Ce_3_激活的锂_6玻璃闪烁体发光及核物理性能的研究

Ce3+激活的锂26玻璃闪烁体发光及核物理性能的研究3

朱永昌,高祀建,欧阳世翕,腾伟峰

(中国建筑材料科学研究总院,北京100024)

摘　要:　选取Ce3+为激活剂离子,锂26和硼210为靶核核素分别研制了可用于热中子探测的玻璃闪烁体,并系统研究了其发光性能及部分核物理性能。研究结果表明,Ce3+激活的锂26玻璃闪烁体具有较长的发射波长(390nm),较短的衰减时间(46.9ns)以及良好的γ射线甄别性能和温度效应,是探测热中子优良的玻璃基质材料。靶核核素与激活剂离子在锂26玻璃闪烁体中均有一较佳的浓度范围,浓度过大将产生不同程度的淬灭效应。

关键词:　锂26;硼210;玻璃闪烁体;Ce3+;温度效应

中图分类号:　TQ171.l文献标识码:A 文章编号:100129731(2009)1121770203

1　引　言

随着中子探测在核能的利用、放射性同位素的产生和应用核物理研究等领域的应用日益广泛,中子探测材料的研究日益受到世界各国材料和物理专家的重视,其中玻璃闪烁体由于化学稳定性好,耐高温热冲击,组成可变,容易制得大尺寸等性能使其在一些环境比较恶劣的场合显示出了独特的优越性,日益成为中子探测材料领域的研究热点[1]。中子是中性的高能粒子,不能直接引起物质电离而被探测,因此常规的玻璃闪烁体材料无法达到探测中子的目的,探测中子须借助其与原子核发生的相互作用而产生的次级带电粒子来实现。通常采用的方法是将可与中子发生核反应的靶核核素引入到掺有激活剂离子的玻璃基质中通过核反应产生的核动能激发闪烁体中Ce3+发光,将对中子的探测转化为对可见光或紫外光的探测。对于Ce3+激活的普通玻璃闪烁体国内外学者已经进行了系统的研究,涉及的玻璃系统已包括磷酸盐、硼酸盐、硅酸盐及锗酸盐等[2～7],但是对于中子探测玻璃闪烁体的研究很少,原因跟中子探测玻璃闪烁体复杂的熔制工艺及靶核核素在使用上的管制有关。本文在前人研究的基础上[8～10]选取了锂26和硼210两种靶核核素分别制备了可用于热中子探测的玻璃闪烁体,系统研究了玻璃闪烁体的发光性能、γ射线甄别性能、温度效应以及闪烁体中激活剂离子和靶核核素的浓度效应,以期对我国中子探测玻璃闪烁体的发展提供必要的理论与技术基础。2　试　验

锂26和硼210玻璃闪烁体组成分别为(55～65) SiO2・(10～15)Al2O3・(5～10)MgO・(55～65) SiO2・(10～15)Al2O3・(5～10)MgO・(5～11)Li2O ・(5～10)Ce2O3;(60～70)B2O3・(60～70)B2O3・(10～15)Al2O3・(5～10)Na2O・(5～10)Ce2O3。靶核核素锂26和硼210的引入物分别采用碳酸锂26和三氧化二硼210。按化学计量分别称取两种玻璃闪烁体的配合料充分研磨混合后放入硅钼棒炉中进行高温中熔炼,锂26玻璃闪烁体熔炼温度为1500℃,硼210玻璃闪烁体熔炼温度为1350℃。熔炼过程中炉内通N2并放置适量石墨以保持强还原气氛,熔炼坩埚采用刚玉坩埚,熔炼2h后,倒入预热好的模具中成型,然后放入马弗炉中退火。待两种玻璃闪烁体冷却至室温后切割成合适尺寸的样品进行各项性能检测。

发光光谱采用HJ Y公司Fluomax24荧光光谱仪测量;荧光衰减时间采用英国爱丁堡FS290荧光光谱仪测量;热中子与γ射线脉冲幅度谱采用北京核仪器厂B H1224多道能谱分析仪测量,中子源241Am2Be;采用半导体制冷器及镍铬丝电加热控制闪烁体的温度。

3　结果与讨论

3.1　热中子脉冲幅度谱

图1为锂26和硼210玻璃闪烁体的热中子与γ射线脉冲幅度谱。图1中所示,锂26和硼210玻璃闪烁体对热中子γ射线均有很好的响应,其中硼210玻璃闪烁体热中子脉冲幅度峰的位置在50道附近,锂26玻璃闪烁体热中子脉冲幅度峰的位置在320道附近。图1中可以看出硼210玻璃闪烁体的热中子峰完全被其γ峰所淹没,说明其对γ射线的甄别性能较差,而锂26玻璃闪烁体其热中子峰与γ峰的峰位距离比较远且相互独立,很容易通过电子学手段进行区分,γ射线甄别性能较好。一般在热中子探测领域不可避免的要受到γ射线的干扰,对γ射线的甄别性能已成为玻璃闪烁体能否实现应用的主要性能指标,因此从这个角度,作为热中子探测的靶核核素,锂26要明显的优于硼210。玻璃闪烁体对γ射线的甄别性能主要取决于闪烁体中靶核

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12009年第11期(40)卷

3基金项目:国家自然科学基金资助项目(50672092)

收到初稿日期:2009204206收到修改稿日期:2009207221 通讯作者:朱永昌

作者简介:朱永昌　(1977-),男,山东临沂人,博士,主要从事特种光学玻璃研究。

核素与热中子的核反应能,核反应能越高,热中子峰峰值越大,闪烁体对γ射线的甄别性能越好[1]。下式为锂26与硼210与中子的核反应方程式:

1

n +10B =α+7Li +2.792MeV 1

n +6Li =α+3T +4.786MeV

式中可以看出锂26与中子的核反应能为4.786MeV ,远高于硼210与中子的核反应能2.792MeV

。

图1　锂26和硼210玻璃闪烁体的热中子与γ射线脉

冲幅度谱

Fig 1Thermal neut ron and γ2ray p ulse height spec 2

t rum of lit hium 26and boron 210glass scintilla 2tor 3.2　发射光谱与荧光衰减时间谱

图2、3分别为Ce 3+掺杂的Li 62Al 2Mg 2Si 玻璃闪烁体的发射与时间衰减光谱图。图2可以看出锂26玻璃闪烁体的发光范围在350～500nm 范围内,峰位在390nm 附近,图3可以计算出锂26玻璃闪烁体光衰减时间为46.9ns (T s ),11.7ns (T f ),我们分析快成分T f 为电子空隙对转移到发光中心所需要的时间,慢成分

T s 为激发态(2D )到终态(2

F 7/2,5/2)自发发射所需要的时间,即荧光寿命。锂26玻璃闪烁体的这种发光特性主要取决于闪烁体中的激活剂离子Ce 3+,Ce 3+的受激辐射跃迁为4f 25d ,属电偶极允许跃迁,自旋规律对它不适用,从而表现为高效的宽带吸收和发射,同时由于电子在5d 激发态时的寿命非常短,所以5d 24f 的退激很快,在荧光特性上表现为短的衰减时间[11]。390nm 的发射波长与46.9ns 的衰减时间对于闪烁体的制备是非常适合的,较长的发射波长不但有利于闪烁光在玻璃中的透过,还具有与光电倍增管相匹配的优点。ns 级的衰减时间可以提高闪烁体的时间分辨率

。

图2　不同Ce 3+浓度的Li 62Al 2Mg 2Si 玻璃闪烁体发射

光谱

Fig 2Emission spect ra of Li 62Al 2Mg 2Si glass scintilla 2

tor doped different concent ration Ce 3

+

图3　脉冲时间衰减光谱图Fig 3Pulse decay time spectrum

图2还可以看出,玻璃闪烁体激活剂离子Ce 3+的浓度与闪烁体的发光强度密切相关,在一定范围内表现为随着Ce 3+的浓度的增加发光效率也随之升高,达到一个最大值后,若再增加Ce 3+的浓度含量,发光效率呈下降趋势,发生浓度淬灭效应。Ce 3+产生浓度淬灭效应与玻璃中能量的传递有关系,玻璃中激活剂离子的浓度高到能量传递机率超过发射几率时,激发能便会通过晶格迁移而消耗掉,玻璃基质包含有多种类型的格位,在这些格位上,激发能可以通过某些尚不清楚的途径损耗掉,这时不管如何增大激活剂离子的浓度,发光效率都要下降。3.3　靶核核素锂26的浓度效应与闪烁体温度效应

图4为玻璃闪烁体中不同靶核核素锂26含量对热中子探测效率的影响。靶核核素在玻璃闪烁体中起到与中子产生核反应的目的,理论上靶核核素浓度越大,闪烁体中产生的核反应能越高,激活剂离子发光效率越高,从而探测效率越高。但是根据图4结果,玻璃闪烁体中靶核核素存在一最佳浓度范围,过高或过低均不利于热中子的探测。产生这种现象的原因我们认为跟锂26靶核核素的碱性成分有关,锂26玻璃闪烁体在高温熔制过程中,Ce 离子是以Ce 3+ΖCe 4+存在,碱性成分含量的提高会增加Ce 离子向Ce 3+的转化的难度,而Ce 4+由于其吸收带与Ce 3+的发射带相互重叠,闪烁体中少量Ce 4+存在便会对发光效率产生非常不利的影响

。

图4　靶核核素含量对热中子探测效率的影响Fig 4Effect of nuclear target content to t hermal neu 2

t ron detection efficiency 图5为不同锂26含量的玻璃闪烁体热中子峰值脉冲幅度的温度响应。由图5可见,在热中子的激发下,锂26玻璃闪烁体的脉冲幅度随闪烁体的温度不同而变

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