2012CB921400-G-异质界面诱导的新奇量子现象及调控
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项目名称:异质界面诱导的新奇量子现象及调控首席科学家:龚新高复旦大学
起止年限:**至2016.8
依托部门:教育部上海市科委
一、关键科学问题及研究内容
异质界面由于对称性的破缺,两侧通过晶体场、应力场、电荷转移、自旋交换、和化学键合等相互作用,能够诱导出与本体极不相同的新奇量子态和量子过程。目前,各种新奇的界面量子现象的研究仍处于零散、孤立的发现阶段;对具体哪些相互作用如何诱导新奇量子现象以及如何影响界面处的量子过程缺乏系统的研究和认识。本项目拟解决的关键问题是:异质界面诱导的新奇量子态和量子过程的基本规律是什么?如何通过异质界面来实现对新奇量子态的有效调控?
具体包括:
1.界面结构和晶格应力、电荷转移、自旋极化、轨道重构等界面物理性质的关系。
2.界面对电荷、自旋和轨道等新奇量子序、以及对激子和载流子动力学等量子过程的影响。
3.界面新奇量子态和量子过程与输运、非线性光学响应、光电能量转换等物性的关系。
4. 界面成分和缺陷、结构构筑、光/电/磁等外场如何诱导和调控界面新奇量子现象和物性。
主要研究内容:
1.发展精确控制的制备和表征技术,研制高品质的异质界面
1)发展精准控制的激光分子束外延(LMBE)技术,制备高品质的复杂氧化
物异质界面。
发展精确控制的生长技术,制备具有高品质清晰界面和精确层数的氧化物低维异质结构材料是研究界面诱导新奇量子现象和调控其效应的前提和基础。利用激光分子束外延设备在原子层面上精控生长的优势,与反射高能电子衍射仪(RHEED)的原位实时监控功能,结合扫描隧道显微镜(STM)在原子尺度上的高空间分辨率表征能力,探索精确控制生长高质量、具有原子级平整界面的氧化物低维异质结构。另外,氧空位是氧化物中一个难以回避的问题,它对氧化物的物
理性质有着极其重要的影响。特别是在氧化物异质结的界面特性方面,氧空位是影响其性质的一个关键因素。该项目拟发展精确控制的LMBE生长技术, 精确控制氧缺陷的数量,制备复杂结构、高品质的氧化物异质界面。
结合正在发展的球差校正电镜技术和二阶非线性光学方法,对氧化物界面的微观结构,包括晶格变化、氧空位浓度,甚至包括电子全息下对界面电荷进行表征,为后续的关于氧化物异质结的界面特性研究提供材料基础和保障。
2)发展分子束外延(MBE)技术,实现原子级尺度平滑的界面生长
通过全面提升样品台,蒸发源,臭氧收集系统等关键部件的稳定性,和建立全自动生长的软件控制系统,实现单原子层级精确控制的氧化物薄膜的分子束外延生长技术。结合对高阶RHEED布拉格散射斑点的实时监控,晶体振荡器,蒸发源流量控制,以及Shutter自动控制,实现成熟的数字化地单原子层生长,即达到原子尺度的平滑,和精确控制各原子(包括掺杂)在晶体原胞的位置。同时,完善生长系统和其它in situ测量系统的高效接驳,以实现可靠的电子结构和输运性质测量。并结合小角XRD,卢瑟福背散射,XPS,TEM,EDX等外部结构和化学成分分析手段,达到对薄膜和界面质量的全面了解,帮助完善生长技术。把分子束外延技术应用在钙钛矿结构的氧化物异质界面,在实践中不断完善技术与数据库;同时构筑新的量子态,以及构筑不同量子态的异质结构,研究量子态随外界环境如外场、应力等的演化。寻找新的量子现象和调控的新途径,并为相关物性和电子结构测量打下坚实的基础。
3)结合STM和CVD技术,制备高品质的单原子层异质界面。
利用常压的化学气相沉积(CVD)技术和超高真空系统内部的超低压化学气相沉积(LPCVD)技术,在多种金属衬底上,比如Ni(111)单晶和多晶,Pt(111)以及Pt箔等,研究衬底晶形、界面晶格失配、界面热膨胀系数的失配、石墨烯和衬底的相互作用对于石墨烯生长的影响,获得高品质单原子层石墨烯的生长条件,从而构筑理想的异质界面。利用原子尺度的高分辨扫描隧道显微镜(STM),对于石墨烯的形貌和电子结构进行原位的精确表征,并在此基础上深入理解石墨烯生长的内在机制。通过引入不同的碳源和金属元素,控制生长具有特殊微观结构和界面缺陷态的单原子层异质界面,为研究其微观结构和探索新奇量子现象提供高品质样品。
2.异质界面诱导的新奇量子态和新奇量子序
1)异质界面的二阶非线性光学探测和研究
建立和发展非线性光学技术在氧化物低维异质结构表界面探测技术,利用二次谐波、光学和频在内的二阶非线性光学方法研究其他手段难以探测的氧化物低维异质结构材料的界面特性。由于在各向同性的体材中没有二阶非线性响应,而在对称性出现破缺的表面、界面才会有响应,于是二阶非线性光学方法就成了对表面、界面敏感的独特探测手段。采用该方法探测氧化物低维异质结构界面,通过探测界面的声子与电子跃迁能谱、以及对出/入射光偏振态的调控与分析,获取包括界面对称性突变、界面晶格重构、及界面诱导的电荷有序相、自旋有序相、轨道有序相在内的各类信息。实现非线性光学技术在氧化物低维异质结构精确控制生长阶段的原位测量,来探索界面诱导的新奇量子态和新奇量子序的形成过程。通过测量界面的动态响应过程,研究不同界面序参量间的关联和耦合,例如多铁材料中电、磁极矩间的相互作用。
2)氧化物异质界面的新奇量子态的光电子能谱研究
采用角分辨光电子能谱(ARPES),研究氧化物异质界面的新奇量子态。结合电子结构测量、光学测量、输运测量与理论计算,理解异质界面的电子态、低能元激发以及带间跃迁的行为和其宏观物性的关系。
钙钛矿结构是高温超导、巨磁阻锰氧化物、镍基电荷有序材料等等具有丰富物性的多种氧化物材料的共有结构。不同材料间晶格匹配高,便于构造异质结,而且通过生长不同的钙钛矿结构可实现维度的调节。因此将重点研究钙钛矿结构的氧化物异质结的电子结构,具体包括:
研究LSCO,Bi2212等高温超导和绝缘体异质结的超导特性,Mott绝缘体-超导转变及其电子结构演化。生长高温超导/铁磁或反铁磁锰氧化物的异质结,构筑新的量子态,寻找他们相互作用所产生的新物理效应。
通过选择不同的钙钛矿结构的基底,研究应力对于电荷/轨道/自旋有序的调节以及最终它们对量子态所产生的影响。如把立方锰氧化物系R1-xAxMnO3,(R:三价稀土金属离子,A:二价的Ca、Sr、Ba、Pb离子)生长在SrTiO3和LaAlO3两种不同的衬底上,在横向和纵向上分别对晶格产生拉升扭曲,调节其磁电阻和居里温度。