核电厂事故工况源项中碘的形态调研报告

核电厂事故工况源项中碘的形态调研报告

一、概述

在核电厂的正常运行过程中，气态流出物中放射性碘的浓度很低，只有在事故工况下才可能大量排放放射性碘。人体甲状腺对放射性碘有很高的吸收能力，导致核设施释放的放射性碘对人体的健康危害很大。因此，在流出物监测领域中，碘的监测及取样一直是一个非常重要的问题。

目前国际上共发生过三次影响比较深远的核电厂严重事故，即切尔诺贝利核事故、三哩岛核事故以及福岛核事故，每次核事故发生都对核电的发展带来了重大的影响，同时也促使国内外对事故中放射性源项的释放开展了大量的研究工作。而放射性碘，特别是I-131在事故影响中是十分重要的一种核素，在核电厂安全分析、环境影响评价以及应急预案等执照申请文件中，均需对事故的影响进行评价，其中的一项重要工作即为确定事故工况下释放到环境中的碘的含量，并明确其可能的化学形态。我国尚未开展过压水堆核电厂源项中碘的形态试验，然而自核电发展以来，事故工况下放射性碘的重要性一直受到广泛的关注，因此针对事故工况下碘释放及其形态研究的资料也较为丰富。本报告将对目前国内外已开展的相关研究资料进行收集整理，形成调研报告。

二、放射性碘的一般特性

碘核素可分为放射性碘核素和非放射性或稳定性碘核素两大类。目前已知，存在于自然界中或由人工生产的碘核素共有27种，一般实际中应用的和文献中经常引用的碘核素有26种，它们的质量数从117～140不等，其中

除I-127是自然产生的稳定碘核素外，皆为放射性碘核素。稳定性碘主要存

在于海水和智利硝石中，其次是土壤中。

辐射对人体的影响可分近期效应和远期效应两种类型。在辐射防护和环

境保护工作中，通常照射均是小剂量的慢性照射，一般来说，小剂量慢性照

射对人体的影响主要是远期效应。放射性碘会在人体内蓄积，尤其是I-131，是β、γ混合辐射体，其半衰期约为8天。当人体吸入或摄入放射性碘时，

放射性碘会主要集中到甲状腺中，并在该器官中蓄积，形成高浓度的放射性碘，高浓度放射性碘将会增加甲状腺癌发生的风险。

放射性物质在被摄入人体之后，在人体内呼吸道、消化系统的迁移传输

较为复杂，有专门的生物动力学模型对此进行模拟，并由此推导出了一套不

同核素的吸入内照射剂量转换系数。不同碘形态的剂量转换系数是具有较大

的差异的，据研究，元素态的碘对甲状腺的剂量影响更为显著，其剂量转换

系数相有机碘要高30%，比气溶胶形态的碘要高2.5倍。

压水堆核电站中的放射性碘是反应堆的裂变产物，它一般被包容在燃料

包壳中，泄漏到外界的量极少。机组停堆后会对其进行过滤处理，释放到环

境中的量极少，基本可以忽略。但是，当燃料元件熔化或元件包壳发生破损时，由于放射性碘的挥发性较强，它会通过破损的裂缝进行“间隙释放”，进

入一回路冷却剂的量会明显增加。通过冷却剂这个载体扩散进入相关系统和

设备。在一回路冷却剂温度、压力发生变化使得燃料包壳内压强大于冷却剂

压强时，间隙释放的效应更加明显；而当发生燃料元件熔化的事故时，放射

性碘(其中主要是I-131)是造成环境污染的主要贡献核素。

三、核电厂事故工况下碘的形态

从第一个压水堆核电厂建成到今天，核电厂已经发生过三次重大的核事故，分别是美国三哩岛核事故、苏联切尔诺贝利核事故，以及日本福岛核事故。最新的热力学数据和实验认为，堆芯熔毁事故后在蒸汽还原气氛下，若

无其它材料干扰，释放到主系统的碘，主要形态是CsI。

对于碘形态的研究，经历了缺乏充足实验数据采用保守假设，到历次核

事故期间及以后多项理论研究以及实验的不断发展过程。本章将首先对安全

分析中碘形态假设的一些导则或技术文献进行介绍，此部分内容将主要针对

考虑了堆芯熔化的严重事故；此外本项工作也对其它一些针对碘形态研究的

理论及实验成果进行了搜集，此部分内容也在本报告中给出，以便读者对事

故工况下碘形态的研究的进展有一个总体上的了解。

美国是核电技术发展的引领者，其针对碘形态的研究开展的也较早，一

些研究成果体现在了核电执照申请相关导则中。在此给出美国核管会(NRC)

发布的一系列导则中针对碘形态假设的基本情况简介。

1962年，美国AEC(即NRC的前身)发布了一项重要的技术文件，即《Calculation of distance factors for power and test reactor sites》，即著名的

TID-14844文件，文中内容可总结出最大可信事故的典型源项释放份额假设：100%的裂变气体，50%的放射性碘和1%的“固态”裂变产物。对于50%的碘

来说，考虑有50%可沉降在反应堆系统和安全壳内壁表面，这样可供释放到

环境中的碘的含量即为25%的碘。再假设25%的碘当中，5%是以颗粒碘(即

气溶胶形态)存在，4%为有机碘(碘甲烷)，其余91%为元素碘。同时在该文

件中指出源项计算中不考虑喷淋、空气循环过滤等过程导致的源项去除，而

这方面导致的去除可能会使源项降低10～1，000倍。

这类事故源项作为美国核能管理委员会管理导则1.3和1.4的基础，被

用来测定各核电站是否符合美国核能管理委员会核电站标准(10 CFR Part 100)的依据，并用来评估其它重要核电站的操作要求，并作为许可证申请的基础。

美国核管会NRC于1995年发布了NUREG-1465报告，即《轻水堆核电厂事故源项》，该报告指出，在TID-14844发布后的30多年中，对反应堆

严重事故的重要研究获得了大量充分的关于反应堆裂变产物释放的资料，大

量研究资料的积累加深了我们对轻水堆严重事故和因此导致的裂变产物释放

行为的认识。严重事故条件下事故源项的估算在三哩岛事故之后受到极大的

重视，因为科学家们发现与核电站申请许可证的计算中假定的释放量相比，

三哩岛事故中仅有相对较少量的碘释放到环境中去。这使得许多学者认为严

重事故中的释放量应该远低于先前的估计值。

在三哩岛事故中，从燃料中释放出来的CsI，进入冷却剂后溶解成稳定

的Cs+和I-离子。当冷却剂进入安全壳内，悬浮物和空气接触氧化离子从而

形成I2，可能会有一部分I2与有机物(油脂、沉积物、残渣)反应形成有机碘(CH3I)，气态中有I2、CH3I、HOI，其中，HOI的形式方程式为：I2(aq)+H2O↔H++I-+HOI(aq)

因此可知在pH没有维持在7或更高值的条件下，安全壳内会出现相当

一部分的元素碘和有机碘。

2000年美国NRC发布了10CFR50.67“事故源项”，根据该法规，为便于

应用10CFR50.67，2000年7月NRC发布了《评价核电厂反应堆设计基准事

故的可替代源项》(RG1.183)，该导则所依据的技术文件即NUREG-1465。

该中针对典型的设计基准事故(如LOCA)，由反应堆冷却剂系统(RCS)向安全