第一性原理

Fe掺杂SiC纳米管的电子结构和磁性

1.研究背景

近年来，研究者在研究与C60相关的聚合物时发现了奇特的室温铁磁现象，这一发现激起了人们对基于C材料为基材的纳米管磁学性能的研究。研究发现：过渡金属可以稳定地掺杂于这些纳米结构材料中，同时可以通过改变过渡金属原子种类达到调整材料的电子结构和磁学属性的目的。

SiC作为第三代宽禁带半导体材料，由于具有宽禁隙、高饱和电子迁移率、大临界击穿场强、高热导率、强抗辐射能力等优点，特别是SiC纳米管低维结构材料具有稳定的低能态，使其在航空、微电子和光电子等领域具有巨大的潜在应用前景。因而，国内外研究者们近年来均致力于过渡金属在SiC纳米管的吸附机理上。大量研究结果表明：过渡金属包覆和吸附于SiC纳米管有可能在自旋电子器件方面得到应用，但对于过渡金属在SiC纳米管中的替代掺杂研究还尚未报道。

2.研究内容

为了从理论上进一步说明过渡金属与SiC纳米管之间的相互作用机理。该论文采用基于密度泛函理论框架下的第一性原理方法，在局域自旋密度近似下，系统研究了Fe掺杂SiC纳米管的几何结构、电子结构和磁学性质。通过对比研究Fe替代Si位掺杂和Fe替代C 位掺杂的异同，揭示过渡金属原子在SiC纳米管中的掺杂机制。2.1模型构建

SiC纳米管的理论模型石在纤锌矿SiC 6×6×3超胞的基础上，构建中空多边形圆柱状（6,0）SiC纳米管超胞，纳米管超胞中包含72个原子（Si36C36）。在优化过程中为了避免周期性SiC纳米管之间的相互作用对计算精确度的影响，该论文选择将整个SiC纳米管置于沿[101—0] 和[011—0] 方向的10Å真空环境中，而沿[0001] 方向的SiC 纳米管保持周期性结构。此外为了研究Fe原子掺杂SiC纳米管的电子结构和磁性机理，考虑Fe原子替代SiC纳米管超胞中的一个Si原子和一个C原子，对应掺杂浓度为2.78%。

2.2计算方法

模型中所有的计算工作都是由Material Studio 4.4中的CASTEP 软件包完成的。CASTEP软件是一个基于密度泛函方法的量子力学程序：利用总能量平面波赝势方法，将离子势用赝势替代，电子波函数通过平面波基组展开。计算过程中电子与电子之间的相互作用势函数采用局域密度近似（LDA）修正来处理交换关联能部分。为尽量减少平面波基矢个数，该论文采用超软赝势来描述离子实与价电子之间的相互作用势，能量计算均在倒易空间中进行，计算工作都在SGI350工作站上完成。

3.研究结果

计算结果显示用Fe替代C时SiC纳米管显示反铁磁性，而Fe 替代Si却出现铁磁性特征，是一种半金属磁性材料。形成能计算结果显示铁磁性结构比反铁磁性结构低，Fe原子更容易替代Si原子，两种掺杂的基态都诱发了自旋极化现象。同时掺杂的Fe原子都向管外发生了一定的弛豫，Fe替代C掺杂发生了较大的几何畸变，但掺

杂并未破坏SiC纳米管整体几何结构。能带结构和态密度计算显示在费米能级附近出现更多弥散的能级分布。这些结果表面过渡金属掺杂SiC纳米管也许是一种很有前途的磁性材料。

4.文献评述

该论文采用基于自旋极化的密度泛函理论框架下的第一性原理计算方法，研究了Fe掺杂SiC纳米管的几何结构，从能带结构、整体态密度和分波态密度分析了Fe掺杂SiC纳米管电子结构和磁性属性。通过对比研究Fe替代Si位掺杂和Fe替代C位掺杂的异同，揭示了过渡金属原子在SiC纳米管中的掺杂机制，为设计和制备高居里温度的低维稀磁半导体材料和开发新型自旋电子器件提供实验和理论指导，

但存在以下不足：该论文对于电子-电子相互作用的交换和相关势由局域密度近似（LDA）进行修正。LDA仅仅采用空间点r处的电子密度n（r）来决定那点交换-相关势的形式。交换-相关势由密度相同的均匀电子气完全确定。各种不同的LDA仅仅是相关部分表示方法不同。

建议如下：对于电子-电子相互作用的交换和相关势由广义梯度近似（GGA）进行修正会更为合理些。因为GGA考虑r处的密度，还考虑了r处密度的梯度，将电子密度梯度也作为一个独立的变量，在描述交换-相关势方面，梯度引入了非定域性。