第一章++非线性光学极化率的经典描述10

第一章 非线性光学极化率的经典描述1.1 极化率的色散特性 1.2 非线性光学极化率的经典描述 1.3 极化率的一般性质1.1 极化率的色散特性1.1.1 介质中的麦克斯韦方程 由光的电磁理论, 光波是光频电磁波, 在介质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组∂B ⎫ ∇× E = − ∂t ⎪ ⎪ ∂D ⎪ ∇× H = + J⎬ ∂t ⎪ ∇⋅ D = ρ ⎪ ⎪ ∇⋅ H = 0 ⎭(1.1 - 1)物质方程⎫ ⎪ B = μ0 H + μ0 M ⎬ ⎪ J = σE ⎭(1.1 - 2)D = ε0E + P上面两式中的J和 ρ 分别为介质中的自由电 流密度和自由电荷密度, M为磁化强度, ε0为 真空介电常数, μ0为真空磁导率, σ为介质的 电导率, P是介质的极化强度。

由于研究的光与物质相互作用主要是电作 用, 可以假定介质是非磁性的, 而且无自由电荷, 即M=0, J=0， ρ=0。

所以, 上述方程可简化为∂B ⎫ ∇× E = − ⎪ ∂t ⎪ ∂D ⎪ ∇× H = ⎬ ∂t ⎪ ∇⋅ D = 0 ⎪ ⎪ ∇⋅B = 0 ⎭D = ε0E + P = ε ⋅ E⎫ ⎬ B = μ0 H ⎭(1.1 - 3)(1.1 - 4)光在介质中传播时, 由于光电场的作用, 将产 生极化强度。

P = PL + PNL (1.1 - 5)当光电场强度很低时, 可以忽略非线性项PNL, 仅保留线性项PL, 这就是通常的线性光学问 题。

当光电场强度较高时, 必须考虑非线性项 PNL, 并可以将非线性极化强度写成级数形式:PNL = P(2) + P(3 )+ … + P(r) + … (1.1 - 6)在本书中, 除了特别指明外, 光电场和极化强 度均采用通常的复数表示法。

对于实光电场 E(r,t), 其表示式为E(r,t) = E0(r) cos(ωt+φ) (1.1 - 7)或E(r,t) = E(ω)e-iωt + E*(ω)eiωt (1.1 - 8)式中的E(ω)为频域复振幅, 且有1 E (ω ) = E 0 (r )e −iϕ ( r ) 2(1.1 - 9)E0(r)是光电场中的实振幅大小。

极化强度为 P(r,t) = P(ω) e-iωt + P*(ω) eiωt (1.1 - 10) P(ω)为频域复振幅。

考虑电场强度和极化强度的真实性 E*(ω) = E(-ω) P*(ω) = P(-ω) (1.1 - 11) (1.1 - 12)极化 电介质在外场的作用下，由于静电感应，在介质内部 产生反方向电场，但不足以抵消外电场。

无极分子 正、负电荷中心重合 分子本身电偶极矩为零 外场导致正、负电荷中心发生相对位移p=0Ε介质体现出总的极化强度分子电偶极矩不为零p≠0P=∑p≠0有极分子 正负电荷中心不重合，分子本身 有电偶极矩 p≠0 无外场，热运动导致杂乱分布 外光场，电偶极矩取向相近 P=∑p=0 介质表现出总的极化强度EP=∑p≠0宏观描述 极化强度与外加电场之间的关系 各向同性介质：P 与 E 方向相同，简单的正比关系P=χ E各向异性介质：P 与 E 方向不平行，正比关系ˆ P = (χ xx E x + χ xy E y + χ xz E z ) x ˆ + (χ zx E x + χ zy E y + χ zz E z ) zˆ + (χ yx E x + χ yy E y + χ yz E z ) y1.1.2 极化率的色散特性1. 介质极化的响应函数1) 线性响应函数因果性原理是物理学中的普遍规律。

当光在介质中传播时, 时刻介质所感应的线性极化强度P(t)不仅与ｔ时刻的光电场E(t)有关, 还与ｔ时刻前所有的光电场有关, 即，时刻的感应极化强度与产生极化的光电场的历史有关。

假定在时刻ｔ以前任一时刻τ的光电场为E (τ), 它对在时间间隔(ｔ-τ)以后的极化强度的贡献为d P (t ), 且有d P (t ) =ε0R (t -τ)·E (τ)d τ（1.1 -13)R (t -τ)为介质的线性响应函数, 它是一个二阶张量, 则ｔ时刻的感应极化强度为τττεd )()()(0E R P ⋅−=∫∞−t t t (1.1 -14)∫∞′′−⋅′−=00)()()(τττεd t t E R P 考虑到积分变量的任意性, 用τ替换τ′∫∞−⋅−=00)()()(τττεd t t E R P (1.1 -15) (1.1 -18)(1.1 -19)2) 非线性响应函数∫∫+∞∞−+∞∞−−−=212121)2()2()()(:),()(ττττττd d t t t E E R P2. 介质极化率的频率色散1) 线性极化率张量对于1.1 -15)表示的线性极化强度关系, 取E (t )和P (1)(t )的傅里叶变换:∫∫∞∞−−∞∞−−==ωωωωωωd e t d e t t i t i )()()()()1()1(P P E E (1.1 -20) (1.1 -21)τωωτεωωτωωd d e d e t t i t i ∫∫∫∞∞−∞∞−−−∞∞−−⋅==)()1(0)1()1()()()()(E R P P (1.1 -22)利用频率域内线性极化强度复振幅P (1)(ω)与光电场复振幅E (ω)的定义关系式∫∞∞−−⋅=⋅=ωωωχεωωχεωωd e t t i )()()()()()()1(0)1()1(0)1(E P E P 有(1.1 -23)(1.1 -24)比较(1.1 -22)式和(1.1 -24)式, 可得dr e r i ∫∞∞−=ωτωχ)()()1()1(R (1.1 -25)(1.1 -24)式和(1.1 -25)式就是线性极化强度P (1)(t )和线性极化率张量χ(1)(ω)的表示式。

(1.1 -26)－(33) Kramers-Kroning 关系（复变函数，实部与虚部关系）2) 非线性极化率张量对于非线性极化强度, 进行类似上面的处理, 可以得到非线性极化率张量关系式。

将(1.1 -18)式中的光电场E (t -τ)进行傅里叶变换, 可得)()(212121)2(210)2(221121)()(:),()(τωτωωωωωωωττττε++−∞∞−∞∞−∞∞−∞∞−∫∫∫∫=i t i ee d d R d d t E E P (1.1 -34)若将二阶非线性极化强度表示成如下形式: ti e d d t )(2121)2(210)2(21)()(:),()(ωωωωωωχωωε+−∞∞−∞∞−∫∫=E E P (1.1 -35)与(1.1 -34)式比较, 得到二阶极化率张量表示式为)(21)2(2121)2(2211),(),(τωτωττττωωχ+−∞∞−∞∞−∫∫=i e R d d (1.1 -36)同理, 若将r 阶非线性极化强度表示为 E E E ∑==−∞∞−∞∞−∞∞−∫∫∫r m m ti r r r r r e d d d t P 1)()()(|),,,()(2121)(210)(ωωωωωωωχωωωε"""(1.1 -37)式中, χ(r )(ω1,ω2,…,ωr )与E (ω1)之间的竖线表示r 个点, 则第r 阶极化率张量表示式为)(21)(2121)(2211),,,(),,,(r r i r r r r r e R d d d τωτωτωττττττωωωχ+++∞∞−∞∞−∞∞−∫∫∫="""" (1.1 -38)对于分立（不连续）光3. 介质极化率的空间色散χ(ω,k)介质极化率的频率色散特性, 它起因于极化强度与光场的时间变化率有关, 是时间域内因果性原理的直接结果。

由于介质内给定空间点的极化强度不仅与该点的光电场有关, 而且与邻近空间点的光电场有关, 即与光电场的空间变化率有关, 这就导致了极化率张量χ与光波波矢k有关, 这种的依赖关系, 叫做介质极化率的空间色散, 其空间色散关系可以通过空间域的傅里叶变换得到。

1.2.2 一维振子的非线性响应1. 单个频率光场的情况假设频率为ω的光电场表示式为E =E (ω) e -i ωt + E *(ω) e i ωt (1.2 -12)方程(1.2 -11)式是非线性的, 直接求解很困难考虑到振子恢复力中的非简谐项较小,可以用微扰理论求解。

将r 展成幂级数形式∑∞==1k kr r (1.2 -13)(1.2 –17 ～19)2. 包含多个频率分量光电场的情况假设光电场包含有多个频率分量, 用复数表示时, 可以写成如下的形式:()n i t n n E E eωω−=∑(1.2 -32) 式中, E (ωn )是频率为ωn 的光场的复振幅。

考虑到光电场的真实性, 应有ω-n = -ωn (1.2 -33)E (ω-n ) = E (-ωn ) = E *(ωn ) (1.2 -34)相应的极化强度表示式为t i l n m l n m l n m t i n m n m nt i n n n l n m n m n e E E E t P e E E t P e E t P )(,,)3(0)3(),()2(0)2()1(0)1())()(),,()()()(),()()()()(ωωωωωωωωωωωωχεωωωωχεωωχε++−−−∑∑∑===(1.2 -35)(1.2 -36) (1.2 -37)要强调的是, 式中对m, n, l求和时, 应包括所有的正值与负值。

例如, 设有两个频率分量ω1和ω, (1.2-36)式中m和n的可取值为2m=1, 2, -1, -2n=1, 2, -1, -2讨论1)线性项振荡频率与入射光场相同振荡幅度正比于入射光场2)二次谐波振荡频率为入射光场两倍振荡幅度正比于入射光场的平方3)和频/差频振荡频率为入射光场频率之和/差振荡幅度正比于入射光场的乘积4)光学整流振荡频率为0振荡幅度正比于入射光场的平方)(),(2)1(1)1(ωωx x 21,ωω21,εε)(21)2(ωω±x )2(),2(2)2(1)2(ωωx x 212,2ωω2221,εε21ωω±21εε⋅2221,εε)0()2(x小结非简谐振子模型，反映线性与非线性光学的区别1.线性光学观测量正比于外加光场的光强，而非线性光学则不是简单的正比关系（如介质的透过率）2.线性光学中不同频率的光波之间不能交换能量，所有可能的光波播频率均与入射光场相同，而非线性光学中不同频率的光波可以发生能量交换，可能产生新的光波频率（如和频、差频、倍频、光学整流）3.线性光学中电极化强度正比于外加光场，而非线性光学中不是正比关系（如平方关系、立方关系）1.3 极化率的一般性质1.3.1 真实性条件由前面的讨论已知, 介质的线性极化率张量χ(1)(ω)与线性极化响应函数R (1)(τ)有如下关系:ττωχωτd e i ∫∞∞−=)()()1()1(R (1.3 -1)因此, 对极化率张量取复共轭, 应有[][])()()()1()1()1(∗−∞∞−∗∗−==∗∫ωχττωχτωd e i R (1.3 -2)1.3.2 本征对易对称性由一维振子的二阶非线性极化率表示式(1.2 -26)式和F(ω)表示式可以看出χ(2)(ω,ω2)=χ(2)(ω2,ω1) (1.3 -5)1由前面的讨论已知, 频率为ω1和ω2光电场所产生的极化强度包含有许多过程, 对于其中(ω1+ω2)频率成分的极化强度x 分量, 有如下一项表示关系:[]ti x xyzx eE t P)(221)2(0)2()(2121)(),()(ωωωωωωωχε+−+=而对于分量, 有如下一项关系:[]ti y xyzx eE t P)(12)2(0)2()(1212)()()(ωωωωωωχε+−+=[]x t P)()2()(12ωω+它表示频率为ω2、振动方向为x 的光电场分量与频率为ω1、振动方向为y 的光电场分量, 通过二次非线性作用, 产生了频率为(ω2+ω1)极化强度的x 分量。