2． 1 萃取-精馏耦合工艺一
以乙酸乙酯、乙酸丁酯为萃取溶剂时，所需相比 较大。针对其特点，设计工艺一，工艺流程如图 1 所
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化学工程 2011 年第 39 卷第 8 期
在本课题 组 已 对 水-2 ，3 -丁 二 醇-萃 取 溶 剂［13-15］ （ 正丁醇 BUOH、乙酸丁酯 BUAC、乙酸乙酯 ETAC） 3 个三元体系的液液相平衡进行研究的基础上，本 文计算了不同萃取剂的萃取理论塔板数，并根据其 特点，提出了 2 条适于不同萃取剂的萃取-精馏耦合 工艺，同时对工艺过程进行考察，为中试及今后的工 业化提供了可靠的参考依据。
23-丁二醇的生产工艺
23-丁二醇的生产工艺生产工艺可以通过以下几个步骤来实现：1.原料准备：2,3-丁二醇的制备原料主要是丙烯和甲醇。
其中，丙烯属于烯烃类化合物，在工业上可以通过裂解石脑油或液化石油气得到。
甲醇则可以通过天然气、煤气或石油等材料得到。
2.合成反应：2,3-丁二醇的合成反应主要是通过2-丙醇和次甲醇发生醚交换反应得到。
该反应步骤如下：(1)加入催化剂：将2-丙醇和次甲醇按一定比例加入反应釜中，并加入催化剂（通常为氯化锌或碘化锌）促进反应的进行。
(2)反应温度控制：将反应温度控制在80℃-120℃之间，一般控制在100℃左右。
(3)反应时间控制：根据反应条件和目标产量的要求，反应时间可以在几小时到几天（通常在12-48小时）之间。
(4)放热控制：由于反应是放热反应，需要控制反应温度的上升速率，防止反应温度过高。
3.分离纯化：反应结束后，需要将反应混合物进行分离纯化，以得到高纯度的2,3-丁二醇。
一般采用蒸馏分离的方法，根据不同的沸点将混合物分离为不同组分。
4.精制处理：分离得到的初级2,3-丁二醇可能还含有一些杂质，需要进行精制处理。
常用的精制方法包括结晶、活性炭吸附、萃取、过滤等。
通过这些处理方法可以得到纯度更高的2,3-丁二醇。
5.包装储存：得到高纯度的2,3-丁二醇后，进行包装和储存，以便后续的使用。
包装一般选用无害的塑料桶或玻璃瓶，储存在阴凉、干燥、通风良好的地方，避免阳光直射和潮湿环境。
总之，2,3-丁二醇的生产工艺主要包括原料准备、合成反应、分离纯化、精制处理和包装储存等步骤。
在实际生产中，还需要根据具体情况进行反应条件和工艺参数的调整，以提高反应效率和产品质量。
【精品】2-3-丁二醇的生产工艺
2-3-丁二醇的生产工艺2,3-丁二醇的微生物工艺摘要：2，3-丁二醇是一种重要的化工原料和液体燃料，被广泛应用于化工、食品、医药、燃料及航空航天等多个领域，其生产方法主要为生物转化法。
目前生物转化法生产2，3-丁二醇大多数用葡萄糖作为碳源，而葡萄糖的价格较高，且存在与人争粮、与粮争地的问题。
此外，由于2，3-丁二醇具有较强的亲水性和较高的沸点，且发酵液成分复杂，因而该产品下游分离比较困难。
原料成本高、产品分离困难已经成为2，3-丁二醇大规模工业化生产的瓶颈。
因而迫切需要采用新的工艺，并且利用新的廉价的非粮原料作为底物发酵。
关键词：2，3-丁二醇；生物转化法；发酵工艺12，3-丁二醇概况2，3-丁二醇（CH3CHOHCHOHCH3,英文名称2，3-Butanediol,缩写2，3-BD），也成2，3-双羟基丁烷，二亚甲基二醇。
因其分子中含有两个手性碳原子，所以存在三种旋光异构体，分别为D-（-）-2，3-丁二醇、L-（+）-2，3-丁二醇和meso-2,3-丁二醇，它们的结构如图1-1所示。
图1-1 2，3-丁二醇立体异构体Fig1-1 The stereoisomers of 2,3-butanediol2,3-丁二醇在常温下是一种无色无味透明的液体，具有吸湿性；相对分子量为90.12g/mol；bp为178~182℃；mp为23~27℃；燃烧值为2.7198kJ/g;与水混溶，溶于乙醇、乙醚。
22，3-丁二醇的生产方法生产2，3-丁二醇的方法主要有化学法和生物转化法。
目前化学法生产2，3-丁二醇主要以石油裂解产生的四碳类碳氢化合物在高温、高压下水解得到的。
该方法难度大，生产成本高，过程繁琐，不易操作，所以一直很难实现大规模工业化生产，从而也限制了2，3-丁二醇用途的充分开发。
而生物转化法生产2，3-丁二醇采用可再生资源作为原料，通过微生物代谢将单糖转化为目标常务，生物转化法相比化学合成法而言，既符合绿色化学的要求，又可以避免化学合成法的困难，同时可以实现人类社会生产由传统的以不可再生化石能源为原料的石油炼制向可再生物质能源为原料的生物炼制转型，逐渐减少对日益枯竭的石油资源的依赖。
木糖发酵产2,3-丁二醇培养基的优化
ａ ｌ ｗ ：ｙｏｅ ３ ／，ｅｓｐ ｗ ｅ ２ ．ｇ ＫＨＰ ４ ０ｇＬ Ｋ２Ｐ ４ ． ， ２Ｏ ｇ ，ｏ ｉｍｃｒｔ ４ｇＬ Ｍｇ Ｏ 。Ｈ２ ．５ ／， ｓ ｏ ｏ ｓｘ ｌｓ ８ ． ｇ ｙａｔ ｏ ｄｒ ０３ ｍ， ２Ｏ ／， Ｈ Ｏ ２ （ ｆｌ ４ Ｌ １ ７ Ｎ Ｓ ４ ／ ｓｄ ２ Ｌ ｕ ｉａ ／， Ｓ ４７ ０００ Ｌ ｔ ｅ ｇ
ａ ｄ ｅｐ ｎｅ ｕｆｃ ｔｏ （ ｕ ｃｏｓ ｎ ｒｅｌ ｅｓ Ｔ ｅ ｅｕｔｓｏ ｄ ｈｔｈ ｐｉ ｍ ｃｍｐ ｓｉｎ ｆｈ ｒ ｎ ｔ ｎｍｅｉｍ ｒ ｎ ｓｏｓ ｒ ｅ ｈ ｄ ｆ ｒａｔ ｄｔ ｅ ｖｌ ． ｈ ｓｌ ｗｅ ａ ｔｅ ｔ ｒ ｓ ａ ｍｅ ｏ ｆ ｒａ ｈ ｅ ） ｒ ｓｈ ｔ ｏ ｍｕ ｏ ｏｉｏ ｓ ｔｅ￣ ｍｅｔ ｉ ｄｕ ｗｅ ｔ ｏ ａｏ ｅ
Ａｂ ｔ ａ ｔ Ｔｈ ｆ ｃ ｓｏ ｙ ｏ ｅ ｎ ￣ｏ ｅ ｏ ｒｅ ｉ ｏ ｇ ｎ ｃ ｓ ｌ ａ ｄ ｍｅａ ｏ ｓｏ ，一 ｕ ａ ｅ ｉ ｌ ｉｌ ｒ ｎ ｅ ｔ ａ ｅ ｙ ｓ ｇ ｅｆ ｃｏ ｅ ｉｎ ｓｒ ｃ ： ｅ ｅ ｅ ｔ ｆｘ ｌｓ ， ｉ ｇ ｎ ｓ ｕ ｃ ， ｎ ｒ ａ ｉ ａｔ ｎ ｔ ｌ ｎ ｎ ２３ ｂ ｔｎ ｄ ｏ ｅ ｄ ｗｅ ｅ ｉ ｖ ｓｉ ｔ ｄ ｂ ｉ ｌ ａ ｔ ｒ ｓ ｉ ｙ ｇ ｎ ｄ ｇ
ＸＩ ＡＯ ｎ － ｕ ｎ ， Ｄｏ ｇ ｇ ａ ｇ ＨＡＮ ｎ － ｉ ｇ Ｚ Ｎｉ ｇ ｎ ｎ ， ＨＡＮＧ ｕ — ｉ ｇ ａ ｄ ＧＵＯ ｅ ｗｕ Ｃ ｉ ｎ ｎ ｙ Ｘｕ —
（ ｅ ａ ｆｎ ｕｔａＭｉ ｏ ｉｌｇ， ｎｓｙ ｆ ｄ ｃｔ ｎ Ｔａｊ ｄ ｓｉｌ ｃｏ ｉｌ ｙ ａ ，ｏｌ ｅ ｆ Ｋ ｙＬ ｂ Ｉｄ ｓｉｌ ｃ ｂｏ ｙ Ｍｉｉｒ Ｅ ｕａｉ ， ｉ ｉ Ｉ ｕｔａＭｉ ｂｏｏ Ｋｅ ｂＣ ｌ ｇ ｏ ｒ ｒ ｏ ｔｏ ｏ ｎ ｎｎ ｒ ｒ ｙ ｇ Ｌ ｅ ｏ Ｂ ｏｅｈ ｏｏ ， ｉ ｊ ｎｖｒｉ ｆ ｃ ｎｅ ｎ ｅｈ ｏ ｇ ， ｉ ｊ ０４ ７ Ｃ ｉ ） ｉｔｃｎ ｌ Ｔａ ｉ Ｕ ｉ ｓｙｏ ｉ ｃ ｄＴ ｃｎ ｌｙ Ｔａ ｉ ３ ０ ５ ， ｈｎ ｙ ｇ ｎｎ ｅ ｔ Ｓｅ ａ ｏ ｎｎ ａ
2,3-丁二醇分离提取工艺研究进展
2016年第35卷第8期 CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS ·2323·化工进展2,3-丁二醇分离提取工艺研究进展樊亚超，张霖，廖莎，王领民（中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院，辽宁抚顺 113001）摘要：2,3-丁二醇应用广泛，是一种潜在的平台化合物，可以用于替代传统平台化合物——四碳烃。
基于能源安全及绿色环保的需求，生物炼制制备2,3-丁二醇受到人们的青睐。
与化学法相比，生物炼制制备2,3-丁二醇具有明显的优势。
然而，2,3-丁二醇的高沸点及强极性的特点使它难以从发酵液中分离。
这成为了生物炼制2,3-丁二醇工艺工业化的瓶颈。
因此，开发高效价廉的2,3-丁二醇分离工艺成为研究的重点。
本文综述了从发酵液中分离2,3-丁二醇工艺的研究进展。
2,3-丁二醇的分离主要包括固液分离、发酵液深处理及2,3-丁二醇精制3个方面，涉及的分离技术包括离心、絮凝、膜过滤、离子交换、电渗析、萃取、精馏等以及相关技术的优化和耦合。
提出今后的研究重点在于现有分离工艺的高效整合及新型分离工艺的有效突破。
关键词：2,3-丁二醇；生物炼制；分离中图分类号：TQ 923 文献标志码：A 文章编号：1000–6613（2016）08–2323–06DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.08.03Progress on the separation of 2,3-butanediolF AN Yachao，ZHANG Lin，LIAO Sha，WANG Lingmin（Fushun Research Institute of Petroleum and Petrochemicals，SINOPEC，Fushun 113001，Liaoning，China）Abstract：As a potential platform compound，2,3-butanediol is used widely and can replace the traditional platforms——four carbon hydrocarbons.With the requirements of energy security and environmental protection，biological refinery of 2,3-butanediol have gained substantial interest due to its obvious advantages over the chemical method. However，due to the high boiling point and hydrophilicity of 2,3-butanediol，it is very difficult to be recovered from fermentation broth，which has become the bottle-neck of industrial production of 2,3-butanediol. Therefore，it is important to develop cost effective process to separate 2,3-butanediol. The progress is reviewed on the downstream processing of 2,3-butanediol fermentation. The process contains mainly three steps：solid-liquid separation，deep treatment of broth and purification of 2,3-butanediol. Many technologies have been involved，such as centrifugation，flocculation，membrane filtration，ion exchange，electrodialysis，extraction，distillation and so on，and their optimization and combinations. In the future，researchers should focus on the effective integration of existing technologies and development of new separation process.Key words：2,3-butanediol；bio-refinery；separation生物炼制技术以其绿色、过程条件温和以及原材料可再生的工艺特性受到人们的青睐，符合现代人对可持续发展的诉求，是现代化工发展的主要方向之一，成为各国发展战略的重要组成部分。
一种提高微生物发酵生产2,3-丁二醇的方法[发明专利]
![一种提高微生物发酵生产2,3-丁二醇的方法[发明专利]](https://img.taocdn.com/s3/m/347388c4bb0d4a7302768e9951e79b8968026881.png)
(10)申请公布号(43)申请公布日 (21)申请号 201310537914.7(22)申请日 2013.11.05C12P 39/00(2006.01)C12P 7/18(2006.01)C12R 1/245(2006.01)C12R 1/22(2006.01)(71)申请人中国石油化工股份有限公司地址100728 北京市朝阳区朝阳门北大街22号申请人中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院(72)发明人张霖 廖莎 姚新武 师文静(54)发明名称一种提高微生物发酵生产2,3-丁二醇的方法(57)摘要本发明提供一种提高微生物发酵生产2,3-丁二醇的方法，包括：（1）种子液培养：以MRS 培养基进行乳酸菌的培养，获得乳酸菌种子液；以LB 培养基进行克雷伯氏菌的培养，获得克雷伯氏菌种子液；（2）发酵培养：在发酵培养基中接入两种菌株混合的发酵种子液，在发酵初始阶段以厌氧或微氧发酵为主，当光密度OD 650大于5时增加通气量，进行好氧发酵。
本发明将克雷伯氏菌和乳酸菌进行共发酵生产2,3-丁二醇，一方面以乳酸菌优化糖代谢，增加中间代谢产物的供给，提高2,3-丁二醇的发酵水平；另一方面，通过调控发酵过程中氧气的供给量，调节两种菌的代谢途径，在提高2,3-丁二醇产量的同时，获得经济效益更好的高浓度双乙酰。
(51)Int.Cl.(19)中华人民共和国国家知识产权局(12)发明专利申请权利要求书1页 说明书5页(10)申请公布号CN 104611401 A (43)申请公布日2015.05.13C N 104611401A1/1页1.一种提高微生物发酵生产2,3-丁二醇的方法，其特征在于包括以下步骤：（1）种子液培养：以MRS 培养基进行乳酸菌的培养，获得乳酸菌种子液；以LB 培养基进行克雷伯氏菌的培养，获得克雷伯氏菌种子液；（2）发酵培养：在发酵培养基中接入两种菌混合的发酵种子液，在发酵初始阶段以厌氧或微氧发酵为主，当光密度OD 650大于5时增加通气量，进行好氧发酵。
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摘要: 为使生物法制备 2, 3-丁二醇的后 续分离纯化过程顺利 进行, 研究了 絮凝法 预处理 2, 3-丁 二醇发 酵液。选用
10种絮凝剂, 以絮凝率和蛋白去除率为指标, 分别考察了絮凝剂、质量浓度、 pH 值、温 度和搅拌时 间等条件 对 2, 3-
丁二 醇发 酵 液的 絮凝 效 果、浓度 及 后续 萃取 过 程的 影响 , 得出 较 优絮 凝条 件: 以 氯化 铁 为絮 凝 剂, 质量 浓 度为
2. 3 温度对絮凝效果的影响 考察了温度 对絮凝效果 的影响。由图 3可
见, 当温度低于 20 时絮凝效果较差, 而随着温度上 升, 絮凝效果有所提高。可能原因是温度升高使得体 系中胶体性质发生变化, 促进了絮团的生成速度, 而蛋 白质的变性和体系黏度变化也加速了絮团的沉淀。
图 3 不同温度下的絮凝效果 F ig. 3 E ffect of f loccu lat ion at d ifferent tem peratures
1. 2. 2 絮凝效果的比较 本研究采用絮凝率 FR 和蛋白去除率 RP 为指
标来考察絮凝效果。
FR
=
A
0-A A0
i
( 1)
式中: A 为 610 nm 波长下吸光度值。
RP
=
m
0-m m0
i
( 2)
式中, m 0 为发酵原 液过滤后 的蛋白 质量, m i 为絮
凝、过滤后 发酵液的蛋白 质量。 RP 为 蛋白质去除
表 1 无机絮凝剂对发酵液的絮凝效果*
T able 1 Effect of inorgan ic flo cculants on flo cculation
of ferm enta tion broth
试剂
Ch itosan
PAM K4 F e(பைடு நூலகம்CN ) 4
N aC l A l2 ( SO4 ) 3
本文在对 2, 3-丁 二醇相关的必 要的基础数据 ( 液液相平衡和汽液相平衡 ) [ 10-13] 研究的基础上, 提 出了萃取与精馏耦合工艺。而鉴于发酵液中含有影
响传质分离过程的蛋白质、核酸、糖分等杂质, 在萃
取和精馏过程中容易形成乳化而影响传质分离, 必 须对发酵液进行预处理。
本文根据 2, 3-丁二醇发酵液的特点, 选用絮凝 法对发酵液进行预处理, 对絮凝剂和絮凝条件进行 筛选和优化, 为中试及今后的工业化放大提供了可 靠的参考依据。
2. 4 絮凝过程 2, 3-丁二醇的损失率 发酵液絮凝前后 2, 3-丁二醇的 浓度变化率及
损失率见表 3。
高; 且絮凝过程都造 成 2, 3-丁二 醇的损失, 其中以 FeC l3 絮凝时损失率较低。 2. 5 絮凝剂的种类对后续萃取过程的影响
以正丁醇、乙酸丁酯或乙酸乙酯为萃取溶剂时, 分别考察了 2种絮凝剂对后续萃取过程的影响。由 表 4 可 知: 以 正 丁醇 或者 乙 酸丁 酯 为溶 剂, 采 用 FeC l3 絮凝时对后续萃取过程较优; 以乙酸乙酯为溶 剂, 采用 PAM + A lC l3 絮凝效果较优。但总的来说, 以 FeC l3 为絮凝剂其效果普遍较优。
2, 3-丁二醇, 也称 2, 3-双羟基丁烷。该产品可用 于制备甲乙酮、1, 3-丁二烯、苯乙烯、香水及药物的手 性载体等, 同时也是一种很好的液体燃料, 燃烧值可 与乙醇媲美 [ 1-2] 。 2, 3-丁二醇的生产方法有化学法和 微生物发酵法。生物法制备的 2, 3-丁二醇作为生物 基产品, 是一种非常有潜力的化工原料和潜在的替代 能源。但是由于 2, 3-丁二醇的性质特殊性, 即高沸 点、高黏度、高亲水性及发酵液固有的特性, 从发酵液 中对其进行分离纯化较为困难, 成为了制约生物法制 备 2, 3-丁二醇工业化生产的瓶颈之一。目前, 国内外 有关生物法制备 2, 3-丁二醇的分离纯化研究报道较 少, 至今未见完整的工业化流程的报道 [ 3-9] 。
Abstract: In order to realize the separation and purificat ion of 2, 3-butaneido l from bioconversion, the floccu lation of 2, 3-butaned io l ferm ented bro th w ith 10 flocculantsw as stud ied. W ith the analysis o f flocculat ion rate and prote in rem oving rate, the influence o f different condit ions on the floccu lation effects, concentration o f 2, 3-butanediol and subsequent extraction process w as stud ied system atica lly. T he suitable floccu lation condit ions w ere ob tained as follow s: FeC l3 as flocculan,t the dosage 23 g /L, pH = 5. 1, tem perature 20 50 , stirring for 15 m in and settling for 20 m in. Under those cond itions, both floccu lat ion rate and protein rem ov ing rate can be above 98% , wh ich is he lpfu l for the succeeding separat ion and purificat ion process. K ey w ord s: 2, 3-butanedio;l floccu lation; floccu lant
23 g /L, pH 值 5. 1, 温度为 20 50 , 搅拌时间 15 m in, 静置 20 m in。在此工 艺条件下, 2, 3-丁二醇的絮凝率和蛋白
去除率均可高达 98% 以上, 为后续的分离纯化过程奠定基础。
关键词: 2, 3-丁二醇; 絮凝; 絮凝剂
中图分类号: TQ 028. 4
率, 蛋白质测定采用考马斯亮蓝法。
1. 2. 3 2, 3-丁二醇浓度的气相色谱测定
色谱柱: SE-30 毛细管柱; 检测器: F ID; 测定方
法: 内标法; 内标物: 乙醇。
由絮凝剂 初选结果, 较优 的絮凝剂 有: PAM + A lC l3, ZnSO4, A lC l3 和 FeC l3。 2. 1. 2 絮凝剂质量浓度对絮凝效果的影响
1 实验材料与方法 1. 1 实验药品与器材
2, 3-丁二醇发酵液, 华东理工大学生物反应器 工程国家重点实验室提供。
实验试 剂: 聚丙 烯 酰胺 ( PAM ), 壳 聚糖 ( Ch-i tosan), 氯化 铁 ( FeC l3 ), 氯 化铝 ( A lC l3 ) , 氯 化 钠 ( N aC l ), 硫 酸 锌 ( ZnSO4 ) , 亚 铁 氰 化 钾 [ K4 Fe ( CN ) 4 ] , 硫酸铝 [ A l2 ( SO4 ) 3 ], 硫酸亚铁 [ FeSO 4 ]。
实验器材: 自 行设计的恒温 磁力搅拌器, Sar-
基金项目: 国家 863 计划资助项目 ( 2006AA 02Z243) 作者简介: 吴艳阳 ( 1979 ) , 女, 博士, 讲师, 研究方向为分离工程, 电话: ( 021) 64253914, E-m ai:l w yyw itty@ ecust. edu. cn。
F eSO4 ZnSO4 A lC l3 F eC l3 PAM + A lC l3
FR /% 0. 56 2. 25 1. 25 21. 65 33. 55 44. 05 51. 84 80. 34 93. 48 95. 93
RP /% 4. 32 9. 35 5. 69 12. 88 52. 32 50. 53 66. 33 85. 68 92. 82 92. 69
文献标识码: A
文章编号: 1005-9954( 2009) 11-0047-04
Flocculation pretreatm ent of 2, 3-butanediol
WU Yan-yan g1, ZHU Jia-w en1, CHEN Ku i1, W U B in1, SHEN Ya- ling2
pH 值 4
絮凝剂
FR /% -
RP /% -
5. 1
99. 57
6. 5
PAM + A lC l3
32. 89
8
- 4. 44
4
92. 75
5. 1
96. 54
6. 5
F eC l3
90. 62
96. 95 65. 71 56. 56 95. 10 97. 81 93. 17
8
84. 31
90. 13
第 37卷 第 11期 2009年 11月
化学工程 CHEM ICAL ENG INEER ING ( CH INA )
V o .l 37 N o. 11 N ov. 2009
2, 3-丁二醇的絮凝预处理研究
吴艳阳 1, 朱家文1, 陈 葵1, 武 斌 1, 沈亚领 2
(华东理工大学 1. 化工分离研究所; 2. 生物反应器工程国家重 点实验室, 上海 200237)
( 1. Chem ical Eng ineering Research Center; 2. State Key L aboratory of B io-Reactor Eng ineering, E ast Ch ina U niversity o f Science & T echnology, Shanghai 200237, Ch ina)