2014非线性光学06受激拉曼散射与受激布里渊散射a详解

二、受激拉曼散射
1、自发拉曼散射 Raman（1928）发现自发拉曼散射。散射光谱中除了 原频率成分 0 之外，还出现了新频率成分 s和 as 。 s 0 称为Stokes线。 as 0 ，称为Anti-Stokes线。 一般Stokes线远比Anti-Stokes线强几个数量级。
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布里渊散射 (Brillouin)：介质密度（折射率）随时 间周期性起伏形成的声波（或声子）所引起的。这 是一种非弹性散射，散射光的频移量较小，相应于 声子能量。也有Stokes和Anti-Stokes散射光。
• 自发辐射光散射因入射光较弱，入射光并不改变介 质的光学特性，散射光是非相干的。 • 强激光（相干光）的作用下所产生的受激散射，如 受激拉曼散射（SRS）与受激布里渊散射（SBS）， 属于三阶非线性效应，入射光会改变介质的光学性 5/37 质；散射光与入射激光类似，也是受激相干辐射。
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当入射光子数和散射光子数很大时，采用经典的非线 性耦合波方程来分析受激拉曼散射过程是合适的。频 率为 S 的光场的耦合波方程为
dES (S ) iS P(S ) dz 2nS c 0
因散射场是由频率为 P 的入射场 EP (P ) 的泵浦引起 的，对应的非线性极化率为
2
考虑近共振条件，P S v ，则
0 N 1 (S ) ( ) i 12mv q 0 S P v
(3) R 2
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R (S ) R '(S ) i R "(S )
(3)
0 N 1 (3) R (S ) ( ) i 12mv q 0 S P v
* i ( t Kz ) E 2 ( z, t ) 2 EP ES e c.c.
E ( z, t )2
k kP kS
P S
因此受到的力为
* i ( t Kz ) F ( z, t ) 0 [ E E c.c.] P Se q 0
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3、光散射的分类 • 瑞利散射（Rayleigh）：起因于原子、分子空间分 布的随机起伏，散射中心的尺度远小于波长，其强 度与入射光波长的关系为 I scatt. µ 1 / l 4，散射光的频 率与入射光相同，属于弹性散射。 • 瑞利翼散射 (Rayleigh wing)：起因于各向异性分 子的取向起伏；是一种非弹性散射，散射光的光谱 向入射光波长的一侧连续展宽。 • 拉曼散射 (Raman)：由介质内部原子、分子的振动 或转动所引起。是一种非弹性散射，散射光频率与 入射光的频率不同，频移量较大，相应于振动能级 差。散射光频率下移者，称为Stokes散射光；散射 光频率上移者，称为Anti-Stokes散射光。
偶极子在外场中所受电场力为
F ( z, t ) dW 0 d 2 E ( z, t ) dq 2 dq 0
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设介质中的总光场为
E( z, t ) EPei (Pt kP z ) ES ei (S t kS z ) c.c.
因为总光场中存在两个不同频率项，则在 中会存在若干个不同频率项，我们只保留低频的 项 (P S ) ，即
自发Raman 散射的能级 示意图 8/37
2、受激拉曼散射
受激拉曼散射是相干的强激发过程：初始时入射光子与热振动 声子碰撞产生受激声子和斯托克斯光子，随后入射光子和受激 声子碰撞产生斯托克斯光子，并产生更多受激声子。如此积累 将会产生更多得受激声子和斯托克斯光子，这是一个雪崩过程。 显著特点是：阈值性，只有入射光子数达到一定数目才会出现； 相干性，受激声子是相干的，散射光子也是相干的，随后的增 益也是相干产生的。 s 2s
Incident Light Output Light
0
Scattering Light
0
s , as
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拉曼散射Stokes过程是分子吸收频率为 wp 的泵光光子，由基 态跃迁到虚能级，再由虚能级跃迁到分子的振转能级（第一激 ws 发态），发射频率为 的Stokes光子。而Anti-Stokes过程是 w 处于第一激发态的分子吸收 p 光子跃迁到另一虚能级，再由 w 该虚能级跃迁到基态，发射Anti-Stokes光子 as 。由于热平 衡时，处于基态的分子数远大于第一激发态的分子数，因此， ws w 产生 的光子远远多于 as 光子。故Stokes散射光远强于 Anti-Stokes散射光。
(3) * P(3) (S ) 6 0 R (S ;P , P , S ) EP EP ES
dES (S ) 3iS (3) 2 R EP ES dz nS c
由于泵浦光和斯托克斯散射光频率差 p s 与分子 振动频率 近共振，所以三阶极化率为复数，即
其中介质的线性极化强度为
P(1) 0 N0 E( z, t )
介质的三阶非线性极化强度为
i ( S t k S z ) i ( P t k P z ) i ( t Kz ) P (3) ( z, t ) 0 N q ( ) e c.c. E e E e c.c. P S q 0
第 6章
受激 拉曼 散射 与
一、受激散射的基本物理过程 二、SRS的经典理论 三、SBS的经典理论
受激 布里 渊散
射
一、受激散射的基本光物理过程
1、光散射的定义 一束光通过介质时，其中一部分光偏离主要传 输方向，这种现象称为光散射。散射光在强度、方 向、偏振态，甚至频率都与入射光有所不同。光散 射现象最早是Richter在1802年观察到的。
其中频率为 s 的斯托克斯光引起介质的非线性极化 场表示为 PS(3) ( z, t ) P(S )ei (S t kS z ) c.c.
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极化强度振幅为
* P (S ) 0 N q ( ) E P q 0
(3)
2 2
EP ES (3) 2 N P (S ) 0 2 2 m q 2i 0 v
将此式与非线性三阶极化强度定义式对比，得到三阶 极化率公式 P(3) ( ) 6 (3) ( ; , , ) E E* E
S 0 R S P P S P P S
N 1 (3) R (S ) 0 2 ( )2 2i( ) 6m q 0 v P S P S
(t ) 0
q (t ) q 0
p( z, t ) 0 E ( z, t )
其中 0 为分子在平衡态的线性极化率，第二项为非 线性极化率。 偶极子在光电场中的静电能为
1 1 W p ( z , t ) E ( z , t ) 0 E 2 ( z , t ) 2 2
q() 2i q() q()
2 2 v
* E P ES q () 2 2 m q 0 2i
0
* E E P S m q 0
0
由于
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介质的极化强度为
P( z, t ) Np( z, t ) 0 N E ( z, t ) 0 N [ 0 q( z, t )]E ( z, t ) q 0
3 3 3 R R ' i R ''
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假设介质为各向同性，所以可按标量方程求解。方程 中三阶极化率实部反映相位调制，虚部反映强度变化， 若只考虑虚部项，则有解：
ES ( z ) ES 0 exp[ 6S 1 3 "( ) I z ] E exp[ gI P z ] R S P S0 2 0c nP nS 2 12s 3 g 2 R '' 0 c n p ns
4、受激光散射的特点
• 高输出强度：SRS和SBS的输出光强可达到与入射光同数量 级的强度，甚至更强（具放大作用）。受激散射光可把入 射激光能量耗尽。 • 高定向性：前向和后向受激散射光的发散角可达到与入射 激光相近的发散角。可达到毫弧度，甚至衍射极限。 • 高单色性：散射光谱的宽度明显变窄，可达到与入射激光 相当或更窄的单色光。 • 脉宽压缩性：受激散射光脉冲持续时间远小于入射激光脉 冲持续时间。 • 阈值性：入射激光的强度大于某一阈值光强后，散射光的 相干性、方向性和散射光强才有明显提高。 • 高阶散射特性：在加强输入光强或增加介质长度时，可出 现高阶Stokes散射光和Anti-Stokes散射光。 • 相位共轭特性：产生的受激散射光场的相位特性与入射激 光的相位特性有共轭关系。 6/37
2q q F ( z, t ) 2 2 v q 2 t t m
F z, t
为外电场作用力， m 为组成偶极子的原子质量
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偶极子在电场作用下的分子极化强度为
为分子的光学极化率。分子的极化率并非常数，因
为电偶极子受电场作用而受迫振荡，振子长度随时间 变化，即
3 如果 R '' 0 ，则 Raman 散射是指数增长的，g 为
增益因子。
要对 Raman 散射进行完整的量子力学处理是困难的，因为不 知道它所包含的矩阵元，大多数实用情况下无法计算。量子力 学可以粗略估算散射截面，并建立散射截面与入射光子能量和 散射系统近共振程度间的粗略的依赖关系。大部分情况下采用 经典电磁场的模型讨论。经典电磁场理论可以给出散射光的净 增益。 12/37
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5、求解振子方程
2q q F ( z, t ) 2 2 v q 2 t t m
* i ( t Kz ) F ( z, t ) 0 [ E E c.c.] P Se 百度文库q 0
设试探解为
q q()ei (t Kz ) c.c.
4、受激拉曼散射的分子模型 假定介质体系中每单位体积有N个谐振子（分子）， 并且相互间独立。假定分子的振动模可以看作具有共 振频率 v 和衰减常数 （或弛豫率）的谐振子（偶 极子）。并以 q (t ) 表示谐振子长度对平衡态长度 q0 的偏离。当光场 E ( z, t ) 与偶极子相互作用，描述分子 振动的运动方程如下
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2、光散射的起源 光散射是由介质的光学特性起伏引起的，或者 说介质的光学不均匀性，或折射率的不均匀性所引 起的。引起介质的光学非均匀性的主要原因有： a. 熵起伏。包括原子、分子空间分布的随机起伏， 例如大气中空气分子的随机起伏； b. 各向异性分子的取向起伏； c. 分子振动； d. 声波场。
2
2

2
Theraml Vibrational Phonon
4
4
RS
ws w0 was ws 1 was 1 was 2
w0

2
w
自发辐射和受激辐射拉曼 散射的光谱图比较。
SRS
ws 4
ws 3
was 3
ws 2
w 9/37 was 4
3、受激拉曼散射的物理图像
分子振荡调制介质折射率，产生（反）斯托克斯光； 斯托克斯光场和原激光光场干涉，形成强度 为 I (t ) I 0 I1 cos(P S )t 的总光强，作用于介质， 使得频率为 v P S 的分子振荡加剧。而此振荡进 一步产生斯托克斯散射光。这种正反馈作用使散射光 雪崩似地增强。 调制…