非线性折射率效应

第五章 非线性折射率效应
重点内容：
光学克尔效应——光致非线性折射率，0n n n =+∆，非线性折射率与光强
成正比，n I ∆∝。

讨论自作用和互作用两种光克尔效应。

自聚焦效应——高斯光束横向光强分布不均匀性引起光束自聚焦或自散焦。

讨论稳态和动态理论，及相关的时间和空间自相位调制现象。

5.1 光学克尔效应
光学克尔效应与克尔电光效应，两个效应基于不同机理：
克尔电光效应——线偏振光通过加有静电场的透明介质（如玻璃）感生双折射，变成椭圆偏振光的现象。

两垂直偏振的o 光与e 光的折射率的差与外加电场强度成正比，0n ∆∝Ε。

这是线性光学效应。

光学克尔效应——光电场直接引起的折射率变化的效应，其折射率变化大小与光电场的平方成正比，2
n E ∆∝。

n ∆称为非线性极化率，相应于三阶折射率实部的变化，是三阶非线性光学效应。

被称作光学克尔效应，或简称为克尔效应。

具有克尔效应的介质称为克尔介质。

演示光克尔效应，需要两种光：
泵浦光——产生非线性极化率的强光； 信号光——探测非线性极化率的弱光。

产生非线性极化率的方式不同，有两种光克尔效应：
自作用光克尔效应：
用信号光本身的光强泵浦，引起相应于信号光频率ω的介质折射率变化，同时由信号光直接探测。

交叉（互）作用光克尔效应：
用频率（'ω）不同（或偏振方向不同）的强泵浦光，引起相应于信号光频率ω的介质折射率变化，同时用频率为ω的信号光探测。

两种光克尔效应：(a) 自作用克尔效应；(b)互作用克尔效应
设信号光频率为ω，泵浦光频率'ω自作用和互作用克尔效应的非线性极化强度分别表示为：
2
(3)(3)0()3(;,,)()()P E E ωεχωωωωωω=- (5.1.1) 2
(3)
(3)
0()6(;',',)(')()P E E ωεχωωωωωω=-
(5.1.2)
在光波传输过程中，介质折射率变化会引起光的相位变化。

一个沿
z 方向传播的单色波()(,)()i kz t z z e ωω-=E E ，传至L z =处，引
起介质折射率变化n ∆，光波的相位变化为
nL nL c
kL ∆=
∆=
∆=∆0
2λπ
ω
φ
(5.1.3)
表明光致折射率变化调制了相位；对自作用光克尔效应和交叉作用光克尔效应，相应地存在着自相位调制（SPM ）和交叉相位调制 (XPM)。

5.1.1 自作用光克尔效应
以下推导频率为ω的光的自作用光克尔效应折射率与光场的关系。

仅考虑一阶和三阶效应： 一阶极化率 (1)(1)(1)'''i χχχ=+
三阶极化率
(3)(3)(3)'''i χχχ=+
极化率皆取实部，则总极化强度为
)
()(),,;('3)(')
()()(2
)3(010)3()1(ωωωωωωεωεωωωE E E P P P -+=+=χχ）
（ (5.1.4)
根据P E D +=0ε和E D ε=，得
0E E P εε=+
将式(5.1.4) 代入P ，定义有效三阶极化率(3)
(3)
'3'e χχ
=，两边消去E 得
))(''1(2
)
1(0ωεεE (3)
e
χχ++=
(5.1.5)
ε
是总介电系数，为实数。

利用关系0n =(1)0'(1')χεε=+得
2(1)01'χn =+
将它代入(5.1.5)式，得到
2
200('())(3)
e E εεχω=+n
(5.1.6)
总折射率n 为
1
1(3)2
22
0020(3)2
00
'(/)1()'()
2E E e e n n n n n χεεωχω⎛⎫
==+ ⎪
⎝⎭
≈+ (5.1.7)
前项0n 为线性折射率，后项n ∆为非线性折射率：
2
)3()(2'
ωχE n n e =
∆
(5.1.8)
可见非线性折射率与场振幅平方成正比，比例系数称为非线性折射系数：
(3)'2
'
2e n n χ=
，
(5.1.9)
它与有效三阶非线性极化率实部成正比。

式(5.1.8)变成
2
'
2()
E n n ∆ω=。

(5.1.10)
利用2
00)(2
1ωεE cn I =
，则 (3)2
00
'e n I cn χε∆= (5.2.11)
可见非线性折射率与光强成正比，比例系数称为非线性折射系数：
2
0)3(2)('cn n e εωχ=, (5.1.12)
它与三阶极化率的实部成正比。

总之，
I
n n n n n 200+=∆+= (5.1.13)
光克尔效应引起的光致折射率变化的物理机制很多;不同的非线性机制有不同的响应时间，因此产生光克尔效应需要用不同脉宽的脉冲光或者连续光来激励。

表 5.1.1列出了几种光克尔效应的物理机制、非线性折射系数、响应时间和所需激励光脉宽。

机制非线性折射系数2
n
(esu)
响应时间
()s
激励光脉
宽电子云畸变10-13:10-1410-13ps 分子空间再分布10-12:10-1310-13ps
极性分子取向变化10-11:10-1210-11:10-12ns 电致伸缩10-10:10-1110-8:10-9s 热致折射率变化10-4:10-5:连续
可见，克尔介质的非线性折射系数越大，介质的响应速度越慢。

5.1.2 交叉作用光克尔效应
考虑一种特殊情况的互作用光克尔效应。

频率为ω的单色信号光与频率为'ω的单色泵浦光同沿z方向传播，但是两者的偏振方向不同：泵浦光沿y方向偏振；信号光沿x y
-平面内的某任意方向偏振，如图5.1.2所示。

图5.1.2信号光)
(ω与泵浦光)'
(ω的传播方向与偏振方向
泵浦光引起介质折射率（极化率实部)发生变化，从而分别由信号光电场的x和y分量产生的非线性极化强度的x和y分量为
)
,
(
)'
(
)
,'
,'
;
(
6
)
,
(2
)3(
)3(z
E
E
z
P
x
xxyy
x
ω
ω
ω
ω
ω
ω
χ
ε
ω-
=(5.1.14)
)
,
(
)'
(
)
,'
,'
;
(
6
)
,
(2
)3(
)3(z
E
E
z
P
y
yyyy
y
ω
ω
ω
ω
ω
ω
χ
ε
ω-
=(5.1.15)把(5.1.15)代入y方向的耦合波方程)0
(=
∆k，得到
),()'(),',';(3),(2)3(20z E E k
ik dz
z dE y yyyy y ωωωωωωχω-= (5.1.16)
若认为泵浦光)'(ωE 不随x 变，就可解得y 方向的信号光场强
⎭⎬⎫
⎩⎨⎧⎥⎦⎤⎢⎣⎡-∝z E k
k ik z E yyyy y 2)3(00)'(),',';(3exp ),(ωωωωωχω
(5.1.17)
上式指数因子中的方括弧内的量正是信号光在
y 方向的非线性折射率，记为
//n ∆，
2
)3(0//)'(),',';(3ωωωωωχE k
k n yyyy -=∆
(5.1.18)
同理，信号光在x 方向的非线性折射率⊥∆n 算得为
2
)3(0)'(),',';(3ωωωωωχE k
k n xxyy -=∆⊥
(5.1.19)
可见折射率变化n ∆与泵浦光的场强平方成正比。

这种光致双折射效应（互作用光克尔效应）的强弱可用克尔系数来度量，克尔系数定义为
2
//)
'()
()()(ωλωωωωE n n K ⊥∆-∆=
’ (5.1.20)
将(5.1.18)和代入，得到克尔系数与三阶极化率的关系
））
）’3(3((23)(xxyy yyyy c
K χχπωωω-=
(5.1.21)
光克尔效应提供了一种改变介质的折射率和光的相位的方法，在外加泵光电场的作用下，它可使各向同性的非线性介质变成各向异性的单轴晶体。

当线偏光通过长度为L 的介质时，o 光和e 光之间有一个相位差为
2
'//0)'()(2)(2ωωπλπ
φω
ωE n LK L n n =∆-∆=∆⊥
(5.1.22)
可见o 光和e 光间的相位差与泵浦光场强的平方（或泵浦光的功率）成正比。

当泵浦光功率使πφ=∆时，入射光的偏振面旋转900。

因此可以设计一个克尔光开关，如图5.1.3所示。

图5.1.3用作快速光开关的光克尔盒
克尔盒内装硝基苯等有机液体，信号光用He-Ni 激光器产生，泵浦光源用YAG 皮秒激光器。

起偏器和检偏器正交放置，滤光器用以阻挡泵浦光，只通过信号光。

当泵浦光作用使信号光偏振面旋转900时才有信号光输出。

光束的自聚焦
在克尔介质中传输的单模激光束，由于高斯型的横向分布，光束中心与边沿的光强不同，据02n
n n I =+，造成折射率沿径向的非均匀分布，使介质产生
类似透镜的作用，可以对光束进行聚焦或散焦。

非线性折射系数2n 的符号可正可负。

取正值时(20n >)为自聚焦（正透镜效应）；取负值时(0n ∆<)为自散焦（负透镜效应）。

自聚焦和自散焦如图5.2.1。

自散焦（负透镜效应）
(a) 自聚焦
图5.2.1 自聚焦和自散焦
(b) 自散焦
图5.2.1 自聚焦与自散焦示意图
图5.2.1 自聚焦与自散焦示意图
对于自聚焦，沿介质的径向从轴心到边沿高斯光束的电场强度是逐步衰减的，据2
E
n ∝
∆，因而折射率也是逐步减小的。

可以把光束经过的光路看成
一个折射率渐变的波导，其作用就像一个自聚焦透镜。

对于自散焦，情况正好相反，其作用就像一个自散焦透镜。

图5.2.2 自聚焦透镜对光束的会聚作用
根据渐变折射率自聚焦透镜端面处最大数值孔径公式
22000sin (0)()2[(0)()]2S NA n n n R n n n R n n θ∆==-≈-≈
s θ为最大的会聚角，近似有22sin s s θθ≈；
0n 是介质的线性折射率；
）0(n 是中心轴上折射率，n n n ∆+=00(）
， )(R n 是边沿的折射率，该处光场近似为零，故0)
(n R n =。

对小角s θ，sin s s θθ≈。

等式两边平方，得到 2
00()
2s n n n θ=∆，所以
20
2s
n n θ∆=
（5.2.1)
而另一方面，若介质入射面是高斯激光的束腰位置（如图5.2.3），高斯型激光的衍射角近似为
图5.2.3高斯光束的衍射
00
2d an ka
λθπ=
=
， (5.2.2)
式中k 为波矢，a 为束腰半径。

对比式(5.2.3)和式，有
202221/21/s d n n k a θθ∆⎛⎫= ⎪⎝⎭。

(5.2.3)
由此可见在自聚焦过程中同时存在着两种互相竞争的作用：n ∆引起光束会聚；衍射引起光束发散。

光越强，光束会聚越小；会聚半径越小，则衍射越强。

以后会证明只要满足
22021n n k a ∆≥ 或 1
2
s d θθ≥，
(5.2.4)
则自聚焦始终强于衍射，直至其他非线性效应（如受激散射、双光子吸收、光
击穿等）终止自聚焦过程。

因为关系2n n I ∆=也要满足，为产生自聚焦所需要的n ∆，必须用强激光。

例如，设esu n 132
10~-， mm a 1~，和14102~-⨯cm k 由式(5.2.4)，
是要求功率高于1 MW/cm 2
的脉冲激光入射介质，就能产生自聚焦。

如果自聚焦过程与激光的衍射达到平衡，会出现一种自陷效应（self-trapping ）。

稳定的自陷实际上就是一种空间光孤子。

5.1.1 稳态自聚焦
如果介质的响应时间远小于入射激光的脉冲宽度，此时自聚焦现象的理论可以采用稳态方法处理。

以下介绍自聚焦的近轴稳态理论。

由时域非线性波动方程，令0=σ得
220022
.εE P E NL
t t
μμ∂∂∇⨯∇⨯+=-∂∂ 。

(5.2.5)
假定介质是各向同性的，以上方程中的ε为标量，设E 为线偏振的，（5.2.5）可写成标量方程，并采用柱坐标，式左边第一项为
)(2222
z
∂∂+∇-=-∇=⨯∇⨯∇⊥
E
E E E
(5.2.6)
式中22
222x y
⊥
∂∂∇=+∂∂。

对克尔介质，考虑三阶非线性，利用(5.1.8)，在（5.2.5）
式右边的NL P 写成
E E E P
n n e NL
∆==002
)3(02εχε
(5.2.7)
注意1/c =和00/εε=n ，则方程（5.2.5）变为
22
2222
002222202E E E E n n n z c t c n t ⊥
∂∂∆∂∇+-=∂∂∂
(5.2.8)
代入沿z 方向传播的单色光电场和极化强度
()()(,)(,)..
(,)(,)..
E E P P i kz t i kz t z t z t e c c z t z t e c c ωω--=+=+%%
(5.2.9)
其中000/k k n n c ω==，0n 为介质的线性折射率。

则方程(5.2.8)左边的第二项为
22()2()
()2
2()2()
22E E E E E E i kz t i kz t i kz t i kz t i kz t ik e k e e z z z
ik e k e z
ωωωωω-----∂∂∂=--∂∂∂∂-∂%%%%%; (5.2.10) 方程 (5.2.10) 中考虑到复数场振幅E %是z 的缓变函数，因此略去了含22E z
∂∂%的项。

方程(5.2.8)中的左边第三项和右边第一项含有
2222()()()02222()
122E E
E E t t E i kz t i kz t i kz t i kz t n e i e e c t c k e ωωωωωω----⎡⎤∂∂∂=--+⎢⎥∂∂∂⎣⎦-%%%%; (5.2.11)
方程（5.2.11）中考虑了稳态情况，略去了含E
t
∂∂%和22E t ∂∂%的项。

将 与 代入 ，
该式变成
2
20
22E E E n ik k z n ⊥
∂∆∇+=-∂%%% (5.2.12)
此即抛物型的稳态自聚焦波动方程。

进一步考虑入射光强和波面的分布是轴对称的，采用园柱座标，一般情况光波不是平面波，复振幅E 可表为如下形式：
(,)0
(,)E ikS r z E r z e =% (5.2.13)
式中),(0z r E 表示光场的振幅函数, ),(x r S 表示实际波面与平面波的几何差异，二者皆为轴对称的实数。

φ=),(x r kS 是光场的相位。

将式（5.2.13）代入
方程（），再分成实部和虚部两个方程，这是相位和振幅相互耦合的耦合方程：
2
200()0E E S z
⊥⊥∂+∇⋅∇=∂ (5.2.14)
22
0200
1()22E S n S z k E n ⊥⊥∇∂∆+∇=+∂ (5.2.15)
方程(5.2.14)反映能量关系。

对在整个横截面上积分，可得0=∂∂z
P
(P 为通过整个横截面的总功率2
020002
1a cE n P m πε⋅=)，这表明能量是守恒的。

方程描述
光的波面（相位）变化，表明波面的变化由等式右边两项所代表的作用确定：第一项为衍射作用，第二项为非线性作用。

此方程难于直接求解，只能近似求解。

方程(5.2.15)可以在近轴条件下近似求解。

在该条件下，光束截面内的光强分布为高斯型，光斑尺寸沿z 轴不断变化。

当n ∆=0时为球面波形式。

0n ∆≠时波面仍可近似看作球面波，只是球面曲率中心在轴上的位置沿z 轴不断变化。

方程的解的形式可写为
22
()0
00()
r a z m
a E E e a z -
= (5.2.16)
2
()2()
r S z R z ψ=+
(5.2.17)
r 为径向坐标，()a z 为光束的半径, ()R z 为波面的半径。

当∞→R 时为平面波，
)(z S ψ=。

将(5.2.16)和代入，利用r
⊥∂∇=∂和22
21()r r r ⊥∂∂∇=+∂∂可得
R
a
dz da = (5.2.18)
对于近轴光2
2
)(z a r
<<，则2212
2a
r e
a
r -≈-。

并据(5.1.10)的定义(3)'
20'2e n n χ=,
则2
'
20n n E ∆=, 因此方程（）中的(0/n n ∆)可作如下近似
22
2
'
'22'2222
02002002
2
2000
0(1)r m
m a n E n n E a n E a r e n n n a
n a a
-
∆==⋅≈⋅- (5.2.19)
因为2
2)(z a r <<， '
2
20m n E 近似为z =0处的折射率变化'n ∆。

将式(5.2.16)，和
代入式可得以下两方程
22221d B
dz k a k a
ψ=-+ (5.2.20)
22411(12)dR R B dz k a ⎛⎫-=-⋅ ⎪⎝⎭
(5.2.21)
式中 22'2
0200
2m
k a n E B n =
(5.2.22)
将方程（5.2.18）两边对z 微分，利用（），可得
22223
1
1(12)d a dR a B dz dz R k a ⎛⎫=-⋅=-⋅ ⎪⎝⎭
将上式两边乘以2
da
dz
，并积分可得 2
22
1(21)da B C dz k a ⎛⎫
=-⋅+ ⎪⎝⎭
积分常数C 由初始条件0(0)R R =、0)0(a a =、(0)0ψ=来确定，则得
2
022001
(12)a C B R k a ⎛⎫=+-⋅ ⎪⎝⎭
则方程（5.2.23）进一步解得：
2
22
2
24000()(12)1a z z z B a k a R ⎛⎫
=-++ ⎪⎝⎭
(5.2.23)
这是各向同性非线性介质中旁轴近似解的光束半径随z 变化规律。

方程(5.2.25)中的B 决定了光束传播的规律，B 也可以表达为
22'202002200
'/1/m k a n E n n B n k a ∆==
(5.2.24)
因此B 的物理意义是光致折射率变化作用与光的衍射作用之比。

当2
1
=
B 时，据
式(5.2.4)，即2
022
202'/11//4
s d n n k a θθ∆==，或2d s θθ=，相当于非线性作用与衍射作
用达到平衡。

根据方程(5.2.23)，若入射光为平面波，0R →∞，方程简化为
22
2
2400
()(12)1a z z B a k a =-+ (5.2.25)
可见，当1
2
B >
时，0()a z a <，光束会聚，为自聚焦情况。

光束在焦点f z z =处形成焦点，即()0f a z =。

当1
2
B <时，0()a z a >，光束发散，为自散焦情况。

而
当1
2
B =时，0()a z a =，保持光束半径不变，属于自陷获情况。

一般情况下，由方程 (5.2.23)，令()0f a z =可算得自聚焦焦点位置
011f z R =-± (5.2.26)
此式也可改写为光功率表示形式。

因通过整个横截面的总功率为
2020002
1a cE n P m πε⋅=
则有
22'22'02023
002m k a n E n P B n c ωεπ==
(5.2.27)
定义1
2
B =
时的光功率为临界功率c P ，由公式(5.2.27)得 3
02'
2
2c c P n επω= (5.2.28)
利用式(5.2.27)和，式可改写为
011f z R =-± (5.2.29)
以下讨论在不同入射波面的情况下，聚焦光束截面尺寸随传播距离变化
的情况：
1) 当平面波入射，0R →∞，c P P >，自聚焦的焦距f z 为正值
20
12
(/1)
f c ka z P P =
- (5.2.30)
0a 越小，P 越大，f z 越小。

2) 当会聚光入射，00R <，则焦距f z 满足
011f z R =± (5.2.31)
若入射波为弱会聚，即2
00R ka >+”号，
此时只有一个向入射方向移动的焦点；
若入射波为强会聚，即2
00R ka <，上式右边第二项取“±”号，即有两个聚焦点存在。

3) 当入射波为发散波，00R >，则焦距f z 满足
011f z R =-± (5.2.32)
光束在介质中逐渐由发散转为会聚的条件为0f z >
，即2
00R ka >明当入射光功率一定时，只有入射光发散不太大时，才有可能在介质中形成自聚焦。

图5.2.4给出在不同入射条件下的自聚焦光斑尺寸变化的图象。

图5.2.4不同入射条件下的自聚焦光斑随z 的变化图象
(a) 平行光入射；(b)弱会聚光入射；(c)强会聚光入射； (d)弱发散光入射。

5.1.2 . 动态自聚焦
如果入射激光是短脉冲的，必须考虑光束参量随时间的变化。

若入射激光
的脉宽不很窄，在求解波动方程(5.2.8)时，仍可略去对时间的二阶导数22E
t
∂∂，
但要保留对时间的一阶导数E
t
∂∂，同时仍然保留场E 对z 坐标的缓变条件。

由此
公式（）变成
2
20122E E E n ik k
z v t n ⊥
∂∂∆⎛⎫∇++=- ⎪∂∂⎝⎭
(5.2.33)
这里k
v ∂∂=ω
为群速度。

引入新的独立变量
v z t t /'-= 和 z z ='
(5.2.34)
利用复合函数求导公式，于是
'(,')(,')(,)(,)(,)(,)1E z t z
E z t t z z v
E z t E z t t z t z E z t E z t z t v
∂∂==+∂∂∂∂∂=+⋅
∂∂∂∂∂=+⋅
∂∂ （5.2.35)
因此方程（5.2.33）可改写为
2
20
''22'n ik k z n ⊥
∂∆∇+=-∂E E E (5.2.36)
比较方程（5.2.36）和（），可看出这两个方程形式相同。

所解得的自聚焦焦距公式形式也应当相同。

只是对方程（5.2.36），焦距是时间的函数。

在平面波入射的情况下，自聚焦焦距应为
1
]/)','([)','('20
-=c f P t z P ka t z z
(5.2.37)
如果仍用),(t z 作变量，上式可表为
1
]/)/,([)','('),(20
--==c f f P v z t z P ka t z z t z z
(5.2.38)
可见在动态自聚焦情况下，自聚焦焦距是随时间变化的，而t 时刻的f z ，是由
v z t /-时间的光功率所引起。

上面是旁轴近似得到的解，严格的数值解给出f z 与P 的关系为
()f z t =
(5.2.39)
常数K 和临界功率c P 都可以由实验测定。

因此在入射脉冲()P t 已知的情况下，可用公式（5.2.39）计算出()f z t 随时间的变化。

作为一个例子，图给出入射脉冲()P t 和在CS 2中自聚焦焦点位置()f z t 随时间的变化曲线，其中脉冲峰值功率
为max P =kw ,c P =8kw ,K =11.6 cm/kw 1/2。

入射光脉冲波形上的各点先后在A t 、
B t 、
C t 、
D t 、… 时刻出发，以介质中的光速0/c n （即虚线斜率）在介质中传播。

只
有达到阈值功率c P 的光（即时刻B t 出发的光）首先于位置B z 聚焦，然后焦点B 分裂成两个，沿着U 形路线的两个支线运动，焦点的运动速度由U 形线的斜率确定。

自聚焦焦点运动速度由曲线的斜率确定。

图5.2.5 输入光功率的波形与自聚焦焦点随时间的变化
第一支沿BCD 运动的焦点，速度小于光速0/c n 。

焦点从B 到C 是沿入射光的反方向退向起始端面，光速逐渐降为零。

C 点对应于脉冲功率最大值max P ，具有最短的焦距。

然后从C 点增速到达D 点，速度达到0/c n ，保持此速继续前进。

另一支沿BAE 运动的焦点则以大于光速0/c n 甚至大于真空中的光速c 运动。

从B 出发经过A 到达E ,焦点速度逐渐变慢，直至恢复速度0/c n ，然后维持此速运动，直至在介质端面z L =（f L z >）处输出。

这种双焦点的运动图像在实验中已得到证实。

在焦点f B z z =之后和从端面输出之前可以观察到由于焦点运动引起的细丝。

如图
5.2.6。

用条纹照相机可以拍摄到细丝的直径基本相等于焦点的直径。

图5.2.6动态自聚焦引起的细丝现象
大量实验发现，当单模光脉冲入射透明介质后，可以看到光束自聚焦使光束收缩，随后产生一条直径基本不变（变化<20%）的约10m μ直径的细丝，可持续几个厘米，；对于多模脉冲会分裂成多条细丝。

这都是动态自聚焦的焦点随时间移动的轨迹。

值得注意的是，自聚焦焦点的运动速度超过光速并不违背狭义相对论，因为不同时刻的焦点是来源于入射脉冲的超过自聚焦阈值的不同部分的自聚焦，因而焦点的运动并不代表整个光脉冲信号进入介质的能量传输过程，光脉冲的传播速度必须用群速度来描述，它不会超光速。

还有几个有趣的现象：在各焦点处的强光(210/GW cm :)能够使介质剧烈极化，细丝经过的区域会引起很强的受激散射现象；在光波极大值引起的焦点C z 处
停留时间最长，在该处更容易产生光损伤；当样品长度f L Z >>时，细丝末端射出的光脉冲的脉宽极短。

对m μ脉宽的入射光能产生脉宽100ps <的输出光。

上述动态自聚焦的分析是基于这样的假定：即介质对光场的响应非常快，几乎是瞬时的。

但当激光脉宽比n ∆的响应时间更短（或接近）时，自聚焦过程就必须考虑n ∆随时间的变化。

这就是瞬态自聚焦现象。

图5.2.7定性地说明当考虑n ∆随时间变化时在激光脉冲的前沿部分如何影响其尾部的自聚焦。

图中显示了脉冲的不同部位在介质中传播的情况。

图5.2.7 瞬态自聚焦时激光脉冲在介质中形成喇叭形传播
当脉冲的a 部位输入时，由于介质对场来不及响应，n ∆太小，光束几乎是线性地衍射。

b 部位输入时，n ∆大了一些，但不足以引起自聚焦，光束依然衍射，但衍射角较小。

当c 、d 、e 、f 部位分别入射时，由于前面部位产生的n ∆的积累足以克服衍射，产生自聚焦。

越后的脉冲部分在越短的距离聚焦。

但是在z 较大的远处，n ∆比较小，以至最后还变成衍射光。

若同时把a~f 各时刻输入光脉冲的波前连接起来，就得到图 5.2.6所示喇叭形脉冲激光的横向轮廓。

喇叭形颈部的直径约为几个微米。

由于自聚焦变成衍射的过程很慢，形成的喇叭形相当稳定，可以传播几厘米不变。

这种稳定的形状称之为动态自陷。

图可在克尔介质中用飞秒光脉冲观察到。

5.2.3 自相位调制
1. 时间自相位调制
实验发现一个线宽很窄（10.11cm -:）的激光脉冲经过自聚焦后，从细丝区出射的光有很强的频谱加宽。

对毫微秒脉冲，加宽约几十个波数（1cm -），而对微微秒脉冲，加宽几千个波数以上。

对亚飞秒脉冲，甚至可加宽成白光连续谱。

这种自聚焦光的谱线自增宽效应是由自聚焦的相位自调制引起的。

一下用一个物理理论模型加以解释。

设入射激光脉冲的光电场表示为
()0(,)(,)i E z E z e φτττ∆=
(5.2.40)
式中(/)t z v τ=-，v 是光脉冲的群速度。

光功率密度为2
()E τ。

光脉冲在自
聚焦细丝中传播，使介质的折射率发生的变化为2
2()()n t n E τ∆=。

光束通过长为L 的细丝，其相位被调制，发生如下相位变化
2
2()()()t n t L n E t L c
c
ω
ω
φ∆=
∆=
(5.2.41)
设入射光脉冲的中心频率为0ω，自相位调制引起的频移为0ωωω∆=-。

相位变化引起的频率增宽为
()
()t t t
φω∂∆∆=-
∂ (5.2.42)
在频域中的光振幅是频率增宽的函数，可由付里叶变换得到
1
(,)(,)2i t E z E z e dt ωωτπ
∞
∆-∞
∆=
⎰
(5.2.43)
相应的光强的频谱分布为
2
(,)(,)
I z E z ωω∆∝∆
(5.2.44)
假设入射脉冲为脉宽约5ps 的高斯型光脉冲，因2
()E t φ∆∝，φ∆也应是高斯形对称的，用公式(5.2.41)算得φ∆随时间变化的波形，如图(a)上部；按公
式算得频移啁啾曲线，()t ω∆的两个负的和正的峰值分别对应高斯形的两个拐点，如图(a) 中部；
用公式(5.2.43)和算得的光强频谱分布曲线如图(a)下部所示。

可见功率谱相对于激光的频率0ω也是对称的。

频谱增宽约300cm -1。

如果入射功率引起的相位调制是上升比下降陡得多的，则功率谱不对称，如图(b)。

因为max max t φ
ω∂∆∆∂;，此处()t φ∆有最大的斜率，因此谱振幅最大，它们处
于频谱上最远的两端：ω-∆（即0ωωω=+∆）在左边；ω∆（即0ωωω=-∆）在右边。

靠近()t φ∆曲线的中心部分斜率最小，因而谱振幅最小。

在()t ω∆曲线上存在着许多频率相同
图 光脉冲在自聚焦介质中的相位调制与自增宽功率谱
但相位不同的两对应点，这两个点相当两个频率相同但相位不同的两个波发生干涉，是相长干涉还是相消干涉，由它们间的相位差决定，因此输出谱上出现峰和谷交替的半周期振荡结构。

每一边的峰数目由max φ∆/π的整数倍数决定。

由于()t ω∆曲线的峰顶较平坦，因此谱边沿的峰较宽。

对于不对称的输出功率谱，因为相应的max φ∆太小，φ∆变化缓慢，使振荡数太少，且周期太长，故形成拖
尾现象。

2. 空间自相位调制
空间自相位调制是光束横截面上产生的自相位调制。

对于高斯光束，()r φ∆沿径向r 呈高斯分布。

在0r =中心处光最强，对应的φ∆最大。

如果max ()r φ∆比
2π大得多，那么在横向输出功率谱上等r 处出现中心对称的峰或谷，因而远场的投影以亮暗相间的环形结构出现，如图。

这是同倾角、不同半径（不同相位）的光环间的光干涉的结果。

亮、暗环数接近，此数接近max φ∆/π的整数。

最外面环的直径由高斯形拐点处()r φ∆的最大斜率确定。

在液晶薄膜中已观察到约100个干涉环。

图 是我们用有机溶液演示的一张自散焦空间环照片。

图 自散焦空间环照片
5.2.4 三阶非线性极化率的Z 扫描测量法
材料的三阶非线性光学性质的测量方法很多，其中简并四波混频法我们已作过介绍， 大多数方法都要用两束以上的光束来测量，而且一般都不能同时测出非线性极化率的实部和虚部。

20世纪90年代初发展了一种Z 扫描方法，不仅可用单光束测量，而且可以用同一装置测出非线性极化率的实部和虚部，即非线性吸收系数和非线性折射率。

Z 扫描法测量原理见图5.2.9。

光强为(,)I z r 的单模高斯激光束被一会聚透镜会聚，用探测器1D 测量会聚前的相对光强，用探测器2D 测量会聚焦点后远场处的光强。

探测器2D 前有一小孔光栏。

首先测得无样品时入射小孔的光功率I P 。

然后在焦点附近z 处放置一个待测的非线性薄样品，由于样品材料的光学非线性，引起光束的自聚焦或自散焦,使通过光栏小孔的光能变化。

此时测得有样品的入射光功率T P ，从而可以计算出归一化透射率()/T I T z P P =。

图5.2.10 Z 扫描法实验装置图
让样品沿光束传播方向即Z 方向在焦点前后连续移动，可测得归一化透射率()T z 随Z 变化的曲线，从而确定样品非线性折射率的大小和性质。

由公式
5.1.11，非线性介质的折射率为
02(,)(,)n z r n n I z r =+ (5.2.45)
2n 为非线性折射系数。

当20n >，将出现自聚焦；当20n <，将出现自散焦。

在样品位移动过程中在不同位置所受光强不同，因而产生的折射率不同，出现不同程度的自聚焦或自散焦。

在光束腰（0z =）附近，光强和折射率的变化最快，变化幅值也最大。

在远离束腰处，光强和折射率变化很慢，变化幅值也很小。

图5.2.11给出了用厚1mm 液池盛装的CS 2液体样品作z 扫描测量所得到的
两种()T z 曲线。

图是用波长m μ、脉宽300ns 、单脉冲能量的脉冲激光作光源得到的热效应自散焦曲线，测得3110n -∆=-⨯，图中样品自z=0出发，朝 +z 方向移动, 远场光轴处光强变小，表明样品20n <，；图是用波长532nm 、脉宽27ps 、光功率密度22.6/GW cm 的脉冲激光作光源得到的克尔效应自聚焦曲线，测得55.610n -∆=⨯。

图中样品自z=0出发，朝+z 方向移动,远场光轴处光强变大，表明样品20n >。

(a) (b)
图5.2.11 CS 2样品的归一化()T z 曲线，(a)自散焦与(b)自聚焦特性
材料的非线性折射率的测量的灵敏度与光栏小孔的大小有关，小孔越大越
不灵敏。

如果移去小孔光栏（称为开孔），光束全部进入
D，可Z扫描法测量材
2
料的非线性吸收。

对饱和吸收样品，测得的透射率曲线呈以焦点位置为中心的对称峰值曲线，而对反饱和吸收或双光子吸收的样品呈以焦点位置为中心的对称谷值曲线。

如图5.2.12。

(a) (b)
图5.2.12开孔情况下测量非线性吸收的归一化透射率曲线：
(a)对饱和吸收样品；(b)对反饱和吸收或双光子吸收样品。

如果材料同时存在着非线性折射和非线性光吸收，会对图5.2.11中的折射率曲线形状加以影响。

应在用小孔法测量结果的基础上，减去用开孔法测得的结果（除法处理），才能得到准确的非线性折射率测量结果。