CeCuGa3电子结构的第一性原理计算研究

CeCuGa3电子结构的第一性原理计算研究

【摘要】我们采用基于密度泛函理论的第一性原理方法计算研究了CeCuGa3材料的电子结构。我们计算确定了其基态磁结构，解释了其形成的原因。

【关键词】稀土金属Ce化合物磁结构费米面电子结构

1 引言

稀土金属Ce化合物由于具有重费米子行为，不同类型的磁有序等独特的物理性质而引起了科学研究的极大兴趣。其中晶体结构为BaAl4的CeCuxGa4-x化合物最为代表。最早报道CeCuGa3在3.5K温度下，其基态为铁磁态[1]。另外Mentink 等人报道直到温度低到0.4K，CeCuGa3基态为顺磁态[2]。而Martin等人通过对多晶CeCuGa3样品的研究，发现材料显示近藤晶格行为并且基态为反铁磁态[3]。最近，Joshi等人再次通过实验对单晶CeCuGa3样品进行了晶体结构和磁学性质的研究，发现材料为4K以下的铁磁态[4]。面对以上对于样品CeCuGa3相互矛盾的磁基态的报道，本文就采用基于密度泛函理论的vasp软件包对该材料的电子结构和磁学性质进行了计算并讨论了其磁基态性质。

2 模型构建和计算方法

CeCuGa3晶体属于四方晶系结构，实验报道空间群为I4/mmm，No.139，如图1所示。

晶格常数a=b=4.273，c=10.44，α=β=γ=90°。本文计算采用基于密度泛函理论（density functional theory，DFT）的V ASP（Vienna ab-initio simulation package）软件包进行计算。计算步骤可以概括为三步：（1）对晶胞模型内部原子位置进行结构优化；（2）对材料进行磁构型计算，确定材料磁性基态。（3）用广义梯度近似法（generalized gradient approximation，GGA）对优化后的理论模型进行单电子能量计算，对单电子能量计算结果进行总态密度（total density of states，TDOS）和分波态密度（partial density of states，PDOS）分析。计算中平面波截断能取250eV，布里渊区积分采用5×5×5的Monkorst-Pack方案，内部原子作用力弛豫到低于0.01eV/，体系总能量收敛于1×10-4eV/atom。

3 结果与讨论

3.1 体系优化

在理论模型计算中，我们采用了文献[4]中的晶格常数即a=b= 4.273，c=10.44，α=β=γ=90°，然后进行原子内部坐标的弛豫。在表1中我们列出了不等价原子坐标的弛豫结果。

表1 CeCuGa3原子位置坐标

3.2磁构型计算

由于不同的实验报道中对CeCuGa3的磁基态有不同的结果，所以我们计算了材料分别为顺磁，铁磁和反铁磁构型下基态总能量。我们计算出的不同磁构型的总能量分别为：顺磁-34.578eV，铁磁-39.289eV，反铁磁-39.278eV。根据能量最低原理，CeCuGa3基态为铁磁态，这与文献[4]的实验报道一致。

3.3 态密度分析

在图2中我们画出了CeCuGa3的总态密度和Ce 5d，Cu 4s，Ge 4p态的分波态密度。从态密度图中可以知道该材料基态为金属，费米面主要由Ga 4p和Ce 5d 电子态组成。从图中可以看出Ce 5d电子态是退局域的，构成了巡游电子。Ga 4p 电子与Ce 5d电子在费米面附近的强烈杂化是形成材料铁磁态的原因。

4 致谢

感谢沈吉梅老师，朱庆利老师的有益讨论，该研究课题得到了南京师范大学泰州学院校级重点项目支持，项目编号Z201208。

参考文献：

[1]Y N Grin，K Hiebl，P Rogl & H Noel[J].J.Less Comm.Metals，1990，（162）：371.

[2]S A M Mentink，N M Bos，B J van Rossum，G J Neuwenhuys，J A Mydosh & K H J Buschow[J].J.Appl.Phys，1993，（73）：6625.

[3]J M Martin， D M Paul，M R Lees， D Warner & E Bauer[J].J.Magn.Magn.Mater，1996，（159）：223.

[4]Devang A Joshi，P Burger，P Adelmann，D Ernst & T Wolf arXiv：1204.4352v1.