一维二维半导体纳米结构的二次谐波和双光子吸收特性研究

一维/二维半导体纳米结构的二次谐波和双光子吸收特性研究作为近代光学的一大分支,非线性光学对于研究光与物质相互作用、开发具有重要应用价值的科学技术奠定了基础。近年来,随着纳米材料和纳米技术的发展,半导体纳米材料的非线性光学特性成为一个新兴的研究领域,它对于人们深入理解微纳尺度下光与物质的相互作用、实现光场调控以及开发功能性纳米光学器件具有重要意义。二次谐波和双光子吸收是两种最基本、最常见的非线性光学效应,它们的产生过程相对比较简单,效率也相对较高,因而最有可能在纳米体系中实现一些功能性的应用。

本文主要针对几种一维和二维半导体纳米结构中的二次谐波和双光子吸收特性进行了以下几个方面的研究:(1)研究了单根碲化锌纳米线中的表面二次谐波特性。与非中心对称介质中的体二次谐波不同,表面二次谐波主要起源于介质表面结构的中心反演对称破缺,在介质的表面原子层产生。我们首次在实验中观测到碲化锌纳米线中横向发射的表面二次谐波,通过角分辨、偏振测量等测试手段,我们对表面二次谐波的方向性、产生效率以及各向异性进行了系统测试和表征。

研究结果表明,这种垂直于纳米线长轴横向发射的表面二次谐波具有很小的发散角(4°)和很高的二次谐波转换效率(~10-6),并且它的偏振依赖关系与碲化锌纳米线的晶格结构密切相关(各向异性)。该研究成果表明纳米线二次谐波在高性能的微纳相干光源以及纳米结构的非线性光学探测等方面具有广泛的应用前景。(2)研究了 c轴氧化锌纳米柱阵列谐振增强的二次谐波特性。

通过理论分析和实验验证,我们发现c轴氧化锌纳米柱阵列的二次谐波主要来源于;χxzx分量。在此基础上,我们研究了谐振激发情况下氧化锌纳米柱阵列

的二阶非线性效应,测量了谐振情况下的χxzx分量约为20.2 pm/V,这一数值远远大于常用的非线性光学晶体如BBO和KDP等的二阶非线性极化率,说明谐振情况下的c轴氧化锌纳米柱阵列具有较强的二阶非线性效应。进一步,通过时域有限差分(FDTD)模拟计算,我们发现氧化锌纳米柱阵列中的局域场效应对于增强其二阶非线性效应也有一定的贡献,这一效应使得二次谐波强度提升了近4倍。

这一研究成果为进一步提高纳米结构中的二次谐波产生效率提供了新的方法,对于制备高效率的纳米相干光源奠定了实验基础。(3)研究了二维钙钛矿(C6H5C2H4NH3)2PbI4((PEA)2PbI4)片状纳米晶的双光子吸收特性。二维钙钛矿晶体是由有机分子和无机分子相互交叠而形成的层状结构,这种周期性结构形成与多量子阱类似的电子结构,从而导致二维钙钛矿具有一些不同寻常的非线性光学特性。

基于静态强度相关测试方法,我们测得(PEA)2PbI4片状纳米晶在800 nm的双光子吸收系数约为211.5 cm/MW,这一结果比三维钙钛矿薄膜和其它常见半导体纳米晶的双光子吸收系数至少要高一个量级。我们认为,(PEA)2PbI4片状纳米晶之所以有如此高的双光子吸收,主要与二维钙钛矿类量子阱结构的量子和介电限制有关。此外,(PEA)2PbI4片状纳米晶的双光子吸收受到晶体厚度的调控,而且它在飞秒激光激发下的稳定性也要优于二维和三维钙钛矿薄膜。

该研究结果说明二维钙钛矿纳米晶具有优良的非线性吸收特性,为其在非线性微纳光学器件中的应用提供了支撑。