第四章 核燃料

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几何尺寸变化的因素
在450℃以下,变形主要由α相的各向异性所
引起; 大于450℃,变形主要源于辐照肿胀,体积增 大,密度减小 。 因此堆内寿命(堆龄)只有几千MWd/tu
金属铀不能用于水堆
金属铀有很强的化学活性,即使在 常温下也能与空气、水、氢气发生
反应。 早期的英国、法国反应堆曾采用它 作反应堆燃料,用二氧化碳气体冷 却。
4.2.1 .1 二氧化铀的物理性能
(1)晶体结构 (2)密度 (3)熔点 (4)比热容 (5)导热率 (6)热膨胀 (7)蒸汽压
二氧化铀的晶体结构
二氧化铀的晶体结构
图4-2 铀——氧系平衡图
相图中的垂线代表化合物UO2(O/U=2.0)和
U4O9 (O/U=2.25) , O/U比较大的其它化合物 是U3O8 和UO3。
化学稳定性
与氢、水、 空气在RT作 用 易
稳定
生产
粉末冶金法
尺寸稳定性




差Hale Waihona Puke Baidu
4.1.3 弥散型燃料
弥散型燃料是将含有易裂变核素的化合物加
工成粉末或颗粒,均匀地散布在非裂变材料 中形成的。含有易裂变核素的燃料颗粒为燃 料相,非裂变材料为基体相。 一般所用的基体材料与包壳材料为同类材料 因此导热性能大大改善。

芯体组坯
燃料板轧制
C A R R 燃 料 组 件 制 造 工 艺 图 解
燃料板滚压
燃料组件 整体加工
4.1.4 其他形式燃料
还有一些燃料。如小球燃料是一种用于高温
气冷堆的燃料。裂变燃料或增值燃料用溶胶 凝胶法制成小颗粒,外面再包复上多层复合 材料,如多孔碳(储气)、氧化硅(防止裂 变产物逃逸),最后一层是高温热解碳(做 包壳)。
15.9219.82 δδ负值
理论密度 Mg/M3 热胀系数 106/℃ 热导率 W/m.K(℃) 断裂强度MPa
18.0619.04 a:39.0, 6.3, c:27.6 b:-
10.96
13.63
14.3
0-1500℃ 10
20-1000℃ 10 24.5 (1000℃)
25 (25℃)
2.8(1000℃) 21.7 8.4(20℃) (1000℃) 33(44℃) 110 62
弥散型燃料
弥散型燃料具有熔点高、与包壳相 容性好、抗腐蚀、抗辐照、导热性
能好等优点。 弥散性燃料主要用于实验堆,也用 于动力堆和生产堆做燃料。
板状元件
板状元件是一种弥散体燃料。它是一种 “三明志”的结构,两边是金属(铝)包壳, 中间是燃料颗粒弥散在金属(铝)基体中。 弥散体燃料颗粒可以是氧化物,也可以是 硅化物。如CARR堆燃料芯体是由U3Si2弥散 在铝基体中形成的。这种燃料克服了导热性 能差的缺点,也对燃料的抗肿胀性能有所提 高。由于它一般使用铝合金为包壳,不能用 于动力堆,是用于研究堆的。现在也有用锆 合金作包壳的用于动力堆。

232 90
233 233 Th 01n 233 Th Pa 90 91 92 U T 1 2 27.4天 T 1 2 22.2分
238 92
239 239 U 01n 239 U Np 92 93 94 Pu T 1 2 2.35天 T 1 2 23.5分
低温下,O/U<2的是UO2和金属铀的混合物,
高温下是UO2和液态金属铀的混合物。 在一个O/U不等于2.0的很宽的区域,系统是 单相。是氧在氧化物中的真正的固溶体。 在各种化合物UaOb的垂线之间存在很多的两 相混合物。
比热容
二氧化铀的比热容是用于事故工况分析中的
一个极为重要的热力学量。对于一个给定的 燃料温度变化,比热容控制了热容量的变化 幅度。 二氧化铀的比热容按下式随温度变化: Cp=-84.053×10-7T2+48.753×10-3T+36.707 (4-1) 式中,Cp的单位是J•mol-1•K-1, 1065℃<T<2030℃
4.2.1.2 力学性能
UO2在常温下是脆性陶瓷体,断裂强度约为 110MPa,在韧脆转变温度(~1400℃)以上,随 着温度升高,强度急剧降低,同时出现塑性。 1)断裂强度-二氧化铀在脆性范围内的断裂强度与密 度、晶粒度、温度有关。 ζf = 170×[1-2.62(1-D)]1/2 G-0.047exp (-1590/RT) (4-2) 式中 ζf—断裂强度(MPa);D—密度;G—晶粒尺 寸(μm);T—绝对温度;R—气体常数 (8.134J/Mol.K)。
金属钚---缺乏实用价值
由于熔点低(640℃)
熔点以下有六种同素异构形式:α、β、γ、δ、
δ ‘ 、ε), 化学稳定性不好, 并且生物学上有毒性。
金属铀
α相:室温到668℃,属正交晶系,

度为19.06Mg/m3; β相:668℃到774℃,属四方晶系, 密 度为18.81Mg/m3,相变时体积增大1.15% ; γ相:774℃到熔点1133℃,属BCC晶系,密 度为18.06Mg/m3,从β相到γ相体积增加 0.71%。

表4-1 各种核燃料的性能对比
U 熔点(℃) 晶体结构 1133 αRT-668 β668774γ774-MP UO2 UC UN Pu MOX Th+UO2
2865 FCC
2380 FCC
2850 FCC
640 α
2400
1750 1325 FCC 1325 BCC 11.72(RT)
、β 、 γ 、δ 、 δ ′、ε
热导率
热导率是核燃料非常重要的热物理性能之一。
燃料棒的线功率密度是热导率的函数,热导 率越高,允许的线功率密度也就越大。在燃 料棒设计中,通过热导率的测定可计算出燃 料芯块的中心温度和径向温度分布。
热膨胀
二氧化铀的热膨胀系数为10.8×10-6/℃。
2000℃以上体膨胀大大增加,体膨胀由下式 给出:
V 9 106 T 6 109 T 2 3 1012 T 3 (4-2) V 由于UO2在2450℃以上显著地蒸发,故高温
热膨胀数据只是定性的。 当二氧化铀发生熔化时,其体积膨胀为7%10%。
蒸汽压
UO2的汽化现象比较复杂,因为它与O/U比,
以及气氛中的氧分压等因素有关,具有一定 氧/铀比的固态UO2的汽化机制至少在2000K 以下主要是升华,蒸汽压可参见表4-2:
清华的10MW的高温气冷堆的燃料 元件为球形,直径60mm,由50mm
的燃料区和5mm厚的外壳组成。燃 料颗粒均匀弥散在石墨基体中。石 墨基体是慢化剂和结构材料。全堆 需27000多个燃料球,每个燃料球 里有8300个燃料颗粒。

另一种燃料是在研究中的快堆燃料。它是 由瑞士的珀尔· 雪利研究所研究的。它直接由 后处理产生的铀的硝酸盐,通过溶胶凝胶法 制成不同大小的颗粒,装入包壳,振动密实, 得到所要求的燃料装量,用于快堆。
ε
= (A1ζ/G2)exp(-Q1/RT) + A2ζ4.5exp (-Q2/RT)+CF ζ (4-4)
式中:A1、A2、C为常数与裂变率有关; Q1、Q2 是蠕变激活能 ;ε是稳 定蠕变速率;ζ是施加的应力;G是晶粒尺寸;R是气体常数;T是温度; F是裂变率。
二氧化铀的机械性能
图4-3 UO2断裂应力、应变与温度的关 系
理想的核燃料需具备以下特点
燃料中易裂变原子密度高,即材料中应含有高浓度的裂



变(或增殖)原子,其它组合元素中不应有中子吸收截 面大的原子。 导热性能好,即可以有高的功率密度(每单位堆芯体积 的热功率高),或高的比功率(每单位质量燃料的热功 率高),燃料能承受高的热流而不产生过大的温度梯度, 并能使燃料中心温度保持在熔点以下。 熔点高,熔点以下没有相变,不会因为相变而导致熔点 以下的密度、形状、尺寸及其它变化。 低的热膨胀系数,以保持燃料元件的尺寸稳定。 具有化学稳定性,与包壳材料相容,与冷却剂不发生化 学反应。 辐照稳定性好,即在强辐照下不会因肿胀、开裂和蠕变 等引起变形而失效;机械性能(强度、韧性等)也不应 在辐照下有很大的变化。 材料的物理和力学性能好,易于加工,并能经济地生产。
4.1 燃料的分类
固体燃料可以分为金属型、陶瓷型和弥散体
型。
4.1.1 金属型燃料
(1)金属铀 从室温到熔点有三个同素异构体,分别为 α、β、γ相。 优点是裂变原子密度高;导热性能好;加工 性能好。 缺点是熔点低(1133℃),有相变,辐照稳
定性差 ,几何变形严重,化学性质活泼与水, 空气,氢气在常温下反应。
金属铀
熔点较低 (1133℃)
在熔点下随温度变化而引起相变, 而且α相(正交晶系)各向异性,三个轴向上的热
膨胀系数不同,a向最大(39×10-6/℃)、c向次之 (27.6×10-6/℃)、b向为负(-6.3×10-6/℃) 相变和热膨胀会造成温度循环下的严重扭曲; 金属铀辐照稳定性差,辐照引起的尺寸变化,几何 变形严重,它的堆内寿命短。
4.2(RT)
38 (1000℃) 45(650℃) 241
344-1380
弹性模量 1011Pa 辐照效应
1.0-1.7
2.0
2.1
6.9
450℃肿胀
没明显肿胀
比UO2肿胀 略多 至500℃与 钠不作用,与 水作用 从UO2制得
氮的寄生 俘获 与氧、氢、水作 用 从UO2制得 生物学上有害
U从心部 向边缘迁 移 与空气、水 作用,与钠不 作用 FBR20% PWR35% 易
2)压缩强度-晶粒尺度在0-20μm的二氧化铀的压缩强度在420到980Mpa之 间。 3) 弹性模量-与温度、气孔率有关。室温时约为2.1-2.3×105MPa,随温度 增加,该值呈直线下降,系数为3.09×10-2/K;随气孔率增加,弹性模 量减小。关系式如下: EP = E0(1-2.62P) (4-3) 式中: P为气孔率,E0为室温时理论密度的UO2的弹性模量,为 2.26×105MPa。 4)高温蠕变-高温时的变形可用机制来描述。二氧化铀的高温蠕变可用下 式来表示:
铀合金
加入适量铜,可以稳定α相;
加入钼、锆、铌可以稳定γ相。 含铀量60%的锆-铀合金曾用于希平港动力反应堆,
U-ZrH用于脉冲堆,
铀- 锆合金仍是一种有希望的金属燃料。美国的快 堆一体化燃料循环研究就是用金属型的铀-钚-10%
锆合金作钠冷快中子堆燃料的。 铀-钼合金也得到很大的重视,开展了深入的研究工 作。
4.2 二氧化铀燃料
优点: a. 熔点高,晶体结构为面心立方(FCC),各向
同性,并且从室温到熔点没有相变。 b. 高温稳定性和辐照稳定性好。 c. 化学稳定性好,与高温水不起作用,与包壳相 容性好。 d. 在1000℃以下能包容大多数裂变气体。 e. 有适中的裂变原子密度,非裂变组合元素氧的 热中子俘获截面低(0.002靶恩)。 缺点: a. 导热系数小,使芯块的温度梯度过大。 b. 机械强度低、脆,在反应堆条件下易裂,且加 工成型困难
第四章
核燃料
内容提要
燃料的分类
金属型燃料,陶瓷型燃料,弥散体型,MOX燃料 板状燃料元件,小球燃料,振动密实燃料
二氧化铀燃料 二氧化铀的性能 二氧化铀燃料的制造 二氧化铀燃料的堆内行为
核燃料
在反应堆中使用的易裂变物质和可 转换物质称为核燃料。核燃料中必
须包含有易裂变的核素,当它们在 反应堆内工作时,可以维持链式反 应,并释放裂变能。
4.1.2 陶瓷型燃料
铀、钚、钍与非金属元素(氧、碳、氮等) 的化合物组成了陶瓷型核燃料。由于这些燃 料有很高的熔点,无相变,与包壳和冷却剂 相容性好,辐照稳定性好等有利条件,动力 堆普遍采用这类材料作核燃料。 陶瓷型核燃料有氧化物型、碳化物型及氮化 物型。氧化物型应用最普遍。各种的性能对 比参见表4-1。
可以用作核燃料的核素有铀-233、铀-235、 钚-239,其中只有铀-235是天然存在的,天 然铀中仅含0.714%的铀-235,其余为约占 99.28%的铀-238和约占0.006%的铀-234。 铀-233和钚-239是在反应堆中通过钍-232 和铀-238俘获中子后嬗变得到的。其核反应 过程如下:
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