项目名称燃烧废气中氮氧化物催化净化基础研究-中国科学院生态环境

本项目 8 篇代表性论文平均影响因子 6.5，被 SCI 他引 1020 次。代表性论文 4 同时入选 ESI 高被引文章和研究前沿。第一完成人名列 Elsevier 2015 年中国高 被引学者榜单（化学工程领域、排名第 9），获国家杰出青年科学基金资助，受 邀为 ChemComm、Catal. Today、Catal. Surv. Asia 撰写综述论文 3 篇，在国内外 重要学术会议做大会及特邀报告 20 余次，并直接理论指导了第一完成人负责的 重型柴油车污染排放控制高效 SCR 技术研发和产业化应用。
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客观评价
本项目 8 篇代表性论文被 Science、Chem. Rev.等期刊 SCI 他引 1020 次；单 篇 SCI 他引最高为 192 次，代表性论文 4 入选 ESI 高被引文章（Top 1%）和研 究前沿; 第一完成人名列 Elsevier 2015 年中国高被引学者榜单（化学工程领域、 排名第 9）。英国总理大臣首席科学顾问 D. A. King 教授、美国国家工程院院士 R. T. Yang 教授等对本项目研究成果给予了充分肯定。 一、 环境友好的NH3-SCR催化剂研究方面的客观评价：
项目名称：燃烧废气中氮氧化物催净化基础研究
Fundamental Research on the Catalytic Abatement of NOx Emissions from Combustion Processes
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“燃烧废气中氮氧化物催化净化基础研究” 推荐意见
该项目属于环境科学与技术领域的基础研究。 大气中氮氧化物（NOx）是酸雨、光化学烟雾和灰霾形成的重要 前体污染物，对生态环境和人体健康造成严重威胁。2001 年以来， 该项目开展了环境友好的 NOx 催化净化体系设计与合成，取得了如 下具有重要国际影响的研究成果：1）提出了氨选择性催化还原 NOx （NH3-SCR）催化剂氧化/还原与酸性位紧密耦合的原则，设计与合 成了高性能复合氧化物催化剂，并成功指导了传统钒基催化剂的改进 与工业化应用；2）在银/氧化铝催化剂表面发现了碳氢化合物部分氧 化形成的烯醇式物种，确立了以该物种形成难易程度为判据的还原剂 优劣标准，提出了普适性的 HC-SCR 净化 NOx 反应机理，为设计理 想的柴油-SCR 催化体系提供了理论基础；3）设计与创制了钴铈氧化 物催化剂，揭示了其高效稳定催化 N2O 分解的关键机制，为 N2O 分 解催化剂设计提供了重要理论指导。 该项目 8 篇代表性论文平均影响因子 6.5，被 Science、Chem. Rev. 等期刊 SCI 他引 1020 次。工作受到了英国总理大臣首席科学顾问 D. A. King 教授、美国国家工程院院士 R. T. Yang 教授等著名学者的关 注好评。第一完成人贺泓列 Elsevier 2015 年中国高被引学者榜单，在 国内外重要学术会议做大会与特邀报告 20 余次。该项目为我国跻身 本领域国际先进行列、指导我国 NOx 排放控制 SCR 技术研发和产业 化应用做出了实质性贡献。 推荐该项目为国家自然科学奖二等奖。
1）在环境友好的氨选择性催化还原 NOx（NH3-SCR）研究方面，建立了氧 化/还原-酸性位点紧密耦合的复合氧化物微观结构模型，设计合成了具有优异 NH3-SCR 性能的新型 Fe-Ti、Fe-Mn-Ti、Ce-Ti、Ce-W-Ti、Ce-W 等系列氧化物 催化剂；阐明了变价金属氧化物微晶结构是 SCR 反应活性中心，发现活性组分 在原子尺度上的高分散是获得高 SCR 活性的主要原因，变价金属离子向酸中心 的电荷转移可有效提高低温活性；为高效 SCR 催化剂设计提供了有力的理论依 据，并成功指导了传统钒基催化剂的改进与工业化应用，降低柴油车 NOx 排放 70%以上。首次提出并成功制备了以 CeO2 为主活性组分的 NH3-SCR 催化剂，并 已发展为本领域的重要研究方向之一，有助于我国稀土资源的高质、高效利用。
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项目简介
大气中氮氧化物（NOx）是酸雨、光化学烟雾和灰霾形成的重要前体污染物， 其中，氧化亚氮（N2O）还是三大温室气体之一。我国机动车和燃煤电厂、工业 锅炉等固定源 NOx 排放占比超过 90%，催化净化是消除 NOx 污染的主要手段， 废气中往往成分复杂且氧气绝对过量，催化剂工作条件极其苛刻。实现高效催 化净化 NOx 的关键在于明确构效关系与催化反应的微观机制，以指导高反应活 性、高选择性和高稳定性催化体系的设计开发。本项目以环境催化原位表征与 量化模拟为主要研究手段，经过十余年的潜心研究，取得了如下创新性成果：
2）在环境友好的碳氢化合物选择性催化还原 NOx（HC-SCR）研究方面， 在银/氧化铝催化剂的表面发现了碳氢化合物部分氧化形成的烯醇式物种，证实 该物种在 HC-SCR 中起到关键作用，从分子水平上认识了烯醇式物种形成的一 般性原则；提出了普适性的 HC-SCR 净化 NOx 的反应机理，确立了以高活性烯 醇式物种形成难易程度为判据的还原剂优劣标准，指导设计了以车载柴油为还 原剂来源的 HC-SCR 催化剂和反应体系；在柴油发动机台架上验证了基于 Ag/Al2O3 催化剂的 HC-SCR 技术可以高效去除实际尾气中的 NOx。
清华大学郝吉明院士、李俊华教授与美国国家工程院院士、密歇根大学 R. T. Yang 教授等在其 Catal. Today（2011, 175, 147）综述文章中引用了代表性论文 1， 并评价说：“刘等以共沉淀法制备了 Mn 改性的 Fe-Ti 催化剂，Mn 添加提高了催 化剂的比表面积与孔隙度，使结构扭曲度适当增加，提高了晶格氧的流动性与 NOx 吸附能力”。加拿大自然资源部学者 M. Stanciulescu 在 Appl. Catal. B（2012, 123-124, 229）一文中引用了代表性论文 1，并评述说：“Mn 的添加提高了 Fe 基 SCR 催化剂低温活性，Mn、Fe 间的协同效应是其可能原因”。
3）基于对 N2O 分子结构及其催化分解基本原理的剖析，设计与创制了碱金 属修饰的钴铈复合氧化物催化剂，呈现出优异的 N2O 催化分解性能。发现 CeO2 作为结构助剂可显著提升 Co3O4 尖晶石结构中 Co2+/Co3+的氧化还原性能，碱金 属作为电子助剂提高了活性 Co2+物种向 N2O 反键轨道提供电子的能力，促进了 N2O 分子中 N-O 键的断裂（即 N2 的形成），加速了表面吸附氧的脱附及活性位 点的再生。这一发现揭示了碱金属修饰的钴铈复合氧化物高效、稳定催化 N2O 分解的关键机制，为 N2O 分解催化剂设计及应用提供了重要的理论指导。