5_同步辐射非弹性X射线散射(专题课5)

即是静止电子被散射的Compton位移，但Compton位移线被散 射电子的有限初始动量增加了一个Doppler位移。
如果 q 指向于动量空间的Z方向，则Compton线型可以写为：
∫∫ J ( pz ) = ρ( p)dpxdpy
非
弹
V Compton散射
性 在研究金属与合金的电子结构中，最为重
态、基态研究的一个非常重要 的工具。
一
1923 年 在 Compton 、 Debye 等 人 发
简
现并正确解释非弹性X射线散射不久，
1928 年 DuMond 就 在 Be 样 品 上 进 行 了
Compton线型的测量工作，发现与经典
介
的 Maxwell-Boltzman 分 布 规 律 不 同 ， 从
同步辐射的高准直性、高分辨率 （能量，动量）使实验精度大大提高。目 前第三代同步辐射光源的非弹性散射实验 光束线的能量分辨率可达到几个meV，与 声子的能量相当，因此可以通过X射线非 弹性散射实验直接测量所研究材料（如氧 化物超导体）的声子色散谱。同步辐射波 长连续可调的特性，使得共振非弹性散射 实验成为可能。另外同步辐射的高亮度无 疑有助于非弹性散射。
二
、
V 2.1 非弹性X射线运动学描述
非
弹
性
X
射
线
散
只要转移能量远小于入射光子能量
射
（即 ω ω1 ），转移的动量可以
基
简单的表示为
础
q
=
2k1
sin(θ
2
)
非弹性X射线散射实验主要通过测 量二阶偏微分散射截面
d 2σ d Ωdω2
获得散射系统的信息。由于大多数非弹 性散射实验对于转移动量的分辨率并不 高，因此对入射及散射光束一般固定在 约1mrad左右的立体角即可。
能量分辨率:与所研究的散射体系的激 发态有关，可以从10-6（或更高）到 （甚至更低10-3）。
V 2.2 偏微分散射截面
与磁X射线散射类似，我们从非相对论 极限出发，电磁场与散射（电子）体系 的相互作用的哈密顿量由下式给出
∑ ∑ Hint = − j
e mc
Aj
⋅
p
j
+
j
e2 2mc2
Aj
2
偏微分散射截面可由二阶微扰理论给出：
－温度、压力、磁场、掺杂等
.
3非
V 非弹性X射线散射实验 1. Compton散射
弹
2. 动量空间的基态信息
性
Compton 散射主要考虑满足一下条件
X
射 线 散
ω Ec , q rc−1
的非弹性X射线散射。 其中 rc 是粒子间的距离，Ec是体系的束缚能
或Fermi能，由上面的方程可知，这时人
射
世界上目前有很多同步辐射实验室，如 NSLS、HASYLAB、KEK、ESRF、APS、 SuperRing8 等都有这一类Compton散射实验装 置向用户开放。
典型的，有较好的统计精度（在Compton峰处其标 准误差0.1%到0.2%之间）的Compton线型实验 在KEK及ESRF的实验条件下，需要一天时间。
∑ ∑ d 2σ
d Ωdω2
=
r02
(ω2 ω1
)
I
,F
F
eiq⋅rj I (ε1 ⋅ε 2 )
j
∑ ⎧
⎪ F ε2 ⋅
p e N −ik2 ⋅rj j
∑ N ε1 ⋅
p e I −ik1⋅rj j
−
1
∑
⎪ ⎨
mN⎪
⎪
j
j
EN − EI −
ω1
−
1 2
iΓ
N
⎩
2
∑ F ε1 ⋅
p eik1⋅rj j
终态和初态的能量差为相应的自由粒子动能差取代：
EF
− EI
≈
2
p' 2m
−
( p ' − q)2 2m
=
q⋅ p ' − 2q2 m 2m
这意味着散射电子的势能由于散射过程的时间极短，而 假设不变。在这一近似下，二阶偏微分散射截面可以表 示为：
∑ d 2σ
d Ωdω2
=
⎛ ⎜⎝
dσ
dΩ
⎞ ⎟⎠Th
前面已经介绍了Compton散射的基本原理，我们已经知道了 通过Compton线型，可以得到密度在动量空间的分布:
( ) ∫∫ J ( pz ) = n p dpxdpy
动量表象中的波函数及密度分布函数不太常用。但从量子 力学的表象理论很容易理解，我们常用的波函数的表象在 坐标空间，而的表象则是在动量空间。它们之间的关系只 不过是通过Fourier变换就可以转换：
要的问题是了解导电电子或了解电子的
X
射 线 散
动量分布或它们的Fermi面。因为几乎 是金属与合金的所有物性均由导电电子 或价电子所决定。Compton散射正是研 究这一领域的有效方法，还可以在不同
射
的环境条件（温度、压力）研究金属或
应
合金的电子结构变化。但这一工作在过
用 举 例
去因X射线光源强度不够，从而开展的 研究工作不多。主要通过γ射线来作为 主要的研究工具。高强度地同步辐射光 源是开展这类研究工作的理想光源。
但在另一方面人们观察的散射相位的关系是在不同时刻，
所以散射实验的结果有赖于转移能量ω 与体系的特征频率ωc。 因此如果转移能量 ω 在集体运动模式频率附近，人们就可以
了解集体运动的一些信息。
在另一个极端，即 qλc 1 ，ω ωc 散射振幅之间的平均
干涉效应可以忽略不计，所以它反映的是体系的单粒子性质。 更确切地说，人们观察单粒子的散射位相在很短的时间内， 这意味着只要时间标度足够小以至体系的其余部分还来不及 分布，这时人们得到的就是关于单粒子动量相关的信息。由
（3）内壳层激发（Raman散射）的散射，其中 qa < 1, ω ≈ EB
a为内壳层半径， EB 是束缚能；
（4）晶格振动（离子集体振动模式）的散射，其中 qd ≈ 1,
ω ≈ ω0，d是离子（晶格）间的距离，ω0 是声子频率。 研究原子、电子及集体振动模式； 是能量与空间尺度的函数； 能量转移的范围大，从 neV到 keV (1012 eV); 动量转移的范围为1 至100 nm-1 (102 nm-1 ); 其特性与一系列参数有关：
此我们可以根据 ω 和 q 的大小，粗略地将非弹性X射线散
射实验分为四类：
（1）Compton散射, qrc 1， ω ≈ Ec 其中 Ec 为体系的特征能量
（束缚能，Fermi能），是粒子间的距离;
（2）价电子激发的散射，这时 qrc ≈ 1 , ω ≈ ω p, 其中 ωp
是自由电子等离子频率；
( ) ( ) ∑ ∫ χ p = p ψ = p r r ψ ≡ ψ r e−i p⋅rd r r
与此类似，电子密度的动量分布函数即为电子密度（坐标 空间）的Fourier变换。
总的说来，原子中的所有电子都对Compton散射线型
有供献，但由于芯电子的紧束缚特性，动量密度的分
布比较宽，因此在Compton线型峰值区附件价电子的
3. X射线非弹性散射的第三条线，研究 凝聚态物质的集体激发态（等离子 激发），以及电子－空穴对的激发 相关。实验方法与第一个发展方向 采用的类似，但必须使能量和动量 与准粒子激发相当。这类工作成为X 射线价电子激发非弹性散射。
同步辐射的出现，如同在凝聚态物理方 面X射线的应用如X射线吸收谱、 X 射线衍射及X射线形貌一样对X射线 非弹性散射是又一重大推动。
现，导致了非弹性X射线散射的工作又
一次的活跃起来，开创性的工作有
Cooper等人(1965)。
一
V 进一步的这一领域的发展，沿 着三个方向进行：
简
1. 所谓的“X射线 Compton 散
介
射”，在实验中采用非单色化的 特征X射线（夹杂着轫致辐
射），并由晶体进行了散射光
的能量色散分析。为了使脉冲
ห้องสมุดไป่ตู้
近似成立，散射过程中的能量
V
−1
p'
p'/
2⎛
−q|i δ⎜
q⋅ p'−
2q2 −
⎞
ω⎟
⎝ m 2m
⎠
∫ =
⎛ ⎜⎝
dσ
dΩ
⎞ ⎟⎠Th
1
(2π
)3
⎛
d pρ( p)δ ⎜
2q2 −
⎝ 2m
q⋅p − m
⎞
ω⎟
⎠
其中 p = p ' − q
∑ ∫ 第二等式中将 V −1 p
→1
(2π )3
dp
单粒子波函数的动量表象的平方
求和变为积分。
X
Compton线型函数：
射 线
( ) ( ) ∫∫ Jmag ( pz ) =
⎡ ⎣
n↑
p
− n↓
p
⎤ ⎦
dpxdpy
散
射 应 用
它表示动量空间的未成对电子密 度，对磁Compton线型函数积分就 可以得到总自旋S（以Bohr磁子μB 为半径）：
举 例
∫ S = Jmag ( pz )dpz
Cooper首先于1992年从实验结果发现，并随后 （1996年）Carra也从理论证实了只有电子自旋 对磁Compton散射有贡献。
I
∑ N ε2 ⋅
p e I −ik2⋅rj j
⎫ ⎪
+
j
j
EN − EI + ω2
⎪ ⎬ ⎪
⎪ ⎭
×δ (EF − EI − ω)
我们忽略上式中的二级微扰项 ：
2
∑ ∑ d 2σ
d Ωdω2
=
⎛ dσ ⎞
⎜⎝ dΩ ⎟⎠Th
I ,F
F eiq⋅rj I
j
δ (EF − EI − ω)
=
⎛ ⎜⎝
dσ
贡献就可以被分离出来。
左图是铁的Compton线型
示意图，纵坐标为动量密
度，横坐标为动量。动量
的单位通常用原子单位
（Atomic Unit）等于
1.99
×10−24
kg
⋅
m
⋅
s
−1
,
粗略
地说等于铝Fermi面电子
的动量。
外层电子的分布宽度大约为1a.u.单位，但 它们对Compton线型的贡献特别敏感，这正是 用Compton线型研究基态电子密度的理论依据。 对高分辨Compton谱仪，仪器的分辨率该达到 0.1 a.u.以上，这类仪器可以通过采用晶体分析 器达到。
5。同步辐射 X射线非弹性散射
同步辐射应用基础 2009－05－04
2009-5-5
同步辐射应用专题
1
一
V 散射：
a 相干的或非相干的；
简
V 衍射：
a 总是相干的；
V 谱：
介
a 频率（能量）分布
V 非弹性X射线散射:
a 实验过程中入射光与散射光之 间不仅包括动量的交换，而且 也包括能量的转移。
a 它能提供对多电子体系的激发
p '/ − q | i = p / | i = χ( p)
解释为动量密度 ρ( p) 。
这样二阶偏微分散射截面就直接与所谓的Compton线型联系
起来了。
∫ J ( p ⋅ q) ≡
d
pρ
(
p)δ
⎛ ⎜
2q2 −
q⋅p −
ω
⎞ ⎟
⎝ 2m m
⎠
上式的 δ 函数可按下述方式解释。能量位移 ω = 2q2 / 2m
而从实验证实了新的Fermi统计规律。接
下来的几年，DuMond及其合作者进行
了很有意义的实验工作，开创了在多电
子体系的量子理论的实验验证领域的里
程碑。
一
但由于当时实验条件的限制，在
简
DuMond 之后30年间，在这一难度较
大的实验方法上，几乎无人问津。直
介
到60年代中期，由于转靶X射线光源的
问世及新一代高效荧光探测器的出
们寻求的是在与半径相互间距离相比为
实
一个小量的尺度上时间与空间的相互关
验
系。而且所处的时间尺度很短暂，以及 体系的其余部分还来不及进行重新分布。
在这一条件下，二阶偏微分散射截面可采用所谓的脉冲 近似（impulse approximation）。在这一近似下终态的波 函数由平面波近似，
V −1 exp(i p '⋅ r / )
和动量转移要足够大；
2. 第 二 个 发 展 方 向 是 由 1972 年 Eisenberger和Reed等人开创的，他 们采用 γ 射线或单色化的X射线， 其光子能量在50keV以上，探测器 则采用固体探测器进行散射光的 能量分析。这一技术延续了近20 年，尽管能量分辨率很低，但也 使得Compton散射成为研究原子、 分子及固体的电子基态有用的工 具。
dΩ
⎞ ⎟⎠Th
S
(q,
ω
)
S(q,ω ) 即为动力学结构因子，它应用了散 射体系的性质。
而 对 电 磁 场 的 耦 合 则 由 Thomson 散 射 截 面来表示：
⎛ ⎜⎝
dσ
dΩ
⎞ ⎟⎠Th
≡
r02 (ε1
⋅ ε 2 )2
⎛ ⎜ ⎝
ω2 ω1
⎞ ⎟ ⎠
根据von Hove(1954)的研究结果，动力学结构因子 S(q,ω)
它的一些主要研究领域为： 1、化学键及其本质的研究； 2、Fermi面形貌及电子－电子相关； 3、合金及它的相互作用效应； 4、超导体的电子结构。
Compton
锂 动 量 密 度 分 布 函 数散 的射 3维 重 组
非
弹
V 磁 Compton 散 射 (Magnetic
性
Compton Scattering)
能够表示成另外一种形式，它更能揭示散射体系信息的物 理本质。
∫ ∑ S(q,ω) = 1
−iωt
dte I
e e I −iq⋅rj (t ) iq⋅rj (0)
2π
jj '
根据上式所观察到的物理本质依赖于散射体系的特征长度
λc 与转移动量 q 的倒数关系。如 λc
1 这时不同粒子散射的
q
振幅的相干效应变得很重要，这主要是体系的集体行为。