第四章 膜污染及控制
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……
目前还没有一个可用于估算膜污染性质和程度的通用规则
24
滤饼模型-认为膜过滤阻力由滤饼阻力和膜阻力组成
J
p
Rm
Rf
Rf
1801 2
d02 3
m
25
孔堵塞模型-是用粒子对膜孔的堵塞来解释渗透通量的下降。 通量由未堵孔和被堵孔的通量提供。 干净膜的膜阻为Rm，孔被 堵塞的膜阻为Rbm，则有
J0
2
一 膜污染定义 What is membrane fouling?
膜污染指料液中的微粒（或溶质大分子）在膜表面或膜 孔内吸附、沉积造成膜孔径变小或堵塞，使膜产生渗透通量 与分离特性的不可逆变化现象。
物理污染包括膜表面的沉积，膜孔内的阻塞，这与膜孔结 构、膜表面的粗糙度、溶质的尺寸和形状等有关。
化学污染包括膜表面和膜孔内的吸附，这与膜表面的电荷 性、亲水性、吸附活性点及溶质的荷电性、亲水性、溶解度 等有关。
p Rm
Jb0
p Rbm
膜孔堵塞速率
dn dt
block
Jo no
Con
可以推出
n noet
J p et p 1 et
Rm
Rbm
0.75 J oCo
p
26
凝胶层模型
模型出发点-超滤过程中浓差极化常严重 内容：该过程通过膜的通量高，大分子的扩散系数又很低，且一般截留率很高膜表面的溶质浓度可能达到很高值，对一些大分子溶质则可能达到一种最大浓 度，即凝胶浓度Cg 凝胶浓度取决于溶质的大小、形状、化学结构及溶剂化程度，但与主体浓度无关
凝胶层的通量
28
凝胶层模型
模型优缺点
优点： 可解释浓差极化理论和超滤极限通量行为 缺点： •凝胶浓度视为常数，实际上不是（文献证明）-取决于主体浓度及错流速度 •对于同一溶质，不同作者报导的凝胶浓度值相差很大 •k被假设为常数，而大分于溶质的扩散系数经常是与浓度有关的 •蛋白质较容易形成凝胶，但许多其他大分子溶质（葡聚糖），即使在很高 的浓度下也不容易形成凝胶
当反渗透膜带有电性时，不仅要考虑吸附作用，还应考虑电荷间的 相互作用
例如：CA膜和PAN膜都带有负电荷，后者的负电位比前者大5-6倍 当用这两种膜在相同条件下处理带正电荷的溶液时，后者的污染(吸 附)比前者严重得多 若处理带负电荷的溶液，后者的污染要比前者轻得多
19
练习题
• 什么是浓差极化，什么是凝胶极化，二者 之间的联系是什么？
• 膜污染与浓差极化的概念不同，但二者密切相关，常常同时发生， 在许多场合，浓差极化是导致膜污染的根源。
• 微滤、超滤、纳滤以及反渗透膜均能发生污染，除了具有膜污染产生的共性原因， 每种膜污染又有自身的特点。
13
可逆污染---不可逆污染
膜污染现象
膜在使用过程中，膜的性能(渗透通量，截留率等)通常随时间的延长而降低
Inorganic fouling (CaSO4, CaCO3, BaSO4, silica) Organic fouling (NOM - protein & carbohydrate) Biofouling (the microbial attachment to membrane surface)
产生的原因 • 进水中生物活性高 • 前处理不充分 • 系统间断操作 • 清洗的不彻底
7
常见的污染物 - 2无机物结垢
• 导致TMP升高 • 减少膜进水侧隔网间隙 • 脱盐率下降 • 清洗不当可划伤膜表面
• 高碱度
• 高硬度或金属氧化物含量
• 高PH值
• 高回收率
• 加药系统不准确
8
常见的污染物- 3化学污染
• 产水量下降, 脱盐率下降 • 阳离子物质过量或进水中有油类
化学污染产生的原因 • 前处理絮凝剂加入过量 • 化学品互不兼容 • 清洗用化学品不适合
9
常见的污染物 - 4胶体
• 压差上升, 产水量下降
产生原因
• 进水水质较差 • 进水SDI值超出控制范围
淤泥密度指数（Silting Density Index, 简称SDI）值，是水质指标的重 要参数之一。它代表了水中颗粒、胶体和其他能阻塞各种水净化设备 的物体含量。
• 简述影响浓差极化的因素，或其危害。
20
四、膜污染机理和模型
The mechanism and model of membrane fouling
21
How to characterize membrane fouling? Filtration model 过滤模型
根据Darcy定律，过滤模型可得：
14
浓差极化的危害The disadvantage of concentration polarization
➢ 由于膜表面渗透压的升高将导致通量下降；当膜污染严重时，几乎等于在 膜表面上形成一层二次薄膜，导致膜透水性能大幅度下降，甚至消失
➢ 溶质通过膜的截留（rejection）上升
????
➢ 溶质在膜表面的浓度超过其溶解度，堵塞膜孔相，导致膜分离性能的改变
膜污染还可能由微生物在膜运行过程或停运中的繁殖和 积累造成
3
膜污染
膜孔堵塞; 膜面的溶质吸附。
4
Membrane fouling is one of crucial problems of membrane technology 膜污染是膜技术广泛应用的瓶颈
The hazard of membrane fouling ➢ 膜通量（分离效率）严重下降、产品质量下降
该模型可描述极限通量行为 压差增大-通量上升-膜表面处浓度上升-导致渗透压上升 所以压力的增高会(部分地)被渗透压增大而抵消
30
边界层阻力模型
浓差极化现象导致膜表面处浓度增加 如溶质分子被膜完全截留，稳态条件下溶质分子通过对流流向膜表面的量=反向 扩散回原料主体的量 因此，100％截留时边界层中溶质分子的平均速度为零 由于浓度增加．边界层对渗透着的溶剂分于产生流体力学阻力 溶剂通量可用一个阻力模型表示，
➢ 膜寿命的缩短，甚至提前报废-由于污染物沉积于膜表面和内部孔隙，引起跨膜 压差(TMP)的升高 ➢ 影响膜分离过程的可靠性和经济性
严重污染的膜元件
5
二 膜分离过程中常见的污染
1.微生物污染 2.无机物结垢 3.化学污染 4.胶体污染
6
常见的污染物 – 1微生物
特点
• 导致TMP升高 • 胶体物质滞留，减少膜进水侧隔网间隙
(3)膜孔的堵塞与阻塞（pore block and pore plug） 由于被分离溶质(尤其是 大分子) 在膜表面或膜孔内产生吸咐或沉积，膜孔道的堵塞使膜通降低。
11
超滤膜最易发生污染，以超滤膜为例阐述膜污染的形成。
第一阶段：纯水初始通量降低
什么叫纯水初始通量？
第二阶段：超滤的初始通量下降 -----原则上，这种通量下降是可逆的，其成因是因为浓差极化层的形成。可通过 降低料液浓度或改善膜料液侧的水力学条件来减轻。
减少浓差极化的方法
源自文库
➢ 控制回收率：
装设湍流促进器-减小浓差极化
➢控制流态和流程
对流动施以脉冲
➢ 升温
15
常见膜组件
动态膜组件
动态旋转膜组件
Chemical Engineering Journal 163 (2010) 307–316
提高错流速度以保证降低膜污染
Journal of Membrane Science 162 (1999) 199-211
29
渗透压模型
在超滤过程中，大分子被膜截留而小分子量组分则自由通过。由于溶液渗透 压主要取决于小分子量溶质(其浓度在原料和渗透物中相同)，被截留的大分子 的渗透压可以忽略 当高通量、高截留且传质系数k低时，膜表面处大分子溶质的浓度可能变得相 当高-渗透压不能忽略 如果考虑膜表面处渗透压，通量：
ΔP-静压差 Δπ-膜两侧渗透压差，取决于膜表面处浓度而不是主体浓度
由于一般情况下扩散系数无法提高(只有改变温度才能改变)，因此只有通 过提高沿膜表面的原料流速和改变膜器构型或采用脉冲流动。
提高原料温度可以提高传质系数，因而也可以减少浓差极化(温度提高使
被截留溶质的扩散系数增大且原料粘度减小).但是提高原料温度会使通量
上升，这对分离系数会严生不利影响
18
膜表面的电性及吸附引起的污染
10
三 膜污染的形成：
致使膜通量下降的主要原因
(1)浓差极化(concentration polarization) 使膜面上溶质的局部浓度增加，边界 层流体阻力增加(或局部渗透压的升高)，使传质推动力下降和通量降低。
(2)凝胶层的出现及其固化 (gelation)在低流速，高溶质浓度下，浓差极化使 膜面达到或超过溶质饱和溶解度时，将有凝胶层出现 ----导致膜的透过量不依赖于所加压力，引起膜通量的急剧降低。浓差极化的严 重恶化会导致凝胶层的出现和固化 。
②膜运行污染后的通量，即
P
J 0 Rm
③膜运行污染后，仅用清水洗一下，再测定其纯水透过量， 此时Rbl＝0，上式化简为：
根据J1、J2、J0值，并假定μ在测试过程中不变，即可求出Rm，Rbl，Rf 值在总阻力Rt中所占比例
23
此部分自学…………..
膜污染机理与模型
滤饼模型 孔堵塞模型 凝胶层模型 渗透压模型 边界层阻力模型
浓差极化小结The summary of concentration polarization
浓差极化不仅导致传质速率降低，也导致分离效率降低。
对于压力驱动型膜过程来说，浓差极化与传质系数有直接关系，影响传 质系数的主要因素是原料流速、溶质扩散系数D、粘度、密度、膜器的 形状和规格等
在微滤和超滤过程中，被截留下来的大分子或悬浮颗粒的扩散系数比反 渗透、气体分离及渗透汽化过程所截留组分的扩散系数要小，因此在微 滤和超滤过程中浓差极化很严重
第四章 Membrane fouling and its control
膜污染及控制
1
Content 内容
一． Membrane fouling什么叫膜污染 二． The types of membrane fouling 膜污染种类 三． Two phase during membrane fouling膜污染发生的两个阶段 四． The mechanism and model of membrane fouling 膜污染机理和模型 五． The control of membrane fouling膜污染控制方法 六． Membrane clean and regeneration 膜清洗与再生 七． The measurement of membrane fouling膜污染的检测方法
极大降低膜分离过程对循环流量的依赖 有效地将压力和循环流量进行解耦合
动态旋转膜
DYNO filter (Bokela)
Optifilter CR （Metso paper）
Rotary Membrane System (Spin TeK)
• 动态旋转膜是一种新型膜分离工艺，具有抗污染、低能耗、高通量等优点，已经成功 应用于高浓度乳品废水、含油废水等复杂料液体系的分离。
•凝胶的形成可以是可逆的或不可逆的 这对于膜的清洗是十分重要的 不可逆凝胶很难除去-尽可能避免这种情况 •对于用凝胶层模型来描述通量行为-凝胶形成是否 可逆并不重要
27
浓差极化和凝胶形成
（凝胶层阻力Rg，膜阻Rm）
凝胶层模型
利用凝胶层模型可以描述极限通量的发生 假设溶质完全被膜截留则溶剂通过膜的通量随压力提高而增加，直到达到对应 于凝胶浓度的临界浓度 当压力进一步增加时，溶质在膜表面浓度不能进一步增加(因为已达最大浓度)， 所以凝胶层会越来越厚或越紧密 这表明，凝胶层对溶剂传递的阻力(Rg)增大-凝胶层成为决定通量的制约因素 在极限通量区域，压力增加使得凝胶层阻力增大，所以净的结果是通量不变( 此时忽略了大分于溶液的渗透压)
第三阶段：超滤的长期通量降低 ----指超滤膜运行一定时间(几小时．几天．几周)后的长期通量降低。它与孔的堵塞、 膜表面的浓差极化现象，凝胶层形成及其固化等因素有关。
12
可逆（Reversible）污染和不可逆（Irreversible）污染
可逆污染 : 它可通过流体力学条件的优化以及回收率的控制来减轻和改善 不可逆（Irreversible）污染 由膜表面的电吸附引起或由膜孔隙的机械堵 塞而引起。只能靠水质的预处理或通过抗污染膜的使用来缓解
μ为溶液粘度；Rm为膜阻力；Rbl为浓差极化边界阻力；Rf为膜污染产生的 阻力； Rt(膜过程的总阻力)=Rm+Rbl+Rf ，串联阻力模型
如何定量测定各阻力？
22
串联阻力模型
目前主要采用阻力系数法定量地表征膜污染程度，基本步骤如下：
①测定膜的初始纯水透过量 由于此时Rbl＝Rf＝0，根据上式可知
目前还没有一个可用于估算膜污染性质和程度的通用规则
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滤饼模型-认为膜过滤阻力由滤饼阻力和膜阻力组成
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孔堵塞模型-是用粒子对膜孔的堵塞来解释渗透通量的下降。 通量由未堵孔和被堵孔的通量提供。 干净膜的膜阻为Rm，孔被 堵塞的膜阻为Rbm，则有
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一 膜污染定义 What is membrane fouling?
膜污染指料液中的微粒（或溶质大分子）在膜表面或膜 孔内吸附、沉积造成膜孔径变小或堵塞，使膜产生渗透通量 与分离特性的不可逆变化现象。
物理污染包括膜表面的沉积，膜孔内的阻塞，这与膜孔结 构、膜表面的粗糙度、溶质的尺寸和形状等有关。
化学污染包括膜表面和膜孔内的吸附，这与膜表面的电荷 性、亲水性、吸附活性点及溶质的荷电性、亲水性、溶解度 等有关。
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膜孔堵塞速率
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可以推出
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凝胶层模型
模型出发点-超滤过程中浓差极化常严重 内容：该过程通过膜的通量高，大分子的扩散系数又很低，且一般截留率很高膜表面的溶质浓度可能达到很高值，对一些大分子溶质则可能达到一种最大浓 度，即凝胶浓度Cg 凝胶浓度取决于溶质的大小、形状、化学结构及溶剂化程度，但与主体浓度无关
凝胶层的通量
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凝胶层模型
模型优缺点
优点： 可解释浓差极化理论和超滤极限通量行为 缺点： •凝胶浓度视为常数，实际上不是（文献证明）-取决于主体浓度及错流速度 •对于同一溶质，不同作者报导的凝胶浓度值相差很大 •k被假设为常数，而大分于溶质的扩散系数经常是与浓度有关的 •蛋白质较容易形成凝胶，但许多其他大分子溶质（葡聚糖），即使在很高 的浓度下也不容易形成凝胶
当反渗透膜带有电性时，不仅要考虑吸附作用，还应考虑电荷间的 相互作用
例如：CA膜和PAN膜都带有负电荷，后者的负电位比前者大5-6倍 当用这两种膜在相同条件下处理带正电荷的溶液时，后者的污染(吸 附)比前者严重得多 若处理带负电荷的溶液，后者的污染要比前者轻得多
19
练习题
• 什么是浓差极化，什么是凝胶极化，二者 之间的联系是什么？
• 膜污染与浓差极化的概念不同，但二者密切相关，常常同时发生， 在许多场合，浓差极化是导致膜污染的根源。
• 微滤、超滤、纳滤以及反渗透膜均能发生污染，除了具有膜污染产生的共性原因， 每种膜污染又有自身的特点。
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可逆污染---不可逆污染
膜污染现象
膜在使用过程中，膜的性能(渗透通量，截留率等)通常随时间的延长而降低
Inorganic fouling (CaSO4, CaCO3, BaSO4, silica) Organic fouling (NOM - protein & carbohydrate) Biofouling (the microbial attachment to membrane surface)
产生的原因 • 进水中生物活性高 • 前处理不充分 • 系统间断操作 • 清洗的不彻底
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常见的污染物 - 2无机物结垢
• 导致TMP升高 • 减少膜进水侧隔网间隙 • 脱盐率下降 • 清洗不当可划伤膜表面
• 高碱度
• 高硬度或金属氧化物含量
• 高PH值
• 高回收率
• 加药系统不准确
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常见的污染物- 3化学污染
• 产水量下降, 脱盐率下降 • 阳离子物质过量或进水中有油类
化学污染产生的原因 • 前处理絮凝剂加入过量 • 化学品互不兼容 • 清洗用化学品不适合
9
常见的污染物 - 4胶体
• 压差上升, 产水量下降
产生原因
• 进水水质较差 • 进水SDI值超出控制范围
淤泥密度指数（Silting Density Index, 简称SDI）值，是水质指标的重 要参数之一。它代表了水中颗粒、胶体和其他能阻塞各种水净化设备 的物体含量。
• 简述影响浓差极化的因素，或其危害。
20
四、膜污染机理和模型
The mechanism and model of membrane fouling
21
How to characterize membrane fouling? Filtration model 过滤模型
根据Darcy定律，过滤模型可得：
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浓差极化的危害The disadvantage of concentration polarization
➢ 由于膜表面渗透压的升高将导致通量下降；当膜污染严重时，几乎等于在 膜表面上形成一层二次薄膜，导致膜透水性能大幅度下降，甚至消失
➢ 溶质通过膜的截留（rejection）上升
????
➢ 溶质在膜表面的浓度超过其溶解度，堵塞膜孔相，导致膜分离性能的改变
膜污染还可能由微生物在膜运行过程或停运中的繁殖和 积累造成
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膜污染
膜孔堵塞; 膜面的溶质吸附。
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Membrane fouling is one of crucial problems of membrane technology 膜污染是膜技术广泛应用的瓶颈
The hazard of membrane fouling ➢ 膜通量（分离效率）严重下降、产品质量下降
该模型可描述极限通量行为 压差增大-通量上升-膜表面处浓度上升-导致渗透压上升 所以压力的增高会(部分地)被渗透压增大而抵消
30
边界层阻力模型
浓差极化现象导致膜表面处浓度增加 如溶质分子被膜完全截留，稳态条件下溶质分子通过对流流向膜表面的量=反向 扩散回原料主体的量 因此，100％截留时边界层中溶质分子的平均速度为零 由于浓度增加．边界层对渗透着的溶剂分于产生流体力学阻力 溶剂通量可用一个阻力模型表示，
➢ 膜寿命的缩短，甚至提前报废-由于污染物沉积于膜表面和内部孔隙，引起跨膜 压差(TMP)的升高 ➢ 影响膜分离过程的可靠性和经济性
严重污染的膜元件
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二 膜分离过程中常见的污染
1.微生物污染 2.无机物结垢 3.化学污染 4.胶体污染
6
常见的污染物 – 1微生物
特点
• 导致TMP升高 • 胶体物质滞留，减少膜进水侧隔网间隙
(3)膜孔的堵塞与阻塞（pore block and pore plug） 由于被分离溶质(尤其是 大分子) 在膜表面或膜孔内产生吸咐或沉积，膜孔道的堵塞使膜通降低。
11
超滤膜最易发生污染，以超滤膜为例阐述膜污染的形成。
第一阶段：纯水初始通量降低
什么叫纯水初始通量？
第二阶段：超滤的初始通量下降 -----原则上，这种通量下降是可逆的，其成因是因为浓差极化层的形成。可通过 降低料液浓度或改善膜料液侧的水力学条件来减轻。
减少浓差极化的方法
源自文库
➢ 控制回收率：
装设湍流促进器-减小浓差极化
➢控制流态和流程
对流动施以脉冲
➢ 升温
15
常见膜组件
动态膜组件
动态旋转膜组件
Chemical Engineering Journal 163 (2010) 307–316
提高错流速度以保证降低膜污染
Journal of Membrane Science 162 (1999) 199-211
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渗透压模型
在超滤过程中，大分子被膜截留而小分子量组分则自由通过。由于溶液渗透 压主要取决于小分子量溶质(其浓度在原料和渗透物中相同)，被截留的大分子 的渗透压可以忽略 当高通量、高截留且传质系数k低时，膜表面处大分子溶质的浓度可能变得相 当高-渗透压不能忽略 如果考虑膜表面处渗透压，通量：
ΔP-静压差 Δπ-膜两侧渗透压差，取决于膜表面处浓度而不是主体浓度
由于一般情况下扩散系数无法提高(只有改变温度才能改变)，因此只有通 过提高沿膜表面的原料流速和改变膜器构型或采用脉冲流动。
提高原料温度可以提高传质系数，因而也可以减少浓差极化(温度提高使
被截留溶质的扩散系数增大且原料粘度减小).但是提高原料温度会使通量
上升，这对分离系数会严生不利影响
18
膜表面的电性及吸附引起的污染
10
三 膜污染的形成：
致使膜通量下降的主要原因
(1)浓差极化(concentration polarization) 使膜面上溶质的局部浓度增加，边界 层流体阻力增加(或局部渗透压的升高)，使传质推动力下降和通量降低。
(2)凝胶层的出现及其固化 (gelation)在低流速，高溶质浓度下，浓差极化使 膜面达到或超过溶质饱和溶解度时，将有凝胶层出现 ----导致膜的透过量不依赖于所加压力，引起膜通量的急剧降低。浓差极化的严 重恶化会导致凝胶层的出现和固化 。
②膜运行污染后的通量，即
P
J 0 Rm
③膜运行污染后，仅用清水洗一下，再测定其纯水透过量， 此时Rbl＝0，上式化简为：
根据J1、J2、J0值，并假定μ在测试过程中不变，即可求出Rm，Rbl，Rf 值在总阻力Rt中所占比例
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此部分自学…………..
膜污染机理与模型
滤饼模型 孔堵塞模型 凝胶层模型 渗透压模型 边界层阻力模型
浓差极化小结The summary of concentration polarization
浓差极化不仅导致传质速率降低，也导致分离效率降低。
对于压力驱动型膜过程来说，浓差极化与传质系数有直接关系，影响传 质系数的主要因素是原料流速、溶质扩散系数D、粘度、密度、膜器的 形状和规格等
在微滤和超滤过程中，被截留下来的大分子或悬浮颗粒的扩散系数比反 渗透、气体分离及渗透汽化过程所截留组分的扩散系数要小，因此在微 滤和超滤过程中浓差极化很严重
第四章 Membrane fouling and its control
膜污染及控制
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Content 内容
一． Membrane fouling什么叫膜污染 二． The types of membrane fouling 膜污染种类 三． Two phase during membrane fouling膜污染发生的两个阶段 四． The mechanism and model of membrane fouling 膜污染机理和模型 五． The control of membrane fouling膜污染控制方法 六． Membrane clean and regeneration 膜清洗与再生 七． The measurement of membrane fouling膜污染的检测方法
极大降低膜分离过程对循环流量的依赖 有效地将压力和循环流量进行解耦合
动态旋转膜
DYNO filter (Bokela)
Optifilter CR （Metso paper）
Rotary Membrane System (Spin TeK)
• 动态旋转膜是一种新型膜分离工艺，具有抗污染、低能耗、高通量等优点，已经成功 应用于高浓度乳品废水、含油废水等复杂料液体系的分离。
•凝胶的形成可以是可逆的或不可逆的 这对于膜的清洗是十分重要的 不可逆凝胶很难除去-尽可能避免这种情况 •对于用凝胶层模型来描述通量行为-凝胶形成是否 可逆并不重要
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浓差极化和凝胶形成
（凝胶层阻力Rg，膜阻Rm）
凝胶层模型
利用凝胶层模型可以描述极限通量的发生 假设溶质完全被膜截留则溶剂通过膜的通量随压力提高而增加，直到达到对应 于凝胶浓度的临界浓度 当压力进一步增加时，溶质在膜表面浓度不能进一步增加(因为已达最大浓度)， 所以凝胶层会越来越厚或越紧密 这表明，凝胶层对溶剂传递的阻力(Rg)增大-凝胶层成为决定通量的制约因素 在极限通量区域，压力增加使得凝胶层阻力增大，所以净的结果是通量不变( 此时忽略了大分于溶液的渗透压)
第三阶段：超滤的长期通量降低 ----指超滤膜运行一定时间(几小时．几天．几周)后的长期通量降低。它与孔的堵塞、 膜表面的浓差极化现象，凝胶层形成及其固化等因素有关。
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可逆（Reversible）污染和不可逆（Irreversible）污染
可逆污染 : 它可通过流体力学条件的优化以及回收率的控制来减轻和改善 不可逆（Irreversible）污染 由膜表面的电吸附引起或由膜孔隙的机械堵 塞而引起。只能靠水质的预处理或通过抗污染膜的使用来缓解
μ为溶液粘度；Rm为膜阻力；Rbl为浓差极化边界阻力；Rf为膜污染产生的 阻力； Rt(膜过程的总阻力)=Rm+Rbl+Rf ，串联阻力模型
如何定量测定各阻力？
22
串联阻力模型
目前主要采用阻力系数法定量地表征膜污染程度，基本步骤如下：
①测定膜的初始纯水透过量 由于此时Rbl＝Rf＝0，根据上式可知